c. cosma t. jurcuţ radonul şi mediul înconjurător

C. COSMA T. JURCUŢ

Universitatea Babeş-Bolyai Cluj Universitatea din Oradea

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR

Coperta de CRISTIAN CHEŞUŢ

c Copyright Editura DACIA, 1996

C. COSMA T. JURCUŢ

RADONUL ŞI MEDIUL

ÎNCONJURĂTOR

EDITURA DACIA

CLUJ-NAPOCA, 1996

ISBN 973-35-0594-3 CUPRINS

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR

5

PREFAŢĂ ..............................................................................................................................9 FOREWORD .......................................................................................................................13 Cap 1. DESCOPERIREA ŞI IMPORTANŢA STUDIILOR LEGATE DE RADON.........17 1.1. Descoperirea radonului ......................................................................................17 1.2. Importanţa studiilor asupra radonului................................................................18 1.3. Cercetări asupra radonului în România.............................................................18 Bibliografie .......................................................................................................29 Cap 2. RADIOACTIVITATEA ŞI RADIAŢIILE NUCLEARE.........................................23 2.1. Legea dezintegrării. măsurarea în prezenţa fondului ........................................23 2.2. Radionuclizi genetic legaţi.................................................................................26 2.3. Radioactivitatea naturală....................................................................................31 2.4. Tipuri de dezintegrare. Radiaţii nucleare...........................................................37

Bibliografie: ........................................................................................................57 Cap 3. DOZIMETRIA RADIAŢIILOR IONIZANTE ........................................................58 3.1. Radiaţia şi ţesutul viu.........................................................................................58 3.2. Mărimi şi unităţi dozimetrice.............................................................................59 3.3. Unităţi specifice dozimetriei radonului..............................................................63

3.4. Calcularea dozelor de radiaţie............................................................................67 Bibliografie .........................................................................................................72 Cap 4. RADONUL...............................................................................................................73 4.1. Proprietăţi ..........................................................................................................73 4.2. Sursele radonului ...............................................................................................75 4.2.1. Uraniul şi thoriul ....................................................................................75 4.2.2. Radiul - elementul părinte ......................................................................79 4.2.3. Generarea radonului ..............................................................................83 4.3. Migrarea radonului ...........................................................................................86 4.3.1. Difuzia şi curgerea vâscoasă ..................................................................87 4.3.2. Fluxul prin canale...................................................................................90 4.4. Fluxul terestru de radon ....................................................................................90 4.4.1. Măsurarea fluxului de radon...................................................................92 4.4.2. Măsurători asupra fluxului de radon în România ..................................95 Bibliografie .......................................................................................................102 Cap 5. RADONUL ÎN DIFERIŢI FACTORI DE MEDIU ...............................................107 5.1. Radonul în atmosferă .......................................................................................107 5.2. Radonul în interioare (clădiri)..........................................................................111 5.3. Migrarea şi acumularea radonului în locuinţe..................................................114

6 C. COSMA, T. JURCUŢ 5.3.1. Rolul difuziei........................................................................................114 5.3.2. Rolul convecţiei....................................................................................117 5.3.3. Rolul ventilaţiei ....................................................................................125 5.3.4. Transferul din apa menajeră .................................................................126

5.3.5. Contribuţia gazelor naturale ................................................................128 5.3.6. Contribuţia thoronului .........................................................................129

5.4. Concentraţiile de radon din interior .................................................................130 5.4.1. Fracţiunea de echilibru şi depunerea ....................................................131 5.4.2. Valori medii ale concentraţiilor de radon de interior ...........................132 5.5. Radonul în apă .................................................................................................140 5.6. Radonul în subteran .........................................................................................143 Bibliografie .............................................................................................................148 Cap 6. METODE EXPERIMENTALE DE MĂSURARE A RADONULUI...................153 6.1. Principiile fizice ale măsurării radiaţiilor.........................................................153 6.1.1. Detectori bazaţi pe ionizarea în gaze....................................................153 6.1.1.1. Camerele de ionizare .............................................................153 6.1.1.2. Camera de ionizare în impulsuri ...........................................155 6.1.1.3. Contori proporţionali..............................................................157 6.1.1.4. Contorii Geiger - Muller .......................................................164 6.1.2. Detectorii cu scintilaţie ........................................................................166 6.1.2.1. Scintilatori solizi ....................................................................166 6.1.2.2 Lichide scintilatoare ...............................................................172 6.1.2.3. Numărarea cu scintilatori gazoşi ...........................................174 6.1.3. Detectori cu semiconductori.................................................................175 6.2. Măsurarea radonului ........................................................................................180

6.2.1. Măsurarea gazului radon în atmosfera liberă sau în interioare (detectori activi) ....................................................................183

6.2.2. Măsurarea descendenţilor radonului cu detectorii activi ......................187 6.2.3. Măsurarea individuală a descendenţilor radonului...............................189 6.2.4. Măsurarea globală a descendenţilor radonului .....................................192 6.3. Măsurarea radonului din aer prin metode integrate .........................................196 6.3.1. Detectorii de urme nucleare cu corp solid ............................................198 6.3.2. Detectori prin adsorbţie pe cărbune......................................................202 Bibliografie .............................................................................................................205

CONTENTS

FOREWORD .......................................................................................................................13 1. DISCOVERY AND IMPORTANCE OF STUDIES ON RADON ...............................17

1.1. Discovery of radon ..................................................................................................17 1.2. Importance of studies on radon ...............................................................................18 1.3. Research on radon in Romania................................................................................19 Bibliography...................................................................................................................21

2. RADIOACTIVITY AND NUCLEAR RADIATIONS..................................................23 2.1. Laws of radioactive decay. Measurements in the presence of background...........23 2.2. Genetically linked radionuclids ...............................................................................26 2.3. Natural radioactivity................................................................................................31 2.4. Types of decay. Nuclear radiations .........................................................................36

Bibliography....................................................................................................................57 3. DOZIMETRY OF IONISING RADIATIONS ..............................................................58

3.1. Radiation and the living tissue .................................................................................58 3.2. Dozimetry, quantities and units................................................................................59 3.3. Specific units for radon............................................................................................63 3.4. Calculation of radiation doses..................................................................................67

Bibliography....................................................................................................................72 4. THE RADON..................................................................................................................73 4.1. Features ....................................................................................................................73 4.2. Radon sources ..........................................................................................................75 4.2.1. Uranium and thorium .....................................................................................75 4.2.2. Radium - parental element ............................................................................79 4.2.3. Radon generating process ..............................................................................82 4.3. Radon mitigation......................................................................................................86 4.3.1. Diffusion and viscosity flow ..........................................................................87 4.3.2. Flux through channels....................................................................................90 4.4. Radon exhalation......................................................................................................90 4.4.1. Measurement of radon flux ............................................................................92 4.4.2. Measurement of radon flux in Romania.........................................................95 Bibliography.................................................................................................................102 5. RADON IN VARIOUS ENVIRONMENTAL FACTORS ...........................................107

8 C. COSMA, T. JURCUŢ 5.1. Radon in atmosphere...............................................................................................107 5.2. Indoor radon............................................................................................................111 5.3. Radon mitigation and accumulation in dwellings ...................................................114 5.3.1. Role of diffusion ...........................................................................................114 5.3.2. Role of convection ........................................................................................117 5.3.3. Role of ventilation.........................................................................................125 5.3.4. Transfer from domestic water supply............................................................126 5.3.5. Contribution of natural gases ........................................................................128 5.3.6. Contribution of thoron ..................................................................................129 5.4. Indoor radon concentration .....................................................................................130 5.4.1. Equilibrium fraction and deposition..............................................................131 5.4.2. Average values of indoor radon concentration .............................................132

5.5. Radon in water ........................................................................................................140 5.6. Underground radon .................................................................................................143 Bibliography............................................................................................................148 6. EXPERIMENTAL METHODS FOR RADON MEASUREMENT..............................153 6.1. Physical principles of radiations measurement .......................................................153 6.1.1. Detectors based on the ionisation in gases ....................................................153 6.1.1.1. Ionisation chambers .........................................................................153 6.1.1.2. Impulse ionisation chamber .............................................................155 6.1.1.3. Proportional counters .......................................................................157 6.1.1.4. Geiger-Mueller counters ..................................................................164 6.1.2. Scintillation detectors....................................................................................166 6.1.2.1. Solid scintillators..............................................................................166 6.1.2.2. Scintillating liquids ..........................................................................172 6.1.2.3. Counting gaseous scintillators..........................................................174 6.1.3. Detectors with semiconductors .....................................................................174 6.2. Radon measurement ................................................................................................180 6.2.1. Measurement of radon gas in atmosphere or indoor by active detectors ........................................................................................................183 6.2.2. Measurement of radon descendants by active detectors ...............................187 6.2.3. Individual measurement of radon descendants .............................................189 6.2.4. Overall measurement of radon descendants..................................................192 6.3. Measurement of radon in air by integration methods..............................................196 6.3.1. SSNTD: Solid Shape Nuclear Track Detectors.............................................198 6.3.2. Coal absorption detectors..............................................................................202 Bibliography............................................................................................................205

PREFAŢĂ

La 100 de ani de la descoperirea fenomenului de radioactivitate (1896), studiul diferitelor aspecte legate de radiaţiile nucleare este încă de mare interes datorită câmpului extrem de larg al aplicaţiilor acestui fenomen. Cea mai mare categorie de probleme apare, bineînţeles, datorită dezvoltării continue a energeticii nucleare. Aşa cum au reliefat toate studiile de prognoză, nevoile crescânde de energie vor putea fi acoperite într-un viitor nu prea îndepărtat numai prin utilizarea judicioasă a fisiunii nucleare în reactorii energetici şi a fuziunii nucleare ca sursă alternativă de energie. Un domeniu aparte în care radioactivitatea şi radiaţiile joacă un rol important, este cel al radioprotecţiei. În acest context, lucrarea de faţă reprezintă o încercare de a prezenta principalele aspecte legate de una din problemele de interes abordate de comunitatea ştiinţifică internaţională în ultimii 10-15 ani şi anume problema radonului. Cu toate că radonul este unul dintre primele elemente radioactive descoperite, implicaţiile acestuia în iradierea populaţiei şi mai ales dovada clară că acest element este la originea celor mai multe cazuri de cancer pulmonar depistate la muncitorii din minele de uraniu a făcut ca studiile de radon să fie intens abordate în ultimul timp. Fiind un element cu o mare mobilitate, neputând fi fixat prin reacţii chimice, pe de o parte, şi fiind generat continuu de sursele de radiu din sol şi degajându-se din materialele de construcţii, pe de altă parte, radonul este omniprezent, deci este de dorit să cunoaştem cât mai mult despre unul din partenerii noştri nedespărţiţi. Radonul din locuinţe necesită o atenţie specială deoarece atât dozele individuale cât şi cele colective datorate lui şi descendenţilor săi sunt mai mari

10 C. COSMA, T. JURCUŢ decât cele provenite de la oricare altă sursă. Omul îşi petrece peste 80 % din timp în încăperi şi locuinţe şi peste 50 % din iradierea provocată de sursele naturale existente se datorează radonului. În multe ţări există doze individuale, datorate radonului, cu mult mai mari decât cele permise în expunerea profesională, cum este cazul unor regiuni din fosta Germanie de Est, unde datorită mineritului uranifer nivelul de radon în multe locuinţe are valori extrem de ridicate. În afara faptului că radonul contribuie într-un procent foarte mare la iradierea corpului uman, ţinta lui este foarte precisă - plămânii- şi în special epiteliul bronşic. Există, aşadar, un risc crescut de apariţie a unui cancer pulmonar, proporţional cu expunerea concentraţii mai mari de radon. În prezent, pe plan mondial, se desfăşoară mai multe studii epidemiologice care încercă să estimeze acest factor de risc. Rezultatele parţiale, obţinute până în prezent,au pus în evidenţă faptul că după fumat, în ordinea impactului asupra sănătăţii populaţiei civile (neangajate profesional), radonul este următorul factor de risc privind cancerul pulmonar. Comisia Internaţională de Protecţie Radiologică (ICRP) a recomnadat anumite nivele de activitate şi în multe ţări aceste recomdări au stat la baza stabilirii unor doze limită precizate. Orice program naţional de radon trebuie să ia în considerare trei aspecte principale:

♦ depistarea zonelor cu un posibil potenţial crescut de radon, ♦ efectuarea de măsurători sistematice, în aceste zone, asupra unui

număr cât mai mare de locuinţe, ♦ recomandarea, la terminarea studiilor, a unor măsuri de reducere a

nivelului de radon din locuinţele existente şi stabilirea unui program cu măsuri suplimentare care trebuiesc avute în vedere la construirea de noi locuinţe.

Pe lângă acest aspect foarte important al studiilor legate de radon un alt mare câmp de acţiune îl constituie aplicaţiile radonului în probleme de geofizică. În acest domeniu menţionăm doar faptul că în ultimii ani este luată serios în considerare problema utilizării radonului la prognozarea unor cutremure de pământ.

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 11 Cartea de faţă îşi propune să fie un material util pentru cei care doresc să ia contact cu problemele amintite fie în scop de informare fie ca un mic ghid ştiinţific pentru cei care lucrează sau doresc să lucreze în acest domeniu. Aşa cum rezultă din această succintă prezentare, mica problemă a radonului a devenit azi o problemă de larg interes la scară globală. Capitolul întâi este un capitol introductiv în care sunt evidenţiate aspectele principale legate de importanţa studiilor de radon precum şi un tablou sumar al acestor cercetări în România. În Cap.2 sunt prezentate succint unele cunoştinţe generale strict necesare înţelegerii şi abordării materialului în ansamblu. Este vorba, în primul rând, de radioactivitatea naturală şi de legile care guvernează fenomenul de dezintegrare în cazul unei dezintegrări simple, a unui singur radionuclid, precum şi echilibrele care se stabilesc în cazul seriilor radioactive. Câteva indicaţii în legătură cu măsurarea activităţii mici, în prezenţa fondului, au fost, de asemenea, incluse, precum şi principalele moduri de dezintegrare şi proprietăţile radiaţiilor emise şi fenomenele ce apar la interacţiunea acestor radiaţii cu substanţa. Cap.3, după o prezentare foarte succintă a efectului radiaţiilor asupra materiei vii, sunt expuse cunoştinţele de bază în problemele de dozimetrie şi în special pe cele legate de dozimetria radonului. A fost inclus aici şi un exemplu de calcul al dozei în cazul inhalării unor radionuclizi. În Cap. 4, după o prezentare a proprietăţilor fizice şi chimice ale elementului radon, sunt sintetizate date în legătură cu originea şi generarea acestuia. Elementul părinte -Radiul- precum şi elementele precursoare Uraniu şi Thoriu sunt analizate din punctul de vedere al răspândirii lor în scoarţa terestră, în sol sau în diferite materiale de construcţii. Sunt prezentate date legate de descendenţii de viaţă scurtă ai radonului şi thorului. În ultima parte a acestui capitol sunt descrise aspectele matematice şi factorii fizici care guvernează şi influenţează migrarea radonului în sol şi subteran. Cap.5., Radonul în diferiţi factori de mediu, este şi capitolul cel mai dezvoltat şi cuprinde aspecte legate de: radonul în atmosferă; radonul în interioare; migrarea şi acumularea radonului în locuinţe; contribuţia diferitelor mecanisme de transport la pătrunderea radonului în clădiri (difuzie, convecţie, ventilaţie) incluzând şi transportul prin apa şi gazele folosite la alimentarea locuinţelor; radonul în apă; radonul în spaţii subterane (peşteri, mine). În final

12 C. COSMA, T. JURCUŢ sunt prezentate concentraţiile de radon în locuinţe din diferite ţări, incluzând şi date despre România. În Cap.6 sunt expuse principalele metode folosite pentru măsurarea radonului din aer, apă şi sol, după ce în prealabil au fost descrise principiile fizice care stau la baza tuturor măsurătorilor de radioactivitate, inclusiv a celor folosite în cazul radonului. În elaborarea acestui material am fost încurajaţi şi impulsionaţi de înfiinţarea Societăţii Române de Radioprotecţie, mai cu seamă prin materialele elaborate cu ocazia întâlnirilor anuale(dintre care două la Oradea) cât şi de înfiinţarea unei direcţii de studii aprofundate legate de Fizica mediului la Universitatea din Oradea. Aducem pe această cale mulţumirile noastre, pentru sprijinul moral şi material pe care ni l-au acordat, Conducerii Universităţii orădene, domnului Ioan Manole - directorul Imprimeriei Ardealul din Cluj-Napoca şi în special Editurii Dacia, din Cluj-Napoca, care prin directorul, Virgil Bulat, secretarul de redacţie, Aurel Câmpeanu şi redactorul Monica Cremene au fost cu sufletul şi recunoscuta competenţă profesională alături de noi la finalizarea acestei lucrări. Mulţumim cu recunoştinţă familiilor noastre care ne-au creat condiţiile necesare elaborării lucrării, sponsorilor, colegilor, studenţilor şi multor altora care au înţeles să ne ajute într-un fel sau altul. Dorim să dedicăm această carte, în primul rând, Centenarului descoperirii radioactivităţii şi în al doilea rând părinţilor şi dascălilor noştri prin care noi suntem acum în această plăcută situaţie. Cluj-Napoca, 20 oct. 1996

AUTORII

FOREWORD Even after one hundred years since the discovery of the radioactive phenomenon (1896), the study of different aspects related to nuclear radiations is still of great interest due to the vast range of applications of this phenomenon. The most extended category of problems arises of course from the permanent development of nuclear energetics. As all forecasting studies emphasized, the growing demand for energy can be satisfied in the future only by judicious utilization of nuclear fission in nuclear reactors and nuclear fusion as alternative power source. A particular field in which radioactivity plays an important role is that of radioprotection. With this regard the present paper aims at presenting the main aspects related to the problem of radon - a concern approached with great interest in the last 10-15 years by the scientific community. Though one of the first radioactive elements discovered and despite its implication in the irradiation of exposed population (especially the proof that most cases of lung cancer among workers in uranium mines derives from it), only lately have radon studies been dealt with intensely. As an element with great mobility, impossible to fix through chemical reactions, and on the other hand being perpetually generated by radium sources in soil and building materials, radon is ubiquitous, there fore it is desirable to get to know more about one of the elements inextricably linked to our lives. Radon in dwellings requires special attention because both individual and collective doses owing to radon and its descendants are higher than those deriving from any other sources. People spend more than eighty per cent of their time indoors, and more than fifty per cent of their irradiation from different sources is provoked by radon, In many country there are individual doses much higher than those accepted in professional exposure, as the case is for certain regions in ex- Eastern Germany, where uranium mining led up to an extreme high level of radon in dwellings.

Besides its major contribution to exposure to radiation, very important is fact than its target is very precise - the lungs, especially the bronchial epithelium. there is therefore an increased risk of lung cancer occurrence, assumed to be proportional with the exposure to higher concentrations in dwellings. A number of

14 C. COSMA, T. JURCUŢ on-going studies try to estimate the risk factors. It was shown than radon is the second risk factor after smoking.

To exposure to radon is such cases should be amended through interventions and modifications dwellings and inhabitants’ behavior. The International Commission for Radiological Protection (ICPR) recommended certain levels of action and such limits were established in many countries. Any national program concerning radon ought to consider three main aspects:

♦ to spot areas with increased radon potential at the country’s scale, ♦ to deal in these areas with systematic measurements on samples from

the dwelling zone, ♦ to recommend measure to be taken for the reduction of radon level in

dwellings and to establish additional precautions for future buildings. Along with this very important aspect of radon studies, radon application in geophysics is another vast field of study. In this domain we mention only the fact than the problem of radon utilization to forecast earthquakes has been seriously considered lately. The present book offers a useful material to those who wish to come into contact with the aspects mentioned above, either as information or as a brief scientific guide for those who work or want to work in this field. As succinct presentation concludes, the insignificant problem of radon has became nowadays a topic of broad interest. The first chapter is an introductory one, relevant for the main aspects relates to the importance of radon studies as well as for the general background of this type of research in Romania. Chapter 2 briefly presents the general knowledge necessary to understand and approach the material on the whole; first of all, it treats the laws that govern the radioactive decay of a single radionuclide, as well as the equilibrium established in the case of radioactive series; there are indications concerning the measurement of law activities in the presence of background. The chapter also include the main disintegration modalities and characteristics of the radiations emitted, and the phenomena occurring at the interaction between these radiations and substances. In chapter 3 concise presentation of the effect of radiations on living matter is followed by the basic knowledge for dozimetry problems with special emphasis on radon dosimetry; an example of dose calculation in the case of radionuclids inhalation (e.g. radon) is included as well. Chapter 4 consists of the physical and chemical features of the element radon, and of synthetic data regarding its origin and generating process; the parental element - radium, and also the forerunner elements - uranium and thorium are analyzed from the point of view of their dissemination in earth crust, in soil or in various materials. In

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 15 addition, this chapter presents information on the short-life descendants of radon and thoron, and describes the mathematical aspects and the physical factors influencing radon mitigation in soil and underground. Chapter 5, entitled Radon in Various Environmental Factors, is the amplest chapter and contains aspects related to: radon in atmosphere; indoor radon; mitigation and accumulation of radon in dwellings; the role of different transportation mechanisms in radon entry in buildings (diffusion, convection, ventilation), including water and gas supply ; radon in water; underground radon (in caves, mines). Finally, it mentions the indoor radon concentrations for different country, including Romania. Chapter 6 indicates the main methods used for measuring radon in air, water and soil, after previously describing the physical principles that govern all radioactivity measurements (as those used in the case of radon). In elaborating this material we were encouraged and impelled by the establishment of the Romanian Society for Radioprotection, especially through papers presentation on the occasion of annual meeting (two of them hold in Oradea) and by initiating a program of post-graduate studies related to the physics of the environment at the University of Oradea. We would like to address our thanks for their moral and material support to the leading staff of the University of Oradea, to Dacia Publishing House (especially to its manager Virgil Bulat and secretary editor Aurel Câmpeanu), to Ioan Manole - manager of Ardealul Printing Shop, to our colleague the physicist Monica Cremene. We are very grateful for their understanding and support to our families, colleagues and students, and to all those who offered their help in one way or another. We want to dedicate this book to our parents and our teachers, who made the present accomplishment possible, and, last but not least, to the Centenary of Radioactivity Discovery.

16 C. COSMA, T. JURCUŢ

Capitolul 1 DESCOPERIREA ŞI IMPORTANŢA STUDIILOR

LEGATE DE RADON

1.1. DESCOPERIREA RADONULUI Cercetând fluorescenţa diferitelor materiale, în scopul producerii razelor X puse în evidenţă anterior de W.Roentgen, H. Becquerel descoperă în 1896 fenomenul de radioactivitate. La început, aceste radiaţii au fost denumite radiaţii uranice (ele proveneau din sărurile de uraniu) iar apoi, după descoperirea altor elemente cu proprietăţi asemănătoare, Th, Ra, Po, fenomenul ia numele de radioactivitate, termenul fiind datorat faptului că radiul emitea intense astfel de radiaţii. Descoperirea acestui foarte important fenomen fizic s-a datorat hazardului şi, aşa cum se poate observa studiind istoria fizicii, alături de descoperirea cuantelor de energie (Planck) şi a fenomenului de relativitate (Einstein), formează unul din cei trei piloni de bază pe care s-a dezvoltat fizica modernă a secolului nostru. După separarea radiului de către soţii Curie care au prelucrat mari cantităţi de minereu de uraniu (pechblendă) provenite de la Joachimstal (Cehia), F.Dorn descoperă în 1902 emanaţia de radiu (un gaz radioactiv generat de acest element). În 1908 Ramsay şi Grey numesc această emanaţie niton, denumirea de radon fiind utilizată numai după 1920. Sunt cunoscuţi astăzi peste 20 de izotopi ai radonului, toţi radioactivi, dintre care mai importanţi sunt Rn-222 sau radonul, Rn-220 cunoscut sub denumirea de thoron şi izotopul Rn-219 numit şi actinon. Ei apar ca produşi intermediari în familiile radioactive naturale ale U-238, Th-230 şi U-235. Fiind un gaz nobil şi neparticipând la reacţii chimice, radonul este prezent peste tot în roci, în soluri, în apele superficiale şi de adâncime,se degajă din materialele solide sau lichide, fiind prezent în aer, în atmosfera peşterilor şi a minelor,în atmosfera exterioară cât şi în interiorul locuinţelor şi, de asemenea, în gazele naturale, în concentraţii foarte diferite. În multe ape şi gaze naturale apare chiar fără prezenţa radiului părinte, datorită procesului de difuzie sau transport, prin crăpăturile şi fisurile rocilor, dizolvându-se în apele subterane [1-7]. În

18 ONUC COZAR atmosferă ajunge difuzând spre suprafaţă din sol, această exhalaţie formând fluxul de radon al scoarţei terestre [8-10].

1.2. IMPORTANŢA STUDIILOR ASUPRA RADONULUI Există cel puţin trei aspecte diferite de mare importanţă în ceea ce priveşte studiile legate de radon, de răspândirea şi migrarea sa. Un prim aspect este legat de determinarea radonului şi radiului din apele subterane (fântâni, ape minerale, ape geotermale, ape de zăcământ etc.). Pe lângă necesitatea cunoaşterii dozei de radiaţii primite de colectivitatea umană prin folosirea acestor surse de apă (ingestie, tratament balnear, inhalaţia radonului emanat, activităţi specifice subacvatice) cunoaşterea conţinutului de radon din apele subterane este de mare interes în studiile de geofizică. Al doilea aspect este legat de potenţialul de radon din sol şi exhalaţia sau fluxul de radon provenit de la suprafaţa pământului. În legătură cu acesta sunt foarte importante eventualele anomalii care pot pune în evidenţă fie aglomerări de substanţe radioactive [11], fie prezenţa unor falii tectonice [12]. În ultimul timp s-a luat în considerare [13] şi se experimentează posibilitatea prevederii cutremurelor de pământ cu epicentre localizate pe baza determinărilor variaţiilor temporale ale fluxului de radon şi a concentraţiei de radon din sol şi din apele de adâncime. La noi în ţară a fost măsurată “aposteriori” concentraţia de radon din aer în zilele imediat următoare cutremurului de la 4 martie 1977, de către M.Zoran, găsindu-se o valoare foarte crescută (de 15-20 ori valoarea normală) pentru concentraţia de radon din aer [14]. Pentru cutremurul de mare amplitudine din Japonia din 14 ianuarie 1978 (Izu-Oshima) a fost pusă în evidenţă în apele subterane (35-700 m) o valoare crescută cu 20-90% peste valorile obişnuite (0.03-0.7 nCi/l). Abaterea standard obişnuită, incluzând şi variaţiile sezoniere, este mai mică de 10% [15]. Folosind metoda detectorilor de urme aşezaţi în lungul faliilor din peninsula Izu s-au pus de asemenea în evidenţă, atât înainte cât şi după cutremur, fluxuri de radon de 4-7 ori mai mari decât cele normale [12]. Al treilea aspect, foarte important, de asemenea este legat de radonul din interiorul locuinţelor. Dacă în aerul exterior concentraţia radonului este în medie 4-8 Bq/m3, depinzând foarte mult de condiţiile geologice şi meteorologice, în interiorul locuinţelor, prin acumulare, el produce valori normale de 20-80 Bq/m3 ducând, în unele cazuri, la valori de ordinul a 2000-4000 Bq/m3 [16].

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 19 Valori mărite se pot observa de asemenea în cazul lucrărilor din subteran, a celor din minele de uraniu şi thoriu în special, în industria producătoare de combustibil nuclear, sau în industria materialelor fosfatice etc. Studiile efectuate pe diferite eşantioane de mineri au pus în evidenţă o corelaţie sigură între concentraţia de radon şi riscul de cancer pulmonar [17]. Astăzi sunt în curs de desfăşurare peste zece studii epidemiologice (USA, Canada, Anglia, Suedia, China, Japonia, Cehoslovacia etc.) precum şi un Proiect European Comun (Franţa, Belgia, Germania, Luxemburg) desfăşurat în regiunea Ardeni-Eifel care caută să evidenţieze legătura între riscul de cancer pulmonar şi concentraţia de radon, chiar în cazul unor concentraţii interioare normale de 40-300 Bq/m3 [18]. În România, în cadrul unui program de colaborare ştiinţifică cu ţările occidentale, a fost startat (1995) un studiu pilot în judeţele Bihor şi Cluj, finanţat de CE, în cadrul studiului Ardeni-Eifel [19]. Legat de importanţa măsurătorilor de radon de interior au fost dezvoltate diferite modele teoretice şi efectuate numeroase cercetări experimentale privind migrarea şi acumularea radonului în locuinţe [20]. Sursele principale ale radonului din locuinţe sunt în ordinea importanţei: exhalaţia de radon din sol, emanaţia din materialele de construcţie componente ale locuinţei, apa folosită pentru spălat şi gătit precum şi gazul utilizat în bucătării sau în sobe pentru încălzit. Există astăzi în multe ţări dezvoltate valori recomandate, unele chiar de intervenţie (200 Bq/m3 în Anglia), peste care trebuie acţionat prin măsuri suplimentare pentru reducerea nivelului de radon în locuinţe [21]. Acest al treilea aspect prezentat mai sus formează de fapt principala arie de desfăşurare a majorităţii cercetărilor asupra radonului la ora actuală.

1.3. CERCETĂRI ASUPRA RADONULUI ÎN ROMÂNIA Măsurătorile asupra radioactivităţii naturale, deci şi asupra radonului, au început devreme în ţara noastră, încă din 1908, prin D. Hurmuzescu al cărui prim studiu s-a referit la radioactivitatea apelor minerale şi geotermale [22]. Intre cele două războaie mondiale, profesorul G. Atanasiu a făcut determinări de radiu şi radon asupra majorităţii apelor minerale şi geotermale din România. Rezultatele cercetărilor, incluzând şi alte aspecte ale activităţii sale, au fost incluse în volumul Opere alese editat în 1977 la Editura Academiei[23]. In perioada anilor 1950-1980, colectivul de la Institutul de Fizică Atomică, filiala Cluj, prin dr. A.Szabo şi dr. I. Chereji a extins mult cercetările asupra

20 C. COSMA, T. JURCUŢ radioactivităţii apelor minerale şi geotermale din România rezultatele fiind publicate în monografia Radioactivitatea apelor şi gazelor naturale din România, [24] apărută la Editura Dacia, din Cluj- Napoca în anul 1978. Prin dr. I. Chereji de la Institutul de Fizică Atomică din Cluj aceste cercetări continuă şi în prezent, ele fiind axate în special pe radioactivitatea Deltei Dunării [25]. La Institutul de Meteorologie şi Hidrologie Bucureşti a existat un colectiv foarte bun care s-a ocupat de radioactivitatea mediului şi, implicit, de problematica radonului, format din A.Sonoc, C.Dovlete, I.Oswath, V.Cuculeanu, acest grup publicând mai multe lucrări, în ultimii ani [26-28] în colaborare cu dr. O. Sima de la Facultatea de Fizică a Universităţii Bucureşti. Cercetări asupra radonului din minele uranifere şi neuranifere din România au fost efectuate de Laboratorul de Radiaţii din oraşul Ştei( Petru Groza) prin Gh. Sandor, G. Dinică, T. Peic [29], acest laborator fiind tutelat de Institutul pentru Metale Rare şi Radioactive Bucureşti. Aspecte diferite legate de radon sunt abordate şi în reţeaua Institutelor de Igienă şi Sănătate Publică din Bucureşti [30] (R. Gheorghe, G.Modoran, C.Milu), Iaşi [31] (O. Iacob, E. Botezatu), Timişoara [32] (L.Toro, G.Popescu) şi Cluj [33-34] (S. Râmboiu, I. Mocsy). De asemenea, Facultatea de Fizică din Cluj-Napoca, împreună cu Universitatea din Gent (Belgia) şi Universitatea din Oradea a pornit în anul 1995 un studiu- pilot în România legat de riscul de cancer pulmonar datorat radonului finanţat de către CCE în cadrul unui program PECO. Acest studiu epidemiologic va lua în considerare decesele prin cancer bronhopulmonar primar din judeţele Bihor şi Cluj pe baza unui chestionar adecvat din care să rezulte şi ceilalţi factori de risc (fumat, noxe chimice etc). Pentru comparaţie, fiecărui caz îi vor fi asociaţi doi martori, măsurarea radonului în toate locuinţele urmând a se face atât pentru cazuri, cât şi pentru martori, folosind detectori de urme pe o perioadă de 3-6 luni. Din acest colectiv coordonat de Catedra de Fizică Atomică şi Nucleară a facultăţii de Fizică din Cluj mai fac parte, în afară de autorii prezentei cărţi, şi cercetătorii dr. D. Ristoiu, conf. dr. T. Vaida şi dr. D. Drăgoiu. Aprobarea acestui program finanţat de CE s-a făcut pe baza unor rezultate concrete obţinute în studiile de radon ale colectivului amintit [35-37].

BIBLIOGRAFIE [1] J.C.PACER, R.I.CZARNICKI, J.F.HOLDEN, Geophysics, 43,1331 (1978) [2] W.DYCK, J.Geochim. Expl. 13,27(1980) [3] A.N.SULTANKHODZHAIEV, I.G.CHERNOV, T.ZAKIROV, Dokl.Akad. Nauk

Uzb.,7,51 (1976) [4] W.DYCK , I.R.JONASSON, Water Research, 11,705 (1977) [5] R.L.FLEICHER, Geochim.Cosmochim.Acta, 46,2191 (1982) [6] D.H.STUPP, Dissertation, Köln, 1984 [7] KING CHI-YU, Nature, 271,516 (1978) [8] K.MEGUMI, T.MAMURO, J.Geophys. Res.,77,3052 (1972) [9] L.V.KIRICHENKO, J.Geophys.Res.,75,1725 (1970) [10] C.COSMA,I.MASTAN,V.CACOVEAN,Studia.Univ.B.B.Physica, vol. 30, 72 (1985) [11] G.M.REIMER,E.H.DENTON, J.Geochim.Expl. 11,1 (1972) [12] K.KATOH, K.ITOH, S.NAGATA,Spec.Rep.Geol.Surv.Japan 7,70 (1979) [13] A.N.SULTANKHODZHAIEV et al.,Uzb. Geol. Zhurn., 3,39 (1977) [14] M.ZORAN, St.Cerc.Fiz.,31,577 (1979) [15] K.SHEDA, S.NAGAI et al.,Spec.Rep.Geol.Surv.Japan,7,149 (1979) [16] M.WILKENING, Radon in the Environment, Elsevier, Amsterdam, Oxford,1990 [17] H.SMITH-ED., Protection Against Radon at Home and at Work, Pergamon, Didcot,

1993 [18] G.M.CATON, Radon Research Notes, 16,1 (1995) [19] A.POFFIJN,M.TIRMARCHE et al.,Radiat. Prot. Dosim.,45,651(1992) [20] F.J.ALDENKAMPS, P.STOOP, Sources and Transport of Indoor Radon, Thessis ,

Groningen,1994 [21] J.C.H.MILES, Radiat.Prot.Dosim.,56,207,(1994) [22] D.HURMUZESCU,Ann. Acad.Rom.Sect.St.XXX, 24,(1908) [23] G.ATANASIU, Opere alese,Ed.Academiei, Bucureşti,1977

22 C. COSMA, T. JURCUŢ [24] A.SZABO, Radioactivitatea apelor şi gazelor naturale din România, Ed. Dacia, Cluj-

Napoca, 1978 [25] I.CHEREJI et al. Environment International, 24,1-4 (1996) [26] S.SONOC, O.SIMA, Radiat.Prot.Dosim., 45,51(1992) [27] V.CUCULEANU, S.SONOC, M.GEORGESCU, Radiat.Prot.Dosim., 45, 483 (1992) [28] O.SIMA, S.SONOC, C.DOVLETE, St.Cerc.Fiz.,38,464(1986) [29] GH.SANDOR, G.DINCĂ, T.PEIC, D.STOICI,Proc.of IRPA VIII Congress, Montreal,

Canada 1992, pg 1371 [30] C.MILU, R.GHEORGHE et al. Romanian J.Biophys., 3,157 (1993) [31] O.IACOB, C.GRECEA, L.CLAIN, IRPA9 Proceedings, Viena, vol.2, pg.128 (1996) [32] M.NICOLEA, D.POPESCU, T.TORO et al., IRPA9 Proceedings, Viena, vol.2, pg.179

(1996) [33] S.RAMBOIU, E.BORDAS, A.OLINIC, IRPA9 Proceedings, Viena, vol.4, pg.64

(1996) [34] I.MOCSY, N.MUNTEAN, IRPA9 Proceedings, Viena vol.2, pg.59 (1996) [35] C.COSMA. D.RISTOIU, O COZAR, Proccedings. of IAQC-Helsinki, (1993),

Ed.P.Kalliokoski,Vol.4,pg.505. [36] C.COSMA et al.,Proc.of World Geothermal Congress, Florenta 1995,Eds E.Barbier

and G.Frye, Vol.4. pg.2791 [37] C.COSMA, A.POFFIJN, D. RISTOIU, G.MEESEN, Environ. International, 24, 1-4

(1996)

Capitolul 2

RADIOACTIVITATEA ŞI RADIAŢIILE NUCLEARE

2.1. LEGEA DEZINTEGRĂRII. MĂSURAREA ÎN PREZENŢA FONDULUI

Cele 92 de elemente chimice naturale (de la H la U) au împreună 257 izotopi stabili şi peste 1200 izotopi radioactivi. După descoperirea emiterii de radiaţii de către elementul Uraniu (1896) în 1898 s-a descoperit un element care emitea radiaţii mult mai intense. Acest element a fost radiul şi , de aici, denumirea de radioactivitate. Radioactivitatea constă în emiterea uneia sau mai multor particule încărcate sau neutre, cu masă de repaus zero sau diferită de zero, din interiorul nucleului atomic. Prin acest fenomen nucleul atomului respectiv trece dintr-o stare instabilă într-o stare mai stabilă. Procesul se produce spontan, fără a fi determinat de cauze exterioare, în unele situaţii fiind implicat şi edificiul electronic(captura K şi conversia internă). În afară de radiaţiile bine cunoscute încă de la începutul secolului (α,β,γ), cercetările din deceniul al optulea al secolului nostru au pus în evidenţă şi o radioactivitate cu emisie de particule grele: 12C,16O,20Ne etc [1]. Acest nou tip de radioactivitate este cunoscut sub denumirea de radioactivitate exotică. În toate cazurile s-a constatat că nucleele radioactive se descompun, adică trec într-o altă stare, respectând legile fenomenelor statistice specifice mecanicii cuantice, astfel că probabilitatea de dezintegrare a unui nucleu în unitatea de timp, λ (constanta radioactivă), este independentă de factorii exteriori, fiind aceeaşi pentru toate nucleele aceleiaşi specii.În această presupunere, numărul de nuclee dN dezintegrate în timpul dt, se poate scrie: dN = -λNdt (2.1) care prin integrare pe intervalul (0,t) duce la obţinerea soluţiei : N = No e-λt (2.2) unde N este numărul de nuclee rămase nedezintegrate după timpul t, No fiind numărul total de nuclee la momentul iniţial. Dacă în relaţia (2.2) considerăm N =

24 C.COSMA, T.JURCUŢ N0/2, obţinem t = T1/2 = ln2/λ numit timp de înjumătăţire, adică timpul după care numărul de nuclee rămase nedezintegrate se reduce la jumătate. Având dată o cantitate de substanţă radioactivă (N nuclee), numărul de nuclee dezintegrate în unitatea de timp este:dN/dt. Această mărime se numeşte activitate şi se notează cu

Λ = = =−dNdt N e No

tλ λ λ (2.3)

Unitatea de măsură pentru activitate în sistemul internaţional este 1Bq (bequerel) care este egal cu o dezintegrare pe secundă. O unitate tolerată pentru activitate este Curiul (1Ci) definit ca activitatea unui gram de radiu (1Ci=3,7*10 10 Bq). Activitatea unui preparat, împărţită la masa preparatului, se numeşte activitate specifică şi se măsoară în Bq/kg. Deoarece, aşa cum am spus, fenomenul de dezintegrare are un caracter statistic, la măsurarea repetată a activităţii unei surse, în scopul găsirii unei valori medii, se vor obţine valori diferite(0, 1, 2,..., k,..., n,...). Probabilitatea de apariţie a unei anumite valori k din şirul considerat (frecvenţa de apariţie) se supune legii lui Poisson[2].

( )

wnk

nk

k

=!

exp( )− (2.4)

unde:

n ii

==

∞

∑1

f i (2.5)

este valoarea medie a mărimii considerate (activitatea) iar fi este frecvenţa de apariţie a unei valori (i) din şirul de măsurători efectuate. Dependenţa acestei probabilităţi este redată în Fig.1.1. Se observă că pentru n→∞ distribuţia lui Poisson trece într-o distribuţie Gauss (vezi cazul n=10).

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 25

Fig.2.1. Distribuţia Poisson pentru diferite valori ale lui n .

Eroarea absolută (abaterea de la media statistică) atunci când rezultatul îl exprimăm printr-o singură măsurătoare este: σ = n (2.6) iar eroarea relativă

ε σ= =n n

1 (2.7)

În cazul activităţilor mici, când numărarea se face în prezenţa fondului (orice detector înregistrează un anumit număr de impulsuri în lipsa unei surse radioactive, impulsuri ce se datorează atât elementelor radioactive naturale diseminate în toate corpurile din vecinătatea detectorului cât şi radiaţiei cosmice) eroarea absolută se exprimă prin relaţia:

σ = + = −+R Ft

Ftf

R r F; (2.8)

unde r şi F sunt vitezele de numărare în prezenţa, respectiv absenţa sursei, iar t şi tf timpii de numărare corespunzători. În particular dacă t= tf, eroarea absolută, respectiv cea relativă vor fi:

26 C.COSMA, T.JURCUŢ

σ =+R Ft2 (2.9)

ε =+−

1t

r Fr F

(2.10)

Ultima expresie permite determinarea timpului de măsurare t, egal pentru probă şi fond, pentru a avea o anumită abatere standard relativă:

( )tr Fr F

=+−

12 2ε

(2.11)

De remarcat că timpul t definit de relaţia (2.11) trebuie determinat astfel ca viteza de numărare R (cu sursa ipotetic total izolată de fond) să aibă semnificaţie fizică, adică: R ≥3 σ (2.12) În acest caz timpul minim de măsură devine:

tmR F

R≥

+9 22 (2.13)

Consideraţiile de mai sus sunt adevărate dacă erorile de măsură obişnuite, legate de aparatură, sunt mult mai mici decât abaterile statistice.

2.2 RADIONUCLIZI GENETIC LEGAŢI Se întâlnesc adesea situaţii în care din dezintegrarea radioactivă a unui nucleu rezultă un alt nucleu radioactiv care se dezintegrează în continuare, obţinându-se, mai departe, fie nuclee stabile, fie nuclee radioactive. Putem considera, prin urmare, secvenţa radioactivă: 1→2→3→4... Vom presupune că la momentul iniţial t=0 avem numai atomi din elementul generator, adică:

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 27 ( ) ( ) ( )N t N N t N t1 0 2 30 0 0= = 0= = = = =; K (2.14) Constantele radioactive le vom nota cu λ1, λ2, λ3....Vom presupune, pentru început, că al treilea element din această serie este stabil. În acest caz vom avea: dN N dt1 1 1= −λ (2.15) Prin urmare, în timp ce numărul de nuclee radioactive din elementul generator scade numărul de nuclee generate (nuclee fiică) creşte ca rezultat al descompunerii nucleelor părinte dar în acelaşi timp şi scade datorită propriei descompunerii radioactive. Deci: dN N dt N dt2 1 1 2 2= −λ λ (2.16) Numărul de nuclee radioactive din specia părinte se găseşte, prin integrare, analog cazului anterior: ( )N t N e t

1 01= −λ (2.17)

Pentru a rezolva ecuaţia (2.16) se consideră o soluţie de forma:

N t Ae Bet t2

1 2( ) = +− −λ λ care, substituită în (2.16) şi punând condiţia N2(0)=0, conduce la N t N e et

2 01

2 11( ) ( )= −−

− − t2λ

λ λλ λ (2.18)

activitatea speciei fiică (generate) fiind deci:

( ) ( ) ( )A t N t N e et t2 2 2 0

1 2

2 1

1= =−

−− −λ 2λλλ λ

λ λ (2.19)

Echilibrul secular

28 C.COSMA, T.JURCUŢ Vom considera cazul λ1«λ2 în care părintele este de viaţă lungă şi în acest caz viteza lui de descompunere pentru un interval de timp t T≤ 1 2

1/( ) este practic

constantă deci putem aproxima e t−λ1 ≈1, adică N1=N0. (vezi ec.2.2) În acest caz:

( ) (N t N e t2 0

1

21 2≅ − − )λ

λλ (2.20)

Dacă, în plus, t (fiind în acelaşi timp îndeplinită şi condiţia t atunci e

≥1 22/

( ) T≤ 1 21

/( )

t− ≅λ2 0

N N sau N N N N A A2 01

22 2 1 0 2 2 1 1 1 2≈ = = =

λλ

λ λ λ λ; ; (2.21)

Relaţiile (2.21) exprimă condiţia de echilibru secular când, după un anumit interval de timp, activităţile speciei părinte şi fiică devin egale. Un exemplu foarte concludent este cazul echilibrului secular Ra-226 - Rn-222. De notat că Ra-226 are timpul de înjumătăţire de 1620 ani iar Rn-222 de 3.82 zile. Reprezentarea grafică a acestui echilibru este ilustrată în Fig.2.2. Analizând curba şi relaţia (2.20) se constată că pentru t=2T1/2

(Rn), A2=0.75A1 iar pentru t=5T1/2

(Rn), A2=0.97A1. Echilibrul tranzitoriu Acest tip de echilibru îl întâlnim în cazul λ1<λ2. Din ecuaţiile (2.17) şi (2.18) rezultă:

( )[ ]λλ

λλ λ

λ λ2 2

1 1

2

2 11 2 1

NN

e t=−

− − − (2.22)

Pentru timpi mai mari, t , termenul exponenţial din paranteză devine mic şi, în acest caz:

T≥ 1 22

/( )

AA

2

1

2

2 1=

−λ

λ λ (2.23)

adică raportul dintre cele două activităţi devine constant.


Fig.2.2. Echilibrul secular Ra - Rn.

Fig.2.3. reprezintă un astfel de echilibru la dezintegrarea Mo-99 (T1/2=67 ore) în Tc-99 (T1/2=6 ore).

Fig.2.3. Cazul echilibrului tranzient Mo - Tc

30 C.COSMA, T.JURCUŢ Prin derivarea relaţiei (2.18) în raport cu timpul şi egalarea cu zero, obţinem timpul după care activitatea speciei generate (fiică) devine maximă. Se obţine:

tm =−1

1 2

2

1λ λλλ

ln (2.24)

Cunoaşterea acestui tip de echilibru este importantă în multe aplicaţii, una dintre acestea fiind tocmai utilizarea generatorului (Mo-Tc) pentru diagnosticul cu 99Tc în medicină. Cazul λ1>λ2 Radionuclidul părinte se dezintegrează în acest caz repede iar specia fiică va descreşte în timp după legea:

( )N t N e t2 0

1

1 2

2=−

−λλ λ

λ (2.25)

pentru un timp t . Acest caz nu produce deci echilibru iar timpul după care activitatea speciei fiică devine maximă se poate calcula tot cu relaţia (2.24).

T≥ 1 2/(1)

Cazul a n radionuclizi Vom presupune că toţi radionuclizii din seria 1→2→3...→n sunt radioactivi cu constanteleλ1,λ2,...λn.Prin generalizarea ecuaţiei (2.16) avem: dN N dt N dti i i i i= −− −λ λ1 1 (2.26) Presupunând condiţia (2.14) îndeplinită, soluţia generală este dată de:

(2.27) A N c ent

i

ni=

−

=∑0 1

1

λ

unde:


( )( ) ( )cmn

m m n

=− − − m

λ λ λ λλ λ λ λ λ λ

1 2 3

1 2

K

K (2.28)

La echilibru secular vom avea deci relaţia: λ λ λ λ1 1 2 2 3 3N N N Nn n= = = =K (2.29)

2.3 RADIOACTIVITATEA NATURALĂ Pământul, ca şi alte planete din sistemul nostru solar s-au format în urmă cu 4.5 milarde de ani din substanţe bogate în Fe, C, O, Si şi alte elemente medii sau grele. Aceste elemente, la rândul lor, au fost create din hidrogenul şi heliul rezultat în urma Big-Bangului acum 15 miliarde de ani. Timp de 10 miliarde de ani de la Big-Bang şi până la condensarea sistemului solar, hidrogenul şi heliul au fost transformate în elemente mai grele în interiorul stelelor nove şi supernove, deci noi suntem, am luat naştere, prin reciclarea acelor stele demult dispărute. Cea mai mare parte din elementele formate au fost radioactive dar între timp s-au descompus în nuclee stabile. Câteva din elementele radioactive cu viaţă lungă în comparaţie cu vârsta Pământului sunt încă prezente în toate corpurile din sistemul nostru solar. Ele formează partea principală a radioactivităţii mediului numită şi radioactivitate naturală şi sunt, probabil, responsabile de încălzirea interioară a planetelor. Deşi există elemente radioactive naturale dintre cele mai diferite, cele mai multe au fost observate ca provenind din elementele grele U şi Th care nu au izotopi stabili de altfel. Dacă analizăm diagrama de stabilitate nucleară, se constată că 83-Bi este ultimul element din tabelul lui Mendeleev care mai are izotopi stabili iar U şi Th formează o insulă de stabilitate [3]. Între 83-Bi şi 92-U se găsesc deci 9 elemente care formează aşa-zisa strâmtoare a radioactivităţii (toate sunt radioactive cu timpi de înjumătăţire mai mici decât ai sau ). Aceşti nuclizi se dezintegrează prin emisie de radiaţii α şi β, deci atât Z-ul cît şi A-ul elementului se micşorează. Pe de altă parte, toate elementele radioactive din această parte (Z∈[83-92]) se grupează în trei familii radioactive numite şi serii naturale. Aceste serii au capul de serie de forma A=4n, 4n+2 sau 4n+3, unde n este un întreg.

92238U 90

232Th

Tabelul 2.1. prezintă aceşti capi de serie împreună cu nucleul stabil rezultat, precum şi timpul de înjumătăţire al capului seriei.


Tabelul 2.1. Serii radioactive naturale

Numele seriei

Tipul Nucleul final

Capul seriei

T1/2 (ani)

Thoriul 4n 208Pb 232Th 1.41 1010

Uraniul 4n+2 206Pb 238U 4.47 109

Actiniul 4n+3 207Pb 235U 7.04 108

Neptuniul 4n+1 209Bi 237Np 2.14 106

Se observă că pe ultima linie a acestui tabel a fost introdusă şi seria de forma 4n+1 care, din cauza timpului de înjumătăţire mie (2 milioane de ani) nu se mai găseşte în natură decât în cantităţi extrem de mici (este vorba de elemente ale acestei serii) capul seriei fiind considerat primul element transuranian 23 . 93 Obiectul acestei monografii este studiul celor doi izotopi ai radonului, Rn-222 (numit Radon) şi Rn-220 (numit impropriu thoron) care apar în seria de dezintegrare a uraniului şi thoriului. Radonul provine din familia uraniului iar thoronul din cea a thoriului. Izotopul Rn-219 care apare în familia actiniului are un timp de înjumătăţire foarte scurt (3.6s) şi nu contribuie semnificativ la radioactivitatea mediului .

7Np

Familiile (seriile) radioactive ale uraniului (U-238) şi thoriului (Th-232) sunt arătate în schemele din Fig.2.4. şi Fig.2.5. Izotopii acestor serii se găsesc în toate materialele din jurul nostru şi în special în roci şi minerale condensate o dată cu formarea pământului. Studiul dezintegrării lor poate conduce la o tehnică de determinare a vârstei rocii respective sau chiar a vârstei planetei. În general elementele radioactive sunt strâns legate în minerale şi nu sunt periculoase pentru sănătate, dar toate seriile radioactive implică emisia de gaze radioactive (izotopi ai radonului). Dacă acest element (Rn) este format adânc în interiorul rocii are o mică şansă de a migra spre suprafaţă şi de a contribui la radioactivitatea aerului.


Fig.2.4. Familia uraniului

Fig.2.5. Familia thoriului Totuşi, în cazul rocilor fracturate gazul radon poate scăpa, prezenţa acestuia putând fi pusă uşor în evidenţă [4] iar în ultimii ani există chiar studii pentru elaborarea unor metode de prognoză a cutremurelor de pământ, radonul fiind considerat un precursor al acestora [5]. De asemenea, radonul format în sol

34 C.COSMA, T.JURCUŢ precum şi în materialele de construcţie ale cladirilor poate ajunge uneori în cantităţi mari în aerul din interiorul locuinţelor iar inhalarea lui poate fi responsabilă de apariţia cancerului de plămâni mai ales în combinaţie cu fumatul activ sau pasiv[6]. În Fig.2.6. este prezentată familia actiniului (U-235) în care apare Rn-219 (actinon).

Fig.2.6. Familia actiniului (U-235)

Pe lângă izotopii radioactivi naturali ai celor trei serii radioactive în scoarţa planetei noastre se găsesc şi alte elemente cu viaţă lungă supravieţuitoare rămase din procesul fizic de formare a elementelor in interiorul stelelor.

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 35 În Tabelul 2.2. sunt prezentate principalele elemente radioactive naturale din afara seriilor radioactive.

Tabelul 2.2. Principalele elemente radioactive naturale ce nu fac parte din familiile naturale.

Elementul Izotopul Tipul de

dezintegrare T1/2(ani)

Potasiu 40K β-, β+, CE 1,28 109 a Rubudiu 87Rb β- 4,8 1010 a Luteţiu 176Lu β-, CE 3,6 1010 a Reniu 187Re β- 4,1 1010 a Lantan 138La β-, CE 1,3 1011 a Samariu 178Sm α 2,1 1014 a Indiu 115In β- 4,4 1014 a

În tabelul anterior nu au fost cuprinse două din elementele radioactive naturale 14C şi 3T care joacă un rol destul de însemnat în elaborarea unor metode de datare sau în cazul poluării radioactive. Cei doi radionuclizi cu timp de înjumătăţire scurt, 5620 ani (14C) şi respectiv 12.2ani (3T), se găsesc în factorii de mediu (în substanţele biologice în special) ca rezultat al producerii lor prin procese de generare. Astfel 14C se găseşte într-o concentraţie constantă de echilibru în CO2 - ul atmosferic, fiind generat în reacţia nucleară dintre azotul atmosferic şi neutronii din radiaţia cosmică. 7

1401

11

614N n p C+ → + (2.30)

Metoda datării cu 14C este folosită frecvent mai ales la datarea unor obiecte de interes istoric, fiind prima metodă de datare folosită. Tritiul are mai multe surse naturale de producere şi anume reacţiile nucleare cu particule α şi neutroni din scoarţă şi, de asemenea, reacţiile de spalaţie din atmosferă precum şi o sursă artificială -energetica nucleară, apărând în cantităţi mai mari în reactorii nucleari ce folosesc apa grea ca moderator şi schimbător de căldură.

2.4 TIPURI DE DEZINTEGRARE. RADIAŢII NUCLEARE DEZINTEGRAREA α

36 C.COSMA, T.JURCUŢ Acest tip de dezintegrare constă în emisia unor nuclee de 4He de către nucleele grele (A>190). Există şi câteva nuclee radioactive cu 150<A<190 care pot emite radiaţii α. Emisia spontană de particule α din nuclee poate fi reprezentată astfel:

ZA

ZAX→ Y+ −−

24

24α (2.31)

Presupunând că dezintegrarea nucleului X se face din stare de repaus legea conservării energiei se poate scrie: m c m c m c T TX Y Y

2 2 2= + + +α α (2.32) Energia eliberată în acest proces sau energia dezintegrării este: ( )Q T T m m m cY X Yα α α= + = − − 2 (2.33) unde mX, mY, mα sunt masele nucleelor. Dacă în loc de masele nucleelor se folosesc masele atomice din tabel atunci în loc de mα trebuie folosit mHe (masa atomică a heliului -4). Ţinând cont şi de conservarea impulsului pα=pY se poate obţine uşor relaţia

TQ

mmY

αα

α=

+1 (2.34)

care leagă energia particulei α de energia dezintegrării Q. Timpii de înjumătăţire pentru dezintegrarea α variază într-o plajă foarte largă (1µ s - 10 12 ani). Primul succes al mecanicii cuantice l-a constituit aplicarea teoriei lui Schrodinger tocmai la acest tip de dezintegrare şi calculul teoretic al timpului de înjumătăţire făcut de Gamov [7]. Între energia particulei α emise şi timpul de înjumătăţire sau constanta radioactivă λ există binecunoscuta relaţie a lui Geiger -Nuttal,obţinută şi de Gamov în cadrul teoriei dezintegrării alfa log logλ α= +A B T (2.35) în care constanta B este aceeaşi pentru toate familiile radioactive, iar constanta A caracterizează familia sau seria radioactivă. Parcursul radiaţiei α este dat de o relaţie empirică stabilită de Geiger

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 37 [ ] [ ]R cm T MeV0

3 20 32= . /α (2.36)

Ţinând cont de relaţia (2.35) relaţia (2.34) poate fi pusă sub forma log logλ = +a b R (2.37) şi care, reprezentată grafic, folosind datele experimentale cunoscute legate de timpii de înjumătăţire şi parcursul în aer al radiaţiilor α emise, pune clar în evidenţă gruparea pe familii radioactive (Fig. 2.7) În urma interacţiunii particulelor α cu substanţa au loc procese de ionizare

Fig.2.7. Legătura dintre parcurs şi constanta de dezintegrare în dezintegrarea α

şi excitare ale atomilor substanţei traversate. Împrăştierea coulombiană sau reacţiile nucleare, în care este implicată interacţiunea cu nucleele, are o probabilitate extrem de redusă în raport cu ionizarea şi excitarea atomilor putându-se neglija. Ciocnirile dintre particula α şi electronii mediului traversat sunt ciocniri elastice şi aplicarea legilor de conservare conduce la relaţia:

∆T Tm

M=

4 (2.38)

38 C.COSMA, T.JURCUŢ în care ∆T este energia maximă transferată unui electron (pierdută de particula α într-un proces elementar de ciocnire), iar m şi M masa electronului şi respectiv a atomului ţintă, T fiind energia particulei α. Pentru o particulă α cu energie de 5 MeV (tipică dezintegrării α) rezultă pentru ∆T valoarea de aproximativ 2,7keV. Din acest simplu calcul rezultă următoarele: - pierderea de energie a particulei α la interacţiunea cu un mediu are loc prin mii şi zeci de mii de asemenea ciocniri, - traiectoria particulei α în substanţă rămâne rectilinie, - toate particulele cu aceeaşi energie au aceeeaşi mărime a parcursului într-o substanţă dată, - energia necesară pentru a ioniza un atom este de ordinul a 10-20eV, deci vor exista multe ciocniri în care electronul primeşte o energie suficient de mare ( de ordinul KeV-ului), suficientă pentru a produce noi ionizări numite ionizări secundare.Aceşti electroni capabili de ionizări secundare se numesc electroni delta. În cazul în care energia transferată electronului este insuficientă pentru a se produce ionizarea, electronul ciocnit poate trece într-o stare excitată şi va reveni apoi în starea fundamentală prin emitere de radiaţii electromagnetice. Deci pierderile de energie includ trei procese: ionizare primară, ionizare secundară şi excitare atomică sau moleculară. De asemenea, moleculele ionizate sau excitate se pot disocia. Ţinînd seama de cele expuse mai sus rezultă în mod clar că parcursul într-o substanţă depinde de numărul de interacţiuni pe unitatea de lungime, deci de densitatea electronică, aceasta fiind implicit legată de densitatea atomică. Legătura dintre parcursul în aer Ro dat de relaţia (2.36) şi parcursul în alt material este descrisă de relaţia semiempirică a lui Bragg- Kleeman.

RR

AA

1

0

0

1 0

=ρρ

1 (2.39)

în care ρ1 şi A1 sunt densitatea respectiv numărul de masă a atomilor mediului considerat, ρ0 şi A0 fiind aceleaşi constante pentru aer. Se subînţelege că ρ0 şi R0 sunt densitatea şi parcursul în aer în condiţii normale. Relaţia teoretică între parcurs şi energie poate fi obţinută dintr-un calcul cuantic făcut de Bethe în 1930. Acest calcul dă energia pierdută pe unitatea de lungime dE/dx numită şi putere de stopare[8].


( )dEdx

e z N Zmc A

mcI

=⎛

⎝⎜

⎞

⎠⎟

⎛

⎝⎜

⎞

⎠⎟ − − −

⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

2

0

2 20

2 2

2 22

44 2

1πε

π ρβ

ββ βln ln 2 (2.40)

unde v=cβ este viteza particulei α, ze-sarcina particulei α; Z, A, ρ sunt numărul

Fig.2.8. Schemele de dezintegrare ale Am-241 şi Po-210 atomic, greutatea atomică respectiv densitatea materialului, m-masa electronului, N0-numărul lui Avogadro iar I energia medie de ionizare-excitare a electronilor atomici care în principiu poate fi calculată prin medierea peste toate procesele de ionizare şi excitare. În practică, I este considerat o constantă empirică care, în eV, are valoarea 10Z. Astfel, pentru aer, I=86 eV iar pentru aluminiu, I=163 eV. Parcursul în mediul considerat se poate obţine prin integrarea relaţiei (2.40) peste toate energiile particulei α.

RdEdx

dET

= −⎛⎝⎜

⎞⎠⎟−

∫10

α

(2.41)

40 C.COSMA, T.JURCUŢ În finalul acestui paragraf vom mai aminti că energia particulelor α emise de un element radioactiv prezintă un spectru discret format din una sau mai multe energii, deoarece tranziţia din starea fundamentală a nucleului emiţător poate avea loc pe diferite stări excitate ale nucleului rezultat, acesta revenind la starea fundamentală prin emisia unor cuante (radiaţii gama) de energii bine precizate. Fig.2.8 prezintă schema de dezintegrare a 95

241 , unul din emiţătorii α frecvent utilizat în diferite scopuri. Alăturat se prezintă o schemă de dezintegrare mai simplă, a , acesta fiind penultimul radionuclid din seria uraniului.

Am

84210 Po

DEZINTEGRAREA β Dezintegrarea β apare la toate elementele naturale Z≤92, pentru care există o abatere de la linia de stabilitate manifestată fie printr-un exces de protoni, fie printr-un exces de neutroni, şi se întâlneşte frecvent la toate elementele transuraniene (Z>92), în competiţie cu dezintegrarea α şi fisiunea spontană. Dezintegrarea β constă din emiterea de electroni (β-), pozitroni (β+) precum şi din captură de electroni (CE). Deoarece în nucleu nu există electroni sau pozitroni, dezintegrarea β se poate explica prin tranziţiile:

( )(( )

n p e

p n e

p e n CE

→ +

→ +

+ →

− −

+

−

β

β )+ (2.42)

Exemple din fiecare dintre aceste moduri de descompunere sunt date mai jos:

(2.43) 53

13154

1311 2

1325

1225

1 2

2554

2454

1 2

8

7 2

312

I Xe T zile

Al Mg T zile

Mn Cr T zile

→ + =

→ + =

→ =

−

+

β

β/

/

/

.

Prin aceste dezintegrări β se obţin totdeauna nuclee izobare. Procesul de captură electronică poate fi pus experimental în evidenţă prin emisia de radiaţii X caracteristice, captura implicând, de regulă, electroni din pătura K şi, cu probabilitate mult mai mică şi din pătura L sau M. Energia particulelor β(e+,e-) emise are întotdeauna un spectru continuu, ca în Fig 2.9, care se întinde de la energia zero până la o energie maximă (Te)max.

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 41 Spectrul se obţine prin reprezentarea, în funcţie de energie, a numărului de particule β emise pe unitatea de energie. În multe cazuri acest spectru prezintă un maxim pentru o energie Em=1/3(Te)max. Pentru explicarea structurii continue a spectrelor β a fost necesară introducerea unei noi particule, neutrinul (Pauli 1931), care în procesul

e

d Fig.2.9. Spectrul β în cazul unei substanţe radioactive

dezintegrare îşi împarte energia cu particula β emisă, astfel încât suma celor două energii reprezintă energia dezintegrării β. Transformările date de relaţiile (2.42) trebuie, în acest caz completate ţinând seama şi de prezenţa neutrinului:

( )(( )

n p e

p n e

p e n CE

→ + +

→ + +

+ → +

− −

+

−

~ν β

ν β

ν

)+ (2.44)

Problema existenţei masei de repaus a neutrinului constituie una dintre problemele fizicii actuale încă nerezolvate şi, în orice caz, dacă această masă există, ea este foarte mică (mνc2≈20 eV) deci, în cele ce urmează, vom neglija masa de repaus a acestuia. Vom presupune deci că viteza sa este egală cu viteza luminii

42 C.COSMA, T.JURCUŢ şi energia totală relativistă este egală cu energia sa cinetică Eν. Pentru electron vom nota energia cinetică cu Te, iar energia totală relativistă cu Ee= Te+mec2. Din cauza energiei mari a dezintegrării, electronul trebuie tratat totdeauna relativist. Reculul nucleului la dezintegrarea β are o energie mică şi poate fi tratat nerelativist. Să considerăm o dezintegrare β- pe care o să o scriem în general: Z

AZ

AX Y e→ + ++−

1~ν (2.45)

Energia dezintegrării va fi: ( ) ( )[ ]Q m X m Y mZ

AZ

Aeβ − = − −+1

2c (2.46) unde m reprezintă masele nucleelor. Scrisă cu ajutorul maselor atomice (M), relaţia (2.46 ) devine:

( )[ ] ( ) ( )[ ] Q M X Zm M Y Z m m c B BAe

Ae e i

i

Z

ii

Z

β − = − − − + − + −⎧⎨⎩

⎫⎬⎭= =

+

∑ ∑1 2

1 1

1

(2.47)

în care s-a ţinut seama de legătura dintre masa atomului şi masa nucleului:

(2.48) ( ) ( )M X c m X c Zm c BA Ae

i

Z2 2 2

1= + −

=∑ i

Bi reprezentând energia de legătură pentru electronul i, Neglijând diferenţa între energiile de legătură ale electronilor relaţia (2.47) devine: ( ) ( )[ ]Q M X M YA A

β − = − 2c (2.49) Qβ

- reprezintă suma dintre energia cinetică a electronului (Te), energia neutrinului (Eν) şi energia de recul a nucleului format (Tr): Q T E Teβ ν− = r+ + (2.50) În cazul în care neglijăm energia de recul avem:

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 43 ( )Q T E Teβ ν− = + =

maxe (2.51) În mod analog se obţine pentru dezintegrarea β+: ( ) ( )[Q M X M Y mA A

eβ + = − − 2 2]c (2.52) iar pentru captura de electroni: ( ) ( )[ ]Q M X M Y c BCE

A AK L= − −2

, (2.53) unde BK,L.. sunt energiile de legătură pentru păturile atomului. Descrierea teoretică a dezintegrării β face apel la al treilea tip de interacţiune fundamentală (forţa slabă) şi a fost făcută de Fermi în 1934. Se obţine o relaţie matematică ce descrie foarte bine forma spectrelor β, compararea cu spectrele experimentale făcându-se prin intermediul diagramelor Kurie[9]. Energia radiaţiilor β este tabelată pentru diferiţi radionuclizi sub forma energiei maxime (Te)max sau, cu alte cuvinte, a energiei dezintegrării β. O schemă de dezintegrare β este dată în Fig.2.10 de unde se poate observa că şi dezintegrarea β este însoţită, de regulă, de emisia unor radiaţii γ prin trecerea nucleului rezultat în urma dezintegrării dintr-o stare excitată în starea fundamentală. Energia maximă a radiaţiilor β se găseşte în intervalul 0.015-3MeV iar timpii de înjumătăţire corespunzători, de asemenea, într-o plajă foarte largă, ca şi în cazul dezintegrării α. Radiaţiile β, adică electronii (e+,e-), interacţionează cu substanţa fiind împrăştiaţi coulombian de către electronii atomici. Există însă câteva diferenţe mari faţă de interacţiunea particulelor α cu electronii atomici şi anume: - Electronii emişi la dezintegrarea β au viteze relativiste - Electronii vor suferi deviaţii mari de la direcţia iniţială în procesul împrăştierii pe un electron atomic, deci traseul prin substanţă va fi mai complicat.

În ciocnirile frontale cu electronii atomici o fracţiune mare din energia iniţială este cedată electronului ciocnit. De fapt, ţinând seama de principiul indiscernabilităţii, la interacţiunea electron-electron nu putem şti care este electronul incident şi care cel lovit.

Din cauză că electronul suferă schimbări rapide, şi ca direcţie şi ca mărime a vitezei sale, el este obiectul unor acceleraţii mari iar particulele ce se mişcă accelerat radiază energie, aşa - numita radiaţie de frânare (bremsstrahlung),


Fig.2.10. Schemă tipică de dezintegrare β (Co-60 şi Cu-64) existând deci, două procese importante de pierdere a energiei: ciocnirea (c) şi radiaţia (r). Expresiile pentru pierderea liniară pe unitatea de parcurs au fost obţinute de asemenea de Bethe [10]:

]

dEdx

e N Zmc A

T T mcI mcc

⎛⎝⎜

⎞⎠⎟

=⎛

⎝⎜

⎞

⎠⎟

+⎡

⎣⎢ + − −

− − − + + − −

2

0

20

2 2

2 2 2

2 22

2 2 2

42

21

2 1 1 2 18

1 1

πεπ ρ

ββ β

β β β

ln ( ) ( )

( ) ln ( )

(2.54)

( ) ( )d Ed x

e Z N T m c

m c A

T m c

m cr

⎛⎝⎜

⎞⎠⎟

=⎛

⎝⎜

⎞

⎠⎟

+ +−

⎡

⎣

⎢⎢

⎤

⎦

⎥⎥

2

0

2 20

2

2 4

2

24 1 3 74

2 43π ε

ρln

(2.55) unde T este energia cinetică a electronului iar celelalte mărimi au aceeaşi semnificaţie ca şi în relaţia (2.40). Expresia pentru pierderea de energie prin radiaţie devine importantă numai pentru energii relativiste, sub 1MeV aceasta fiind neglijabilă.

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 45 Pierderea totală de energie se poate scrie deci ca o sumă:

dEdx

dEdx

dEdxc r

=⎛⎝⎜

⎞⎠⎟ +

⎛⎝⎜

⎞⎠⎟ (2.56)

Pentru a estima contribuţia celor doi termeni putem face raportul lor:

dEdxdEdx

T mcmc

Zr

c

⎛⎝⎜

⎞⎠⎟

⎛⎝⎜

⎞⎠⎟≈

+ 2

2 1600 (2.57)

Deci termenul radiativ este contribuabil numai la energii mari şi pentru elemente grele. Energia electronului pentru care cele două categorii de pierderi sunt egale se numeşte energie critică şi poate fi calculată din relaţia (2.58). Cu titlu de exemplu, această energie este în jur de 7.8MeV pentru plumb, fiind mai mare pentru elementele mai uşoare. Pentru o energie de 1MeV pierderea prin

radiaţie în

Fig.2.11. Pierderile prin ciocnire şi radiaţie pentru electroni în funcţie de energie

46 C.COSMA, T.JURCUŢ plumb este de numai 1/10 din pierderea prin ciocnire, Fig.2.11. Energia critică poate fi calculată cu relaţia empirică:

(W )Z

MeVc =600

(2.58)

În cazul tuburilor Roentgen, o noţiune importantă este randamentul de frânare definit ca:

η = = −

+⎛

⎝⎜

⎞

⎠⎟

WW

WW

WW

r c

c

11ln

(2.59)

Pentru parcursul radiaţiilor β în substanţă se pot folosi o suită de relaţii empirice:

R 0 .15 W m ax 0 .0028 gcm 2 pen tru 0 .03 M eV W m ax 0 .15 M eV= − ≤ ≤

⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

(2.60)

R Wg

c mp e n tr u M e V W M e V=

⎡⎣⎢

⎤⎦⎥

≤ ≤0 4 0 7 0 1 5 0 81 3 82. .m a x

. ,m a x .

(2.61)

R Wg

c mp e n t r u W M e V= −

⎡⎣⎢

⎤⎦⎥

≥0 5 4 2 0 1 3 3 0 82. . .m a x m a x

(2.62) În relaţiile precedente R reprezintă parcursul masic iar Wmax este energia maximă a spectrului β, măsurată în MeV. DEZINTEGRAREA GAMA Radiaţia gama este emisă, analog celei din atom, la tranziţia nucleului dintr-o stare instabilă (excitată) spre o stare mai stabilă (fundamentală) cu o energie mai coborâtă. Ca şi peste tot în microcosmos, şi în nucleu energia este cuantificată, energia nivelelor excitate este cu atât mai mare cu cât pătrundem mai adânc în lumea dimensiunilor mici: eV- la molecule, keV- la atomi, MeV- la nuclee şi sute sau mii de MeV- la particulele elementare.

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 47 Emisia gama este observată în toate nucleele care au stări excitate legate (A>5) şi, în mod obişnuit, intervine în urma dezintegrărilor α şi β, deoarece adesea aceste dezintegrări lasă nucleul nou rezultat într-o stare excitată. Acelaşi fenomen îl întâlnim şi în cazul reacţiilor nucleare. Timpii de înjumătăţire pentru emisia γ sunt de obicei destul de scurţi, în general mai mici ca 10-9s dar, ocazional, se găsesc timpi de înjumătăţire semnificativ mai lungi (ore sau chiar zile). Aceste tranziţii cu timp de viaţă mare sunt denumite tranziţii izomere iar stările excitate corespunzătoare se numesc stări izomere sau izomeri (adesea sunt denumite şi stări metastabile). Nu există un criteriu clar pentru clasificarea unei stări ca stare metastabilă, totuşi se consideră că stările cu T1/2 >10-6 s sunt stări izomere. Aceste stări izomere (metastabile) se notează punând un indice superior “m” (ex: 110mAg sau 110Agm) . Energia fotonului gama emis este egală cu energia de tranziţie dintre cele două stări neglijând, desigur, energia de recul a nucleului care este de altfel foarte mică. Domeniul de valori al energiei fotonilor emişi se încadrează de regulă în intervalul (0.05-3 MeV) suprapunându-se deci, spre limita inferioară, peste domeniul energiilor radiaţiilor X. Un proces în competiţie cu dezintegrarea gama este conversia internă, proces în care energia unei stări excitate este transmisă direct unui electron din păturile atomului, electronul părăsind atomul cu o energie cinetică egală cu diferenţa dintre energia tranziţiei E şi energia de legătură a electronului în atom (E

γ0

K,L). E E Ee k L= −γ

0, (2.63)

Acest proces (transferul de energie) are loc fără un purtător intermediar (foton gama) şi este desigur o consecinţă cuantică a probabilităţii diferite de zero de existenţă a electronului în interiorul nucleului. Evident, în urma emisiei unui electron de convesie internă are loc emisia unei radiaţii X caracteristice, locul rămas vacant fiind ocupat de către un electron de pe o pătură exterioară. Pot apare şi electroni Auger. Probabilitatea fenomenului de convesie internă creşte cu creşterea lui Z şi este cu atât mai mare cu cât energia stării de excitaţie în nucleu este mai mică. Probabilitatea conversiei interne în care este implicat un electron de pe pătura K este de aproximativ 10 ori mai mare decât cea în care intervine pătura L. Raportul dintre numărul de electroni de conversie emişi şi numărul de cuante gama emise, fiind implicată aceeaşi stare nucleară, se numeşte factor de conversie. Radiaţia gama interacţionează cu materia prin trei procese primare [11]:

48 C.COSMA, T.JURCUŢ a) efectul fotoelectric (intern), când energia fotonului gama este integral transmisă unui electron din atomii materialului constituent, acesta părăsind atomul cu o energie cinetică egală cu: Te=Eγ-EL (2.64) unde Eγ este energia cuantei gama (Eγ≈E ) iar Eγ

0L energia de legătură a

electronului în atom. Legile de conservare pentru energie şi impuls interzic participarea electronilor liberi în acest proces. Electronii emişi se numesc fotoelectroni. Probabilitatea absorbţiei fotoelectrice este mai dificil de calculat dar, din studii experimentale, avem câteva constatări: -efectul este mai semnificativ la energii mici (∼100 keV) -creşte rapid cu creşterea Z- ului atomului participant (de regulă cu Z4) şi descreşte rapid cu creşterea energiei fotonului (de regulă Eγ

−3) -probabilitatea efectului fotoelectric suferă salturi bruşte pentru energii corespunzătoare cu energiile de legătură ale diferitelor pături electronice (vezi

Fig.2.12)

Fig.2.12. Secţiunea eficace de absorbţie fotoelectrică în funcţie de energie

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 49 b)Efectul Compton este procesul în care energia cuantei γ este cedată parţial unui electron cvasiliber EL«Eγ într-un proces de ciocnire elastică. Ca rezultat apare un foton împrăştiat sub un unghi θ dat de relaţia;

∆ Λλ λ λθ

= − =022

2C sin (2.65)

iar energia fotonului împrăştiat este:

( )EE

Emc

γγ

γ θ′ =

+−

11

2

cos (2.66)

unde λ şi λ0 sunt lungimile de undă ale fotonului împrăştiat, respectiv incident, iar Λc este o constantă numită lungime de undă Compton, egală cu 0,0242 A0. Electronul ciocnit va fi emis sub unghiul ϕ faţă de direcţia fotonului incident iar energia lui este:

Ehc

c =+λ

θ

λθ

0

2

02

22

22

Λ

Λ

sin

sin (2.67)

Energia maximă transferată unui electron o putem calcula din relaţia (2.67) în care θ=1800. Rezultă:

( )Ehc

c max=

+λ λ0 0

1

12Λ

(2.68)

Deci vom avea fotoni împrăştiaţi cu energia cuprinsă între Eγ (θ=00)şi o energie minimă (θ=1800) calculabilă cu relaţia (2.68), obţinându-se o valoare de

aproximativ m c

MeV02

20 25= . .

Fig.2.13. Variaţia secţiunii eficace diferenţiale (Compton) cu unghiul şi energia


Probabilitatea pentru împrăştierea Compton poate fi calculată printr-o abordare cuantică. Rezultatul este relaţia lui Klein - Nishina

( )( )

( ) ( )[ ]dd

rcσα θ

θ α θθ α θΩ

=+ −

⎡⎣⎢

⎤⎦⎥

+⎡⎣⎢

⎤⎦⎥

+−

+ + −

⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥0

23 2 2

2

11 1

12

11

1 1 1coscos cos

cos cos

(2.69)

pentru secţiunea eficace diferenţială unde

α γ=E

mc2 iar re

mcFm0

2

024

2 82= =πε

.

este raza clasică a electronului. Variaţia secţiunii eficace diferenţiale cu unghiul de împrăştiere θ şi energia fotonului incident este ilustrată grafic în Fig.2.13


Fig.2.14. Contribuţia celor trei procese la atenuarea fotonilor Integrând relaţia (2.69) peste toate unghiurile, se obţine secţiunea eficace

totală a efectului Compton [12]:

( )

( )( )σ

πα

αα

αα αc

r= −

+⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥ + + + −

+

⎧⎨⎩

⎫⎬⎭

02

2 212 1

2 112

4 12 2 1

ln ` (2.70)

c)Formarea de perechi este al treilea mod de interacţiune a radiaţiilor gama cu substanţa. În acest caz energia cuantei gama, în prezenţa nucleului (sau a unui electron), se transformă în energia electronului şi pozitronului material apăruţi:


Fig.2.15. Atenuarea fotonilor în Pb

E T mc T mcγ = + + ++ −2 2 (2.71)

Există, aşa cum rezultă din ecuaţia de mai sus, un prag energetic de

necesar pentru apariţia procesului. Procesul devine dominant 2 10222mc MeV= .numai la energii mari (Eγ>5MeV) (Fig.2.14). Considerând un fascicul îngust paralel monoenergetic (Io) de radiaţii gama căzând pe o placă de grosime x, intensitatea fasciculului după traversarea acestei plăci va fi:


Fig.2.16. Atenuarea fotonilor în Al

I I e x= −

0µ (2.72)

unde µ este coeficientul liniar de atenuare datorat celor trei procese considerate (τ-fotoelectric, σ-Compton, χ-formare de perechi) [13] µ τ σ χ= + + (2.73) In Fig.2.13 şi Fig.2.14 sunt prezentati pentru Al şi Pb coeficienţii masici de atenuare în cm2/g pentru cele trei efecte în funcţie de energie (0,01-10MeV). Aşa cum rezultă din cele prezente, în urma interacţiunii primare a fotonilor γ energia acestora este transferată electronilor atomici ai materialului după cum urmează: -într-un singur proces, prin efect fotoelectric;

54 C.COSMA, T.JURCUŢ -parţial, printr-o ciocnire Compton, iar fotonul difuzat poate să interacţioneze prin oricare din cele trei efecte;

Fig.2.17. Reprezentarea schematică a parcursului celor trei tipuri de radiaţii

-printr-un proces mai complicat, în cazul formării de perechi. Amintim, pe scurt, că pozitronul apărut, după un proces de termalizare, se ciocneşte cu un electron al substanţei anihilându-se, ducând la apariţia a două cuante gama ce pleacă în direcţii opuse având fiecare energia de 0,511 MeV şi care vor interacţiona cu substanţa prin unul din primele două procese. De asemenea, din relaţia (2.72) rezultă că, spre deosebire de radiaţiile α şi β care sunt radiaţii cu parcurs, radiaţia gama prezintă o atenuare exponenţială, aşa cum este vizibil pe Fig.2.17. Unul din detectorii foarte utilizaţi în detecţia şi spectrometria radiaţiilor gama este detectorul cu scinţilatie de NaI activat cu taliu - NaI(Tl). În Fig. 2.18 este


Fig. 2.18. Atenuarea radiaţiei gama în cristale de NaI(Tl) prezentată secţiunea eficace de interdicţie exprimată prin coeficientul de atenuare (cm-1) a acestui detector pentru cele trei efecte de interacţiune. La finalul acestui capitol vom aminti că măsurarea energiilor radiaţiilor α şi γ emise este foarte importantă nu numai pentru studiul nucleului propriu-zis ci şi prin aceea că nucleele se pot recunoaşte tocmai prin aceste energii emise. Se pot deci concepe diferite metode de analiză calitativă şi cantitativă a conţinutului de elemente radioactive (şi chiar stabile) dintr-o substanţă dată. Radiaţia neutronică întâlnită mai cu seamă în fisiunea nucleară (neutroni prompţi) şi ca mod de dezintegrare a fragmentelor de fisiune (neutroni întârziaţi) nu va face obiectul discuţiei noastre deoarece în problema radonului avem de-a face numai cu dezintegrarea α, β şi γ.

BIBLIOGRAFIE [1] P.B.PRICE, Exotic radioactivity with C-14,Ne-24 and Mg-28 emission,

Ann.Rev.Nucl.Part.Sci., 39,19 (1989) [2] AL.BERINDE et al. Probleme rezolvate de tehnică nucleară, Ed.Tehnică, Bucureşti,

(1972) [3] G.N.FLEROV, A.S.ILINOV, În căutarea elementelor supergrele, Ed.Tehnică,

Bucureşti, (1983) [4] N.E.WHITEHEAD, Detection of geological faults using a nuclear method,

J.Radioanal.Nucl.Chem., 161,339 (1992) [5] H.S.VIRK, B.SING, Radon anomalies in soil as earthquake precursor phenomena,

Tectonophysics, 227,215 (1993) [6] A.POFFIN, M.TIRMARCHE, at al., Radon and lung cancer, Radiat. Protection

Dosisim., 45,651, (1992) [7] K.HEYDE, Basie Ideas and Concepts in Nuclear Physics Institute of Physics

Publishing, Philadelphia, 1994 [8] A.BETHE, I.ASKIN, Passage of Radiations through Matter, Experimentrel Nuclear

Physics, E.Segre (ed), J.Wiley, New York, 1953 [9] K.SIEGBAHM, Alpha, Beta and Gamma Ray Spectroscpy, North Holland Publishing

Company, Amsterdam, 1955 [10] K.N.MUHIN, Fizică nucleră experimentală, Ed.Tehnică, Bucureşti, 1983 [11] C.E.CROUTHAMMEL, Applied Gamma-ray Spectroscopy, Pergamon Prvess,

London, 1960 [12] R.D.EVANS, The Atomic Nucleus, Mc Grow-Hill, New York, 1955 [13] M.ONCESCU, I.PANAITESCU, Dozimetria şi ecranarea radiaţiilor Roentgen şi

gamma, Ed.Academiei, Bucureşti, 1992.

Capitolul 3

DOZIMETRIA RADIAŢIILOR IONIZANTE

3.1. RADIAŢIA ŞI ŢESUTUL VIU După cum s-a văzut în capitolul precedent, interacţiunea radiaţiilor nucleare cu substanţa conduce la aceleaşi fenomene: ionizarea şi excitarea atomilor şi a moleculelor în urma absorbţiei energiei radiaţiei de către substanţa traversată. Radiaţiile încărcate (α, β, protonii) produc ionizarea directă pe când radiaţiile neionizante (X, γ, n) produc ionizarea indirectă prin electroni Compton, fotoelectroni, sau nuclee de recul. Interacţiunile de bază ale radiaţiilor ionizante cu ţesutul viu sunt aceleaşi ca şi în oricare altă substanţă, rolul important jucându-l fenomenele de ionizare şi excitare ale moleculelor din celule urmată de disocierea acestora. Întreaga energie cedată substanţei de către radiaţie este, în cele din urmă, disipată sub formă de căldură. Astfel doza mortală de radiaţii X de 500R produce aproximativ 106 ionizări pe celulă. Cum o celulă cuprinde în jur de 1014 atomi aceasta înseamnă un atom ionizat la o sută de milioane de atomi prezenţi. Unitatea de bază a ţesutului viu este celula. Fiecare celulă are un nucleu care poate fi considerat drept centrul ei de control. Nucleul unei celule este deosebit de nucleul unui atom. Apa constituie 80% dintr-o celulă, restul de 20% fiind compuşi complecşi. De o importanţă cu totul particulară este compusul numit acid dezoxiribonucleic, ADN, care se găseşte în special în nucleul celulei. ADN-ul controlează structura şi funcţionarea celulei şi produce replicarea sa. Aceste molecule sunt mari şi structurile care le poartă, cromozomii, pot fi văzute la microscop. Deşi modurile în care radiaţia afectează celulele nu sunt pe deplin înţelese, multe dintre ele presupun modificări ale ADN-ului. Radiaţia poate acţiona în două moduri. O moleculă de ADN se poate ioniza rezultând o modificare chimică directă, sau molecula poate fi modificată indirect prin intermediul unui radical liber din lichidul celulei. În unele cazuri modificarea chimică poate sta la baza unui efect biologic dăunător, datorat fie unui defect puternic localizat, fie unui defect global al cromozomului ce se poate vedea la

58 C. COSMA, T.JURCUŢ microscop. Ambele feluri de defecte au fost implicate în tarele genetice şi în dezvoltarea cancerului. Radiaţiile pătrunzând în organism sunt mai mult sau mai puţin absorbite. Mecanismul absorbţiei radiaţiilor variază în funcţie de natura acestora. Astfel, radiaţiile α sunt complet absorbite de organismele vegetale şi animale pe o adâncime de 0.1 mm. În consecinţă, radionuclizii care le emit nu sunt periculoşi, în afară de cazul când ar fi încorporaţi în organism. Acest lucru se poate întâmpla prin ingestie şi prin inhalare. Procesul de inhalare al radonului şi descendenţilor acestuia este principalul proces care duce la doza de radiaţie încasată de întreg traiectul respirator şi care poate provoca, în cazul unor doze mărite, un cancer primar bronho-pulmonar. Radiaţiile β pot pătrunde în organism circa 1 cm şi deci radionuclizii care le produc sunt periculoşi pentru ţesuturile superficiale şi nu pentru organele interne cu excepţia cazului când sunt de asemenea încorporate în aceste organe. Radiaţiile γ, X şi neutronii trec prin organismul uman deci radionuclizii care le emit pot fi periculoşi fie înăuntrul, fie în afara corpului.

3.2. MĂRIMI ŞI UNITĂŢI DOZIMETRICE

Pentru a caracteriza efectele radiaţiilor asupra substanţei în general, şi asupra materiei vii în special, au fost introduse o serie de mărimi fizice numite mărimi dozimetrice. Vom introduce în continuare aceste mărimi dozimetrice şi vom da şi unităţile corespunzătoare atât în SI cât şi în sistemul tolerat propriu care a fost foarte mult folosit până în urmă cu 10-15 ani. Prima mărime dozimetrică utilizată de dozimetrie a fost doza de ioni (D) sau expunerea iar mărimea fizică corespunzătoare, roentgenul (r). Doza de ioni reprezintă raportul dintre sarcina electrică totală Q a ionilor produşi într-un anumit volum V de aer şi masa m a volumului respectiv

∆ =Qm

(3.1)

Unitatea de măsură corespunzătoare dozei de ioni, roentgenul, -denumită în cinstea descoperitorului radiaţiilor X, fizicianul german, C.W.Roentgen, reprezintă doza de radiaţii X (sau γ) a cărei emisie corpusculară asociată (electroni produşi

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 59 prin cele trei efecte) le produce în condiţii normale, în 1.293*10-6 kg de aer uscat, ioni de fiecare semn purtând sarcina de 1/3*10-9 C. Roentgenul mai poate fi definit ca doza de radiaţii X sau gamma care produce, în condiţii normale de temperatură şi presiune, într-un cm3 de aer uscat o cantitate de sarcină de un Franklin (1 Franklin=3.33*10-10 C este unitatea de sarcină în sistemul CGSε0). <1r=2.58*10-4 C/kg> Dacă se calculează numărul de ioni ce apar într-un cm3 de aer sub acţiunea dozei de 1r se obţine 2.08*109 ioni monovalenţi. Energia cedată de 1r într-un cm3 se poate găsi ştiind că pentru formarea unei perechi electron-ion în aer este nevoie de 32.5eV. Va rezulta valoarea 2.08*109*32.5*1.6*10-19 = 108.16*10-10 J/cm3 = 108.16 *10-4 J/m3. Ţinând seama de densitatea aerului 1,293 kg/m3 rezultă cantitatea de 83,7*10-4 J/kg=83,7 erg/g (1J=107 erg) Raportând doza de radiaţii la timpul de expunere se obţine doza-debit (sau debitul dozei)

dt

=∆

(3.2)

cu unitatea de măsură r/h, mr/h sau µr/h. Doza energetică (D) depinde de energia W absorbită în ţesut (sau în altă substanţă) şi reprezintă raportul dintre energia absorbită şi masa substanţei absorbante

DWm

= (3.3)

Unitatea dozei energetice este radul (rad = roentgen absorbed dose). Radul este doza de radiaţii care cedează într-un kg dintr-o substanţă o energie de 10-2 J. (1rad = 10-2 J/kg) Debitul dozei energetice, D/t, se exprimă în rad/h, mrad/h etc. În SI, unitatea de măsură pentru doză este gray-ul (simbol Gy), 1Gy=1J/kg iar debitul dozei se măsoară în Gy/s. Doza biologică (echivalentul dozei, B). Doze absorbite egale nu au neapărat efecte biologice egale: un gray de radiaţie α într-un ţesut, de exemplu, este mai periculos decât un gray de radiaţie β, deoarece particula α disipează mult mai multă energie pe unitatea de lungime a traiectoriei. Pentru a pune toate radiaţiile ionizante pe o bază egală în raport cu posibilitatea de a produce efecte negative asupra ţesutului viu este nevoie de o nouă mărime fizică. Această mărime, numită doză biologică sau echivalentul dozei, este o mărime fizico-fiziologică dată de relaţia:

60 C. COSMA, T.JURCUŢ B D= η (3.4) unde η este efectivitatea biologică relativă definită ca raportul dintre energia

absorbită de ţesut la iradierea cu radiaţia respectivă şi energia absorbită de ţesut la

iradieri cu o radiaţie standard pentru a produce efecte biologice cantitative şi

calitative identice. Unitatea de măsură a dozei biologice este remul (rem), iniţialele

provenind de la "roentgen echivalent man" (1rem=η rad= η 10-2 J/kg). În SI

unitatea de măsură se numeşte Sievert (1Sv=η Gy=η J/kg). Debitul dozei biologice

se măsoară în Sv/s sau mSv/h, mSv/p etc.

Fig.3.1. Factorul de calitate în funcţie de transferul liniar de energie în apă Efectivitatea biologică relativă sau factorul de calitate este funcţie de transferul liniar de energie (L) în apă, în punctul de interes. Comisia Internaţională pentru Protecţia Radiaţiilor (ICPR) a sintetizat aceste date în curba din Fig.3.1. Din acest grafic se observă că se pot folosi pentru factorul de calitate următoarele date (Tabelul 3.1.).

Tabelul 3.1 Valorile factorului de calitate pentru diferite radiaţii în funcţie de transferul liniar de

energie în apă.


L în apă (keV/µm) ≤3,5 7 23 53 ≥175 Factorul de calitate 1 2 5 10 20

Radiaţia

radiaţii X radiaţii γ radiaţii β

neutroni termici

neutroni rapizi protoni

particule α

Doza biologică (echivalentul dozei sau doza echivalentă) constituie astfel un indicator al riscului la expunere a unui anumit ţesut, la diferite radiaţii: un sievert de radiaţie α primită de plămân, spre exemplu, se consideră că ar produce acelaşi risc de cancer fatal la plămâni ca şi un sievert de radiaţii β. Echivalentul dozei efectiv. Totuşi riscul unei tumori fatale per sievert nu este acelaşi pentru diferite ţesuturi ale organismului: de exemplu, acest risc este mai mic pentru tiroidă decât pentru plămâni. Mai există şi un alt tip important de efect negativ: riscul unei perturbări ereditare serioase care poate apare prin iradierea testiculelor şi ovarelor şi care este diferit ca formă de manifestare şi intensitate şi trebuie luat de asemenea în consideraţie. Aceasta se poate face considerând doza biologică pentru fiecare organ sau ţesut important al corpului şi înmulţindu-l cu un factor de pondere (w) legat de riscul asociat acelui organ. Suma ponderată a acestor echivalenţi ai dozei se numeşte echivalentul dozei efectiv (doză biologică efectivă). ( )H B wE T T

T= Sv∑ (3.5)

Valorile factorului de pondere (wT) numit şi factor de risc sunt date în Tabelul 3.2. Echivalentul dozei efectiv colectiv. Adesea este util să avem o măsură a dozei totale de radiaţie primită de un grup de oameni sau de întreaga populaţie. Mărimea folosită pentru exprimarea acestui total este "echivalentul dozei efectiv colectiv". El se obţine prin înmulţirea echivalentului dozei efectiv mediu cu numărul de persoane din acel grup sau prin integrare:

( )S H P H dHE E E= E

∞

∫0

(3.6)

unde P(HE)dHE este numărul de indivizi care primesc un echivalent al dozei efectiv cuprins între HE şi HE+dHE. Unitatea de măsură este sievert-om (Sv.om).

Tabelul 3.2. Ponderile factorului de risc pentru diferite organe

62 C. COSMA, T.JURCUŢ

Ţesutul sau organul Factor Ţesutul sau organul Factor Testicule şi ovare 0,25 Tiroidă 0,03

Sâni 0,15 Suprafaţa oaselor 0,03 Măduva osoasă 0,12 Restul 0,30

Plămâni 0,12 Tot corpul 1,00

3.3 UNITĂŢI SPECIFICE DOZIMETRIEI RADONULUI Expunerea la radiaţiile din aer este dată în cea mai mare parte de produşii de viaţă scurtă ai radonului (Rn-222) filtraţi o dată cu aerul respirat de plămâni. De la început sunt consideraţi importanţi (radiobiologic) numai radionuclizii α-activi generaţi în secvenţa radonului. Din punct de vedere istoric radioactivitatea aerului dată de produşii de dezintegrare ai radonului a fost exprimată prin mărimea "concentraţie de energie potenţială alfa" (PAEC -potential alpha energy concentration) cu unitatea de măsură working level (WL) sau nivel de lucru. Această unitate a fost introdusă în anii 1950 pentru a standardiza expunerea la radon a lucrătorilor din minele de uraniu. Prin definiţie, 1WL este energia potenţială alfa a oricărei combinaţii a urmaşilor de viaţă scurtă ai Rn-222 ce dau o pierdere de energie de 2,08*10-5 J/m3

1WL=2,08*10-5 J*m-3 (3.7)


Fig.3.2 Secvenţa urmaşilor de viaţă scurtă ai radonului

64 C. COSMA, T.JURCUŢ Fiecare atom de Po-218 poate elibera nu numai propria energie α caracteristică de 6MeV ci şi energia de 7,7MeV produsă de Po-214 după ce trece prin Pb-214 şi Bi-214 care sunt beta radioactivi (vezi Fig.3.2) Datorită timpului de înjumătăţire mare, descompunerea Pb-210 în plămâni

este puţin probabilă şi, de aceea, energia α a rezultat este exclusă din definiţia concentraţiei de energie potenţială alfa.

84210Po

Pe baza energiilor alfa emise şi a timpilor de înjumătăţire din Fig.3.2 în Tabelul 3.3 se dă energia potenţială alfa Eαi pe unitatea de activitate (Bq) pentru fiecare produs de dezintegrare (1MeV=1,6*10-13 J).

Tabelul 3.3 Energia potenţială alfa Eαi (J/Bq) a produşilor de dezintegrare ai Rn-222 până

la Pb-210 Nucleul Atomi/Bq Eai (J/Bq)

222Rn 4,76*105 - 218Po 2,65*102 0,58*10-9

214Pb 2,32*103 2,85*10-9

214Bi 1,72*103 2,11*10-9

214Po 2,37*10-4 2,93*10-16

Un PAEC de un WL este egal, aproximativ, cu concentraţia de energie potenţială a urmaşilor radonului în echilibru radioactiv cu o concentraţie de Rn-222 de 3750 Bq/m3 (100 pCi/l). 1WL=Eαtot C0 (3.8) unde C0=3750 Bq/m3 şi Eαtot= E i

iα∑ unde Eαi sunt date în tabela de mai sus iar

i=1,2,3 indică Po-218, Pb-214 şi Bi-214. Cu valorile pentru energia potenţială alfa din Tabelul 3.3, PAEC-ul (J/m3) poate fi exprimat în termeni de concentraţie ai produşilor de descompunere individuali PAEC E Ci

ii=∑ α (3.9)

unde Ci este concentraţia individuală în Bq/m3.

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 65 În prezent, concentraţia unui amestec de produşi de descompunere de viaţă scurtă în aer este exprimată în EEDC- equilibrium equivalent decay product concentration (concentraţia echivalentă de echilibru a produşilor de dezintegrare). EEDC-ul (Bq/m3) este definit ca acea activitate a Rn-222 gaz în echilibru radioactiv cu urmaşii de viaţă scurtă ce are acelaşi PAEC ca şi amestecul la neechilibru a urmaşilor actuali prezenţi. Legătura dintre PAEC şi EEDC este dată de

EEDC PAECCWL

= 0

1 (3.10)

În general nu există echilibru între Rn-222 şi produşii săi de dezintegrare în aerul de interior sau de exterior. Pentru a descrie concentraţia de activitate a urmaşilor Rn-222 în termenii concentraţiilor de Rn-222 pentru o situaţie de neechilibru se introduce factorul

FEEDC

CRn= (3.11)

numit factor de echilibru în care CRn este concentraţia activităţii radonului. Dacă radonul şi produşii săi sunt în echilibru (Ci=CRn) atunci F=1. Concentraţia produşilor de dezintegrare este determinată de procese precum ventilaţia şi depunerea pe suprafeţe. Pentru aerul de interior, F variază în intervalul 0,2-0,6. Unitatea tradiţională pentru expunerea la Rn-222 în termenii concentraţiei de activitate integrată în timp sau a PAEC-ului este working level-month (WLM) sau nivelul de lucru lunar (NLL); 1WLM=1WL*173h, 173 fiind numărul de ore de lucru pe lună. Calculul dă pentru 1WLM=3,5mJh/m3. Expunerea într-un an la o energie potenţială alfa este legată de concentraţia de activitate Rn-222 prin

PAECFCC

WLMan

Rn=0

515* . (3.12)

Factorul 51,5 este raportul dintre numărul de ore dintr-un an şi numărul de ore de lucru dintr-o lună. Cu factorul F = 0,5, 1WLM/an este echivalent cu o expunere continuă la Rn-222 de aproximativ 145Bq/m3.

66 C. COSMA, T.JURCUŢ

Fig.3.3. Atenuarea unui fascicul de radiaţii

În publicaţiile recente expunerea la Rn-222 este exprimată în termeni ai

echivalentului dozei, adică în Sv/an. Pentru conversia concentraţiei activităţii în

expunere este acceptat azi un factor de 10mSv(WLM)-1.

3.4 CALCULAREA DOZELOR DE RADIAŢIE Fie un fascicul de radiaţii de intensitate I care traversează un strat de substanţă.(Fig.3.3.) Cantitatea de energie absorbită în volumul elementar dV va fi dW StdI= (3.13) unde dI este scăderea intensităţii fasciculului care este proporţională cu: µ, I şi dx. Deci: dI Idx= µ (3.14) Masa volumului elementar care a absorbit această radiaţie este:

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 67 dm dV Sdx= =ρ ρ (3.15) Deci energia absorbită în unitatea de masă (doza) va fi:

DdWdm

I S tdxSdx

It= = =µρ

µρ

(3.16)

În cazul radiaţiilor cu parcurs (α, β, p) vom considera că grosimea stratului de material de volum ∆ V străbătut de radiaţii este egal cu parcursul maxim al radiaţiilor (R) şi în acest caz energia absorbită este

∆W I S t= ` (3.17) iar ∆ ∆m V S R= =ρ ρ (3.18) Doza rezultată este în acest caz :

DIStS R

I tR

= =ρ ρ

(3.19)

În cazul în care radiaţia care cade pe corpul respectiv este monocromatică intensitatea fasciculului este: I E= 0ϕ (3.20) unde E0 este energia unei particule din flux iar ϕ fluxul de particule (particule/m2 s). Atunci când fasciculul nu este monoenergetic se poate scrie:

I E (3.21) E dE

= ∫ ϕ ( )max

0

E

unde ϕ(E) este fluxul de particule cu energia E.

68 C. COSMA, T.JURCUŢ Pentru a exprima doza biologică, sau echivalentul dozei, relaţiile (3.15) şi (3.18) trebuie înmulţite cu factorul de calitate η (efectivitatea biologică relativă - vezi Tabelul 3.1.) În cele ce urmează vom exemplifica acest calcul de doză pentru cazul inhalării unui radionuclid. Pentru radon, acesta este cazul cel mai important având în vedere urmaşii săi α radioactivi care se depun pe traiectul respirator. Există două situaţii diferite: 1) Iradierea în cazul inhalării unui radionuclid sub formă solubilă, 2) Iradierea în cazul inhalării unui radionuclid sub formă insolubilă. 1) Cazul inhalării unui radionuclid sub formă solubilă. Facem următoarele notaţii: fa - fracţiunea din cantitatea de radionuclid prezentă în aerul inhalat, care atinge organul critic considerat, m - masa organului critic considerat (g), λef = 0,693/Tef constanta efectivă de eliminare a radionuclidului [s-1], [h-

1] sau [zi-1] ce se poate calcula din relaţia:

1 1 1

T T Teff b= + (3.22)

unde T este perioada fizică de înjumătăţire iar Tb este perioada de înjumătăţire biologică, adică de eliminare a acelui izotop din organul critic prin metabolism, t - timpul după expunere [s]; [h]; [zi], T0 - speranţa de viaţă după inhalare; 50 de ani pentru adulţi şi 70 de ani pentru copii, ∑WF - energia efectivă absorbită în ţesut de la o radiaţie emisă la o dezintegrare [MeV] şi care ţine seama de factorul de schemă, efectivitate biologică relativă şi factorul de distribuţie. Pentru o activitate de 1µCi prezentă în organul critic debitul dozei are valoarea

dW Fm

Gy zi= −0 512 1, [ . ]Σ

(3.23)

Dacă ţinem seama de factorul fa, atunci doza totală primită în timp la nivelul organului critic, ca urmare a inhalării unei activităţi de 1µCi, este


D d f dt f

W Fm

f T W Fm

Gy

at

T

a

TT

a ef T T

ef ef

ef

e e

e

10

0 693

0 693

00

0

0 5120 693

1

0 74 1

= = −

−

∫ −

−

/ ,

,

,,

( )

, ( ) [ ]

λ Σ

Σ

= (3.24)

Pentru radioizotopi cu T1/2 mai mic (de ordinul zilelor) valoarea exponenţialei este mică şi avem

Df T W F

mGya ef

1 0 74= , [ ]Σ

(3.25)

Dacă se cunoaşte volumul inhalat şi concentraţia substanţei radioactive în aer atunci se poate calcula doza primită de organul critic cu relaţiile:

D V cf T W F

mGya ef T Tefe= − −0 74 1 0 693 0, ( , ) [ ]

Σ (3.26)

şi

D V cf T W F

mGy t Ta ef

ef= ⟨0 74, [ ]; ⟨ ;Σ

(3.27)

în care V este volumul de aer inspirat în [m3] iar c este concentraţia în aer a radionuclidului considerat (µCi/ m3). Volumul inspirat este dat de relaţia, V v T= 0 0 (3.28) unde v0 = 0,83 m3 / h pentru adult şi 0,33 m3 / h pentru un copil de un an. 2) Iradierea în cazul inhalării unui radionuclid sub formă insolubilă.

Considerăm ca organ critic plămânul. În acest caz vom presupune că 25%

din substanţa radioactivă se elimină imediat, 62,5 % este eliminată în 24 de ore şi

12,5 % rămâne în plămân timp de 120 zile. Deci în calcul vor intra doar două

componente prezente temporar în plămân. Acest scenariu nu se poate aplica la

70 C. COSMA, T.JURCUŢ radon şi la descendenţii săi decât cu modificări specifice date de prezenţa a două

componente (radonul şi urmaşii săi de viaţă scurtă).

Considerând masa plămânilor pentru adult de 1 kg şi o distribuţie uniformă

a substanţei radioactive putem calcula doza primită de plămâni într-o zi printr-o

contaminare de 1µCi cu relaţia;

d W F Gyzi= −5 1 10 4, . [ ]Σ (3.29)

Prin inhalarea unei cantităţi de aer ce conţine 1µCi, doza primită va fi:

D W F e

W F e dt

W F T e

T e Gy

pT

tT

T

efT

ef

TT

ef

ef

ef

f

= +

+ =

= −

+ −

−−

−−

−−

−

∫

∫

0 625 5 1 10

0 125 5 1 10

10 4 6 1

0 92 1

40 693

0

1

40 693

0

40 693

0 693

0

0

, . , .

, . , .

. [ , . ( )

, . ( )] [ ]

,

, .

,

, .

Σ

Σ

Σ

dt

+

(3.30)

Dacă volumul de aer inhalat este V cu o concentraţie de c [µCi/ m3], se poate scrie;

D V c W F T e T e GyefT

ef

TTef f= − + −−

− −

Σ . [ , . ( ) , . ( )] [, , .

10 4 6 1 0 92 140 693 0 693 0

] (3.31)

BIBLIOGRAFIE [1] E.GASPAR, D.SERBAN, Elemente de radioprotecţie, Ed.Tehnică, Bucureşti, 1976 [2] M.ONCESCU, Fizica protecţiei contra radiaţiilor, Ed.Academiei, Bucureşti, 1958 [3] R.CATILINA, G.DINICĂ, T.BURTIC, Protecţia contra radiaţiilor nucleare, Ed.

Tehnică, Bucureşti, 1986 [4] M.ONCESCU, I.PANAITESCU, Dozimetria şi ecranarea radiaţiilor Roentgen şi

gamma, Ed.Academiei Române, Bucureşti, 1992 [5] NRPB, Trăim cu radiaţii, Ed.Tehnică, Bucureşti, 1989 [6] M.ONCESCU, Radonul - Unităţi vechi şi noi, Curierul de Fizică, 15,8 (1995) [7] ICRU, Radiation Quantities and Units, ICRU Report 33, Washinton, 1980 [8] F.J.ALDENCAMP, P.STOOP, Thesis, Sources and Transport of Indoor Radon,

University of Groningen, 1994 [9] V.I.IVANOV, Kurs Dozimetrii, Energoatomizdat, Moskova, 1988 [10] NCRP Report 58, A Handbook of Radioactivity Measurements Procedures,

Washington, 1978.

Capitolul 4

RADONUL (PROPRIETĂŢI, SURSE, FLUXUL TERESTRU,

MIGRARE)

4.1. PROPRIETĂŢI

Radonul este elementul cu numărul de ordine 86 din tabelul periodic făcând parte din grupa a VIII-a, deci este un gaz inert care o dată format prin dezintegrarea elementelor grele din crusta terestră difuzează în gazele din sol sau din apă şi apoi este transportat în atmosferă. După cum se poate observa din Tabelul 4.1., Rn-222 îşi are originea în seria U-238 şi are un timp de înjumătăţire de 3,82 zile; Rn-220 (thoronul) se produce în seria de dezintegrare a Th-232 având timpul de înjumătăţire de 55,6 s. iar Rn-219 (actinonul) cu timpul de înjumătăţire de numai 4 s aparţine seriei radioactive a actiniului (U-235). Aceşti izotopi, toţi radioactivi, se dezintegrează prin emisie de radiaţii α. Actinonul (Rn-219), datorită timpului de înjumătăţire foarte scurt de numai 4 s, cât şi a abundenţei naturale mici a strămoşului său, U-235 se poate neglija din punctul de vedere al efectelor radiologice.

Tabelul 4.1. Principalii izotopi ai radonului şi perioadele lor de înjumătăţire

Denumirea Simbol

chimic Izotopul părinte

Capul seriei

Abundenţa naturală a

capului seriei (%)

Timp de înjumătăţire

Radon Rn-222 Ra-226 U-238 99,37 3,82 zile Thoron Rn-220 Ra-224 Th-232 100 55,6 s Actinon Rn-219 Ra-223 U-235 0,73 4 s

Pe lângă aceşti 3 izotopi aparţinând seriilor radioactive naturale sunt cunoscuţi alţi 20 de izotopi, toţi radioactivi, cel mai uşor fiind Rn-199, iar cel mai


greu izotopul Rn-226. Izotopul Rn-211 cu timpul de înjumătăţire cel mai lung după Rn-222 (15 ore) se descompune atât prin emisie α (în principal) cât şi prin emisie de pozitroni (β+) şi captură electronică [1]. Elementul radon este în condiţii normale un gaz (cel mai greu din natură) fără culoare şi având o densitate de 9,73 kg/m3. Răcit sub punctul de solidificare radonul are o fosforescenţă strălucitoare care devine galbenă la temperaturi scăzute şi roşu oranj la temperatura azotului lichid [2]. Atomul de radon posedă o configuraţie de pătură electronică închisă care dă proprietăţile chimie de gaz nobil asemănătoare neonului, heliului, argonului, kriptonului şi xenonului. În starea fundamentală configuraţia este de 5s25p65d106s26p6 [3]. Spectrul optic al radonului este asemănător cu cele ale elementelor din grupa amintită a gazelor nobile. Structura electronică a radonului sugerează o reactivitate chimică foarte limitată. Totuşi potenţialul de ionizare relativ scăzut, de 10,7 eV, face posibilă existenţa unor interacţiuni. De exemplu, fluorul interacţionează cu radonul pentru a produce florura de radon. De asemenea, în interiorul unor reţele cristaline ale unor compuşi hidrogenaţi se formează “clusteri” cu participarea atomilor de radon [4-5]. Radonul este considerat uneori ca un metaloid, adică un element care face tranziţia de la metale la nemetale având caracteristici ale ambelor grupe, comportându-se asemănător borului, germaniului, antimoniului şi poloniului [6]. Principalele proprietăţi fizice sunt date în Tabelul 4.2. Radonul este uşor adsorbit pe cărbune, silicagel şi substanţe similare,

proprietate ce poate fi folosită la separarea lui din amestecuri de gaze. Astfel

radonul poate fi uşor colectat dintr-un curent de aer ce trece prin cărbune, răcit la

temperatura zăpezii carbonice (-78,50C), [7], şi se poate desorbi prin încălzirea

cărbunelui la temperaturi de 3500C. Solubilitatea relativ mare a radonului în apă

justifică prezenţa sa în cantităţi importante în unele gaze de izvor.

Tabelul 4.2. Principalele proprietăţi fizice ale radonului [8]


Nr. ctr.

Mărimea Valoarea

1. Densitatea la 0oC şi 1 atm 9,73 g/l 2. Punct de fierbere (1 atm) - 62oC 3. Densitatea în stare lichidă 4400 kg/m3

4. Coeficientul de difuzie în aer 0,1 cm2/s 5. Vâscozitate (1 atm şi 20oC) 0,229 poise 6. Presiunea critică 62 atm 7. Solubilitatea în apă la 1 atm presiune parţială şi

20oC 230 cm3 NTP/kg apă

8. Solubilitate în diferite lichide la presiunea de 1 atm şi 18oC - glicerina - alcool etilic - petrol - toluen - sulfura de carbon - ulei de măsline

0,21 cm3/kg lichid 7,4 cm3/kg lichid 9,2 cm3/kg lichid 13,2 cm3/kg lichid 23,1 cm3/kg lichid 29,0 cm3/kg lichid

4.2. SURSELE RADONULUI

4.2.1. URANIUL ŞI THORIUL Radonul (Rn-222) şi thoronul (Rn-220) se formează continuu în crusta terestră prin dezintegrarea uraniului şi thoriului distribuiţi în mici cantităţi în sol şi rocile ce constituie această crustă. O dată format în roci sau în particule din sol atomii de radon migrează în aerul din capilarele solului şi de aici ajunge în atmosferă, fie prin difuzie fie prin transportul determinat de diferenţele de presiune. Cantitatea de radon, thoron şi actinon din atmosferă depinde în primul rând de concentraţia uraniului şi thoriului din sol şi roci. Abundenţa relativă a izotopilor uraniului în procente de greutate este: U-238 (99,28%); U-235 (0,71%) şi U-234 (0,0054%) [9]. U-234 este un membru intermediar în familia U-238. Timpul de înjumătăţire al U-238 este de 4,5 miliarde de ani, egal deci cu vârsta pământului în timp ce U-235 are un timp de înjumătărţire mai mic, de numai 710 milioane de ani


ceea ce explică parţial abundenţa mai mică a acestuia. De regulă, U-234 se află în echilibru radioactiv cu U-238 conform relaţiei λ238U238=λ234U234 (4.1) unde λ238 şi λ234 sunt constantele de dezintegrare iar U238 şi U234 sunt concentraţiile izotopilor respectivi. În scoarţa terestră thoriul este mai abundent decât uraniul de 3-5 ori. Concentraţia medie a uraniului în litosferă este în jur de trei părţi pe milion (3 ppm). Mineralele ce conţin mii de 1 ppm sunt de regulă oxizi precum uranitul şi carnotitul din rocile fosfatice şi nisipurile monozitice, fiind de interes economic în unele cazuri. Minereurile de uraniu exploatabile au în general o concentraţie de 0,3-1% uraniu şi se găsesc răspândite în multe locuri pe glob. Zăcăminte bogate sunt considerate cele cu 1% până la 4% uraniu, iar zăcămintele foarte bogate, cu până la 30% uraniu incluziuni, au fost cele de la Yoachimstahl (Cehia) şi Ştei (România) [10]. Acest din urmă zăcământ a fost intens exploatat în perioada de după cel de-al doilea război mondial, minereul, după o primă selecţie, fiind exportat în Rusia. Pe de altă parte, rocile fosfatice sunt larg utilizate ca şi îngrăşăminte. Ele conţin uraniu în cantităţi destul de mari 8-400 ppm cu o valoare medie de 40 ppm. În general Ra-226 precursorul direct al Rn-222 este în echilibru radioactiv cu U-238 însă în procesul de prelucrare a îngrăşămintelor fosfatice o fracţiune importantă de radiu este scoasă ca un subprodus. Doza primită de populaţie de la această sursă nu a fost consideraţă ca semnificativă, totuşi în ultimul timp această sursă suplimentară a început a fi luată în considerare în special pentru muncitorii din industria fosfatică [11]. În unele cazuri U-234 şi Th-230, ambii produşi în seria uraniului, pot fi în dezechilibru cu părintele lor, U-238, datorită reculului atomilor la dezintegrarea alfa, mai ales în apele subterane care în contact cu rocile au conţinut important de uraniu [12-13]. Deci, procesele geologice şi chimice pot afecta concentraţia acestora dacă avem în vedere timpii de înjumătăţire relativi mari ai U-234 (2,5.105 ani) şi Th-230 (8.104 ani).(Fig. 2.4) Astfel U-238 şi U-234 se dizolvă diferit în ape din cauza reculului nuncleului de Th-234 la dezintegrarea α. De asemenea, radiul are o mare tendinţă de migrare geochimică şi se poate găsi în toate mineralele, uneori în roci lipsite de uraniu, ca de exemplu, baritele, tufurile calcaroase şi unele zăcăminte de origine biologică [14].

76 C. COSMA, T. JURCUŢ În familia thoriului produşii intermediari au un timp de înjumătăţire scurt (Fig. 2.5), cel mai lung fiind al Ra-228 (6,7 ani), şi deci procesele fizice şi chimice din crustă au o mică influenţă asupra concentraţiilor urmaşilor în acest caz. Ca şi abundenţă chimică în crusta terestră thoriul (Th-232) cu timp de înjumătăţire de 14,1 miliarde de ani cu 10,7 ppm concentraţie medie, urmează după plumb, fiind deci un element destul de răspândit dar puternic diseminat. Ceilalţi izotopi ai thoriului prezenţi în seria proprie sau în seriile uraniului şi actiniului se găsesc doar sub forma unor cantităţi foarte mici, abundenţa naturală a Th-232 fiind considerată 100%. Thoriul se obţine în principal din nisipurile monazitice în Suedia, Brazilia, Rusia, Statele Unite ale Americii etc. Nisipurile monazitice conţin 100 ppm thoriu producând o doză ridicată pentru locuitorii coastelor unde acestea se găsesc în cantităţi mari [15]. Este folosit în aliaje magneziu-thoriu utilizate în industria aviatică şi spaţială precum şi la prepararea unor fosfori pentru sudură. De asemenea se mai foloseşte ca şi catalizator în industria chimică la sinteze organice, la fabricarea creuzeţilor în care se topesc metalele greu fuzibile şi în alte condiţii unde se cere rezistenţă la temperaturi ridicate. Ca şi material strategic în energetica nucleară importanţa sa se bazează pe faptul că pornind de la Th-232 în reactorii cu neutroni termici se poate produce un nou combustibil nuclear U-233 prin reacţiile:

(4.2.) 90232

01

90233Th n Th+ → +

90

23322 91

23322 92

233Th Pa Uzilemin⎯ →⎯⎯ ⎯ →⎯⎯ (4.3.) În Tabelul 4.3. sunt date concentraţiile U-238 şi Th-232 adică a celor doi capi ai seriilor radioactive în soluri şi diferite tipuri de roci[16]. Aşa cum se observă din acest tabel în categoria rocilor vulcanice granitele depăşesc bazaltele ca şi concentraţii de uraniu şi thoriu iar în categoria rocilor sedimentare şisturile se clasează înaintea carbonaţilor (calcarele).

Tabelul 4.3. Concentraţiile U şi Th în sol şi diferite tipuri de roci

(valori medii)

Tipul de U-238 Th-232 rocă ppm Bq/kg ppm Bq/kg

Vulcanice bazalte granite

0,5-1

3

7-10 40

3-4 17

10-12

70


Sedimentare gresii şi şisturi roci carbonatice

3,7 2

40 25

12 2

50 8

Crusta continentală superioară (media)

2,8

36

10,7

44

Soluri 1,8 66 9 37 Deşi Th-232 excede U-238 printr-un factor de 3,8, activităţile sunt aproape egale în crusta terestră. Valori similare pentru U şi Th în diferite tipuri de roci se găsesc şi în lucrarea [17]. Pentru România o medie a rezultatelor din lucrarea [10] conduce la valori pentru roci asemănătoare cu cele din Tabelul 4.3., respectiv 2,2 ppm pentru U şi 10,1 pentru Th [18]. Izotopul U-235 (7,1.108 ani timp de înjumătăţire) este capul familiei actinului, în care este generat izotopul Rn-219 numit şi actinon (Fig. 2.6). Din cauza abundenţei izotopice mici a U-235 (0,71%) şi a timpului de înjumătăţire foarte scurt a Rn-219 (3,92 s) acesta joacă un rol nesemnificativ în iradierea naturală a populaţiei. Acest izotop foloseşte ca material fisionabil în energetica nucleară iar după separarea de U-238 (îmbogăţire) se foloseşte la producerea focoaselor nucleare. Deoarece pornind de la U-238 care este de 140 ori mai abundent decât U-235 se poate produce un alt element fisionabil (izotopul Pu-239) această cale este mai convenabilă (avantajoasă economic) faţă de operaţia de îmbogăţire [19-20]. În producerea Pu-239 se porneşte de la U-238 care sub acţiunea neutronilor în reactorii regeneratori se transformă conform reacţiilor: 92

23801

92239U n U+ → + γ (4.4.)

92239

93239

94239

23 2 35U Np

zilePu

β β− −

min , (4.5.)

4.2.2. RADIUL - ELEMENTUL PĂRINTE

78 C. COSMA, T. JURCUŢ Producerea celor trei izotopi ai radonului (radon, thoron şi actinon) este direct legată de concentraţia izotopilor - părinte: Ra-226 (T1/2 = 1620 ani) pentru radon Ra-224 (T1/2 = 3,64 zile) pentru thorn Ra-223 (T1/2 = 11 zile) pentru actinon Conţinutul de la Ra-226 din sol şi roci poate fi determinat prin spectrometrie gama [21-23] sau prin analiza cantităţii de Rn-222 în echilibru secular cu Ra-226 în probe lichide [24-26]. Ra-224 poate fi determinat cu bună precizie considerând echilibrul secular cu părintele său de viaţă lungă Th-232 sau prin spectrometrie α [27]. Această ultimă metodă poate fi folosită şi la determinarea Ra-223. Rocile crustale şi solurile conţin aproximativ 40 Bq/kg Ra-226, concentraţia în granite fiind de 3-4 ori mai mare decât în calcare şi gresii. Materialele de construcţie reflectă concentraţia sursei crustale, betoanele având până la 70 Bq/kg, iar cărămizile chiar mai mult [8]. În Tabelul 4.4. sunt prezentate concentraţia Ra-226 şi Ra-224 în diferite tipuri de roci [28]. Valorile găsite concordă destul de bine cu cele din soluri (vezi Tabelul 4.5.) deşi unele valori excepţionale apar în rocile sedimentare detritice [29].

Tabelul 4.4. Concentraţiile Ra-226 şi Ra-224 în diferite tipuri de roci.

Tipul Concentraţia Bq/kg

de Exemplu Ra-226 Ra-224 rocă Media Domeniul Media Domeniul

Intrusiv acidă granit 78 1-370 111 0,4-1030 Extrusiv bazică bazalt 11 0,4-41 10 0,2-36 Sedimentară chimică calcar 45 0,4-340 60 0,1-540 Sedimentară detritică argilă,sist

argilos, gresie

60

1-990

50

0,8-1470

Eruptiv metamorfozată gnais 50 1-1800 60 0,4-420 Sedimentar metamorfozată

sist 37 1-660 49 0,4-370


Tabelul 4.5. Conţinutul de la Ra-226 în diferite soluri din Statele Unite [30]

. Locul Tipul de Număr Ra-226 Coeficientul Fluxul de

radon sol locuri probe Bq/kg de emanaţie mBqm-2s-1

Alaska mâl şi lut nisipos 4 14 36±3 0,28 5 Hawai vulcanic 12 29 26±18 0,69 32 New

Mexico pietriş deşertic şi luturi nisipoase

15

165

59±25

0,2

30

Texas luturi argiloase 3 9 33±14 0,42 10 Total/ Medie

-

34

217

38±14

0,4±0,22

19±14

Valoarea medie de 38±14 Bq/kg pentru solurile americane (Tabelul 4.5.) este în bună concordanţă cu valoarea găsită în China de 39 Bq/kg (8,2-43 Bq/kg) [31] şi este puţin mai mică decât cea găsită pentru solurile din Europa [32]. În România centralizarea datelor provenite de la 43 de staţii de supraveghere din cadrul Ministerului Apelor, Pădurilor şi Protecţiei Mediului au dat o valoare medie de 38 Bq/kg pentru Ra-226 şi 39 Bq/kg pentru Ra-228 [33]. Un alt studiu efectuat în Statele Unite pentru solurile de suprafaţă [34] efectuat în 33 de state şi 356 de locuri a dat următaorele valori: 41±18 Bq/kg pentru Ra-226 37±31 Bq/kg pentru U-238 36±17 Bq/kg pentru Th-232 Erorile date reprezintă ±2σ La nivelul solurilor din Statele Unite există numai o mică abatere de la valoarea de echilibru U-Ra, iar concentraţia de Th-232 este în bună concordanţă cu cea din Tabelul 4.3. Studiind echilibrul radioactiv în cadrul probelor individuale între U-238 şi Ra-226 se constată că există abateri mari cauzate de comportarea chimică diferită a uraniului şi radiului. Această diferenţă este datorată în special izotopului intermediar U-234 care având o perioadă de înjumătăţire suficient de lungă (2,5.105 ani) are suficient timp pentru a fi redistribuit în stratele de suprafaţă [12,13]. Sub formă de clorură sau alte săruri solubile în apă, radiul se găseşte în concentraţii variabile în apa râurilor şi lacurilor (0,5-50 Bq/m3) şi în concentraţii mult mai mari în apa unor izvoare de ape minerale sau geotermale [14,24,35]. Apa mărilor şi oceanelor conţine o concentraţie scăzută de radiu de aproximativ 4 Bq/m3.


Tabelul 4.6.

Conţinutul în Ra pentru câteva ape potabile, minerale şi geotermale din România.

Tipul de apă Localitatea Concentraţia de Ra 10-12g/g

Concentraţia de Rn (Bq/l)

Minerală

Termale

Marea Neagră Ape de Izvor

Sângeorz-Băi Izvor 4 Izvor 5 Stoiceni Bilbor Borsec Herculane Băile Felix Geoagiu Oradea S4006 Căciulata Techirghiol - Valea Dăganului Beiuş-Apeduct Stâna de Vale Satu-Mare, Apeduct

16,6

20,87 1,1 3,5

0,76 6,9 2,8

8,05 43,4 3,34 5,4 6,1 -

0,3 0,4 0,2

8900

10900 820

1220 480

20500 340

3320 1200 1190

41 52

3580 120 810 300

În Tabelul 4.6. sunt date valori pentru conţinutul de radiu din ape din România. Pe lângă cei trei izotopi amintiţi ca precursori direcţi ai radonului se cunosc încă 13 izotopi ai radiului. Dintre aceştia din urmă doar Ra-228 (T1/2=5,8 ani), care a fost deja amintit, joacă un rol semnificativ în iradierea organismului uman (cancerul osos), el fiind produsul direct de dezintegrare al Th-232 cu care este de obicei în echilibru secular în soluri dar nu şi în ape [36]. Radiul (Ra-226) descoperit de madame Curie a fost mulţi ani utilizat în scopuri medicale şi este din nou în actualitate ca părinte al omniprezentului radon [37], acesta din urmă devenind un “caz” şi constituind un real pericol în locuinţe şi la locurile de muncă atunci când concentraţia sa devine prea mare. Pericolul radiului pentru om a fost prima dată evidenţiat la muncitorii din industria de ceasuri care utilizau gura pentru încărcarea pensulelor la aplicarea materialelor luminiscente pe cadranele ceasornicelor. Cu această ocazie au fost observate mai multe cazuri de “falcă de radiu”, iar după 1920 au fost introduse norme de lucru şi doze tolerate pentru muncitorii din acest domeniu.


4.2.3. GENERAREA RADONULUI

Eficienţa radiului conţinut în sol la generarea radonului în pori şi capilare depinde nu numai de concentraţia acestuia ci şi de fracţiunea de atomi din sol şi roci care sunt localizaţi la suprafaţa particulelor de sol sau la suprafaţa capilarelor în roci astfel ca atomii de radon formaţi prin dezintegrare să poată scăpa în porii şi capilarele solului. Raportul dintre numărul de atomi astfel situaţi şi numărul total de atomi de radiu prezenţi în probă se numeşte coeficient de emanaţie, sau fracţie emanată, sau putere de emanaţie. Există un domeniu foarte larg de variaţie a acestei mărimi de la 0,02 pentru lavă la 0,76 pentru soluri [38]. Acest coeficient de emanaţie reflectă raportul dintre suprafaţa şi volumul probei de sol, adică porozitatea probei. Coeficientul de difuzie al atomului de radon în solide este de numai 10-7 faţă de cel din aer. Deci numai atomii formaţi foarte aproape sau pe suprafaţa particulelor de sol pot îmbogăţi aerul din capilarele solului. Transferul de atomi de radon din grăuntele mineral în capilarele solului este de asemenea dependent de peliculele de apă din porii interstiţiali. Reculul atomilor de radon primit la dezintegrarea radiului este apoximativ 60 µm în aer, 0,006 µm în apă şi încă mai mic în interiorul grăuntelui mineral. Dacă distanţa medie dintre particulele de sol este mai mică decât distanţa de recul a atomilor de radon în aer mulţi atomi (sau ioni) de radon vor fi implantaţi în grăuntele vecin fiind deci pierduţi pentru spaţiul porilor din sol. Dacă însă o peliculă subţire de apă înconjoară pelicula de sol atunci există o probabilitate mult mai mare ca atomul de radon să rămână în apa din spaţiul porilor [38]. Când cantitatea de apă din sol este foarte mare atunci transportul prin difuzie a radonului este îngreunat. Coeficientul de difuzie în apă a radonului este de 1000 de ori mai mic decât în aer [39]. În situaţii în care solul prezintă o umiditate pronunţată are loc o îmbogăţire a solului în radon, fluxul de radon spre atmosferă micşorându-se [40]. În Tabelul 4.5. sunt prezentate pe lângă concentraţiile radonului şi valorile coeficienţilor de emanaţie, alături de fluxul de radon în diferite soluri [39,41]. Probele au fost luate de la o adâncime de 15 cm complet uscate înainte de analiză. Ultima linie din acest Tabel reprezintă valorile medii ale mărimilor specificate. Concentraţiile mari de radiu din New Mexico sunt explicabile având în vedere că aici se găseşte Marea Centură Minerală care a fost una din sursele importante de uraniu din lume.

82 C. COSMA, T. JURCUŢ Deşi, aşa cum se poate vedea (Tabelul 4.3.), vitezele de producere a Rn-222 şi a Rn-220 sunt aproximativ egale în sol din cauza timpului scurt de înjumătăţire al thoronului (Rn-220), de numai 52 s, acesta se va descompune în sol, cantitatea ajunsă în atmosferă fiind mult mai mică decât cea de radon (Rn-222). Actinonul (Rn-219) cu T1/2=3,92 s are o foarte mică şansă de a scăpa din capilare şi de aceea cantitatea acestuia în atmosferă este neglijabilă. Importanţa radonului şi thoronului la iradierea internă şi externă a populaţiei constă în aceea că aceştia produc un şir întreg de alţi izotopi radioactivi pe de-o parte, iar pe de altă parte ca şi gaze inerte pot ajunge în orice parte a organismului, fiind mai cu seamă implicaţi în iradierea aparatului respirator. Descendenţii radioactivi şi caracteristicile lor fizice sunt date în Tabelul 4.7 pentru radon şi în Tabelul 4.8 pentru thoron. Se observă din aceste tabele că atât pentru radon cât şi pentru thoron este emisă o energie a de aproximativ 25 MeV. În ce priveşte energia β şi γ tabelele includ numai principalele energii emise.

Tabelul 4.7. Radonul şi descendenţii săi de viaţă scurtă

Radionuclid T1/2 Tip de

dezintegrare Energia

emisă (MeV) Intensitatea

% Ra-226 Rn-222

Po-218 (RaA) Pb-214 (RaB)

Bi-214 (RaC)

Po-214 (RaC’) Pb-210 (RaD)

1600 ani 3,82 zile 3,11 min 26,8 min

19,7 min

164 µs 21 ani

α α α β γ β γ α β

4,8 5,5 6,0

0,65*

0,352 3,3*

0,609

7,7 0,016*

95 100

~ 100 50 36 19 47

100 85

* energia maximă a spectrului beta În ce priveşte descendenţii radonului, izotopul Pb-210 cu un timp de înjumătăţire de 21 de ani se acumulează în diferiţi factori de mediu jucând un rol important în studiile de climatologie, datarea sedimentelor şi chiar în dozimetrie [42-43]. Produsul său de dezintegrare Bi-210 se descompune β- cu un timp de


înjumătăţire de 5 zile, obţinându-se Po-210 care se dezintegrează α trecând în izotopul stabil Pb-206. Din punct de vedere al efectelor asupra plămânilor, cei mai importanţi sunt izotopii poloniului Po-218 şi Po-214 care totalizează împreună o energie α de 13,7 MeV. Aceşti radionuclizi sunt depuşi în plămâni o dată cu respirarea aerului ce conţine izotopii Po-218, Pb-214şi Bi-214 ataşaţi pe particulele de praf, aerosoli sau sub formă de atomi (ioni) liberi. Radonul Rn-222 şi descendenţii lui constituie principalul pericol ca element radioactiv pentru populaţia luată în ansamblu. Thoronul (Rn-220), al cărui depozit activ (descendenţi) este reprezentat în Tabelul 4.8., are ca urmaş principal Pb-212 cu timpul de înjumătăţire de 10,6 ore care dictează viaţa medie a acestui depozit activ. Bi-212 sau ThC se dezintegrează 64% prin emisie de particule b- şi 36% prin emisie de particule α, principalul emiţător γ din această serie fiind Tl-208 cu o energie de 581 keV [44].

Fig.4.1.Curba de dezintegrare a descendenţilor celor doi principali izotopi ai radonului

Tabelul 4.8. Thoronul şi descendenţii de viaţă scurtă (Depozitul activ al thoronului)

Radionuclid T1/2 Tip de

dezintegrare Energia emisă

Intensitatea %


MeV Ra-224

Rn-220 (Thoron) Po-216 (ThA) Pb-212 (ThB)

64%Bi-212 (ThC) Pb-212 (ThC’)

Pb-208 36%Bi-212 Th(C)

Tl-208 (ThC’’)

Pb-208

3,64 zile 55 s

0,15 s 10,6 ore 60,6 min

0,3 µs stabil

60,6 min 3,1 min

stabil

α α α β β α - α β γ -

5,68 6,29 6,78

0,35* 2,27* 8,78

- 6,05 1,8* 0,58

-

94 100 100 81 54

100 -

70 50 86 -

• energia maximă a radiaţiei beta emise Depozitul activ al thoronului poate fi pus în evidenţă alături de descendenţii radonului pe o probă ce conţine praf din aerul atmosferic filtrat cu ajutorul unei pompe (aspirator) pe un filtru cu porozitate normală. În Fig.4.1. este prezentată o astfel de curbă de dezintegrare în coordonate semilogaritmice. Din pantele porţiunilor cvasiliniare se poate determina atât timpul de înjumătăţire al descendenţilor radonului cât şi cel al depozitului activ al thoronului. Studii importante asupra thoronului se găsesc în lucrările [41,45,47].

4.3. MIGRAREA RADONULUI

Migrarea sau transportul radonului şi thoronului de la locul de formare, adică grăuntele mineral din sol, rocă sau materialul de construcţie spre aerul atmosferic sau aerul din interiorul locuinţelor depinde în principal de următorii factori: - porozitatea mediului - umiditatea materialului (solului) - diferenţa de presiune dintre aerul din sol şi cel din afară - temperatură Ca factori secundari, dar care pot juca un rol deosebit de important în unele cazuri, amintim: - viteza vântului - curenţii ascendenţi determinaţi de inversiunea de temperatură - variaţiile rapide ale presiunii atmosferice


Inţelegerea acestor procese este esenţială în determinarea nivelului radonului în locuinţe, mine, depozite subterane [48,49], descoperirea materialelor fisionabile [50] şi, de asemenea, în prognoza cutremurelor de pământ [51]. Procesele implicate în transportul izotopilor radonului spre suprafaţă sunt legate de mărimea şi configuraţia spaţiilor libere din sol. Aceste spaţii pot varia de la dimensiuni foarte mici (interstiţii moleculare) la mari caverne subterane. De asemenea spaţiile pot fi izolate, interconectate sau închise. Volumul porilor nu poate varia şi el în limite foarte mari. În solul de la suprafaţă procesele de transport pot fi divizate în două mari categorii [52]: (1) procese microscopice în care difuzia şi curgerea vâscoasă predomină (2) procese macroscopice în care apare un flux prin spărturi fisuri şi canalele subterane.

4.3.1. DIFUZIA ŞI CURGEREA VÂSCOASĂ

Conform teoriei cinetice a gazelor apare un transport al unei componente gazoase (radonul din sol) atunci când există un gradient de concentraţie pe o anumită direcţie (legea lui Fick). Curgerea difuzivă are sensul invers creşterii gradientului concentraţiei. Dacă fluxul difuziv este pe direcţia axei OZ considerată verticală, atunci avem:

I DCzd = −

∂∂

(4.6.)

unde Id este densitatea fluxului datorată difuziei, D este coeficientul de difuzie şi C concentraţia radonului în spaţiul interstiţial. Dacă există şi un flux suplimentar (transport) al întregului gaz pe direcţia OZ acesta va fi descris de relaţia: It=Cv (4.7.) unde v este viteza de transport. Pentru un mediu poros, omogen, mărginit de atmosfera liberă, ecuaţia ce descrie starea staţionară este:

− − − +D d C

dd vC

dzC

zε ε

λ4

2

10

( )Φ= (4.8.)

86 C. COSMA, T. JURCUŢ unde e este porozitatea solului, l constanta radioactivă, iar f este viteza de generare a atomilor de radon pe unitatea de volum şi care sunt liberi să migreze în spaţiile interstiţiale. Primul termen din ecuaţia 4.8. reprezintă difuzia, al doilea transportul, iar al treilea viteza de dispariţie a radonului prin dezintegrare. Dacă există numai difuzie moleculară cu condiţia la limită C=0 pentru z=0 şi C=Φ/λ pentru z= ∞ soluţia ecuaţiei 4.8. este:

CD

= −⎛⎝⎜

⎞⎠⎟

⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

⎧⎨⎩

⎫⎬⎭

Φλ

ελ1

1 2

exp/

(4.9.)

Acest mecanism de transport, adică fluxul difuziv este limitat la primii câţiva metri de la suprafaţa pământului. O dată aflată soluţia ecuaţiei (4.8.) pentru o viteză de transport “v” dată, densitatea totală de curent pentru radon în sol este:

I DdCdz

Cv= − + (4.10.)

Dependenţa lui v de z se poate găsi prin aplicarea legii lui Darcy:

( )v kdpdz

= − /η (4.11.)

unde p este presiunea, iar k permeabilitatea, η fiind vâscozitatea dinamică a fluidului (aerului). Ecuaţiile (4.8) şi (4.10) constituie punctul de plecare pentru toate modelele de transport, legând proprietăţile fizice ale solului de viteza de transport cu includerea atât a fenomenului de difuzie cât şi cel dat de fluxul de aer din sol [53-54]. O descriere completă din punct de vedere matematic este imposibilă din cauza marii complexităţi şi diversităţi a detaliilor în structura solului. Progresele făcute în ştiinţa solului în ultima vreme au facilitat şi o mai bună cunoaştere a acestor proprietăţi direct implicate în transportul radonului în sol.


O aproximaţie mult utilizată este aceea în care porii interconectaţi sunt trataţi ca tuburi (pori) cilindrice drepte ce nu se intersectează [54]. Diametrele sunt date de o funcţie de distribuţie corespunzătoare pentru un mediu poros stabilit [55]. În lucrarea [56] au fost obţinute ecuaţii pentru flux şi difuzie în capilare acoperind întregul domeniu de la curgerea Knudsen la cea Poiseuille. Tabelul 4.9. sintetizează aceste relaţii pentru transportul în sol în funcţie de mărimea echivalentă a capilarelor.

Tabelul 4.9. Relaţii pentru transportul radonului în sol în funcţie de caracteristicile solului

Mărimea Difuzie

Knudsen Difuzie volumică

obişnuită Fluxul Poiseuille (laminar/vâscos)

Tip de sol Compact granule mici

Poros Găuri mici, fisuri

Raza echivalentă a capilarelor

r/λ<0,1 r<0,01 µm

r/λ>10 r<1 µm

r>λ r>1 µm

Flux I D

dCdz

= − I DdCdz

= − Fr pkT

dpdz

=πη

4

8

Coeficient D rv= =

23

ArT1/2M-12

Dv

= =3

=AT3/2p-1M-1/2

F Ar pTdpdz

= − −4 1 1η

Unde r-raza capilarului, λ-liberul parcurs mediu (0,1µm în condiţii NTP), I-fluxul, C-concentraţia atomilor de radon, k-constanta lui Boltzmann, F-fluxul (atomi, molecule pe secundă), v -viteza moleculară medie, T-temperatura (oK), M-masa atomică, p-presiunea, h-vâscozitatea dinamică iar A este o constantă. Difuzia Knudsen joacă un rol important numai în mediile în care diametrul capilarelor este mai mic comparat cu liberul parcurs mijlociu (0,1 µm) precum sunt argilele compacte şi rocile şi deci acest mecanism nu este semnificativ pentru transportul radonului în sol unde porii sunt mai mari, dar este specific crustei lunare. Mecanismul principal de transport al radonului în sol este difuzia obişnuită, cu sau fără contribuţia mecanismului de transport. Coeficientul D pentru difuzia în volum este dependent de viteza medie moleculară şi de liberul parcurs mijlociu fiind independent de raza capilarelor. Aşa cum arată relaţia din Tabelul

88 C. COSMA, T. JURCUŢ 4.9, acest flux este proporţional cu T3/2, p-1 şi M-1/2. Deci faţă de alte gaze (mai

uşoare) difuzia radonului va fi mai lentă (~1M

).

O creştere cu 20oC a temperaturii mediului creşte fluxul cu numai 4%. În lucrarea [52] se arată că pentru sol uscat distanţa medie pe care pot migra atomii de radon înainte de a se dezintegra este de 1,6 m pentru Rn-222 şi de numai 2 cm pentru Rn-220. Deci cea mai mare cantitate de thoron din sol se descompune înainte de a ajunge în atmosferă.

4.3.2. FLUXUL PRIN CANALE Al treilea tip de mecanism de transport apare în capilarele drepte atunci când diametrul lor este mare comparat cu liberul parcurs mijlociu. Acest mecanism contribuie substanţial la transportul radonului într-o varietate de materiale şi soluri. Pentru a explica transportul de radon într-un mediu dat trebuie luate în considerare combinaţii ale relaţiilor din Tabelul 4.9. Viteza vântului şi umiditatea din sol influenţează destul de complicat transportul de radon spre suprafaţă [57-58] având o contribuţie destul de însemnată. În cazul unor canale sau fisuri subterane de dimensiuni mari radonul se mişcă prin difuzie în aer pe distanţe de mai mulţi metri. În aceste situaţii însă, atunci când există gradienţi de presiune, radonul va fi transportat pe distanţe mari (sute de metri) de fluxul de gaz în mişcare. Este cazul tunelelor, galeriilor de mină, peşterilor etc. În cazul galeriilor de mină sau a puţurilor verticale, diferenţele de temperatură pot de asemenea forma curenţi verticali de aer care să transporte spre suprafaţă cantităţi mari de radon.

Ca şi exemplu poate fi dat cazul cavernelor de la Carlsbad [59]. În timpul verii temperatura în peşteră este mai scăzută decât media temperaturii exterioare, coloana de aer este stabilă şi nu se face schimb de aer cu exteriorul, radonul acumulându-se în partea de jos a peşterii. În timpul iernii temperatura exterioară este mai joasă, ceea ce permite aerului cu densitate mai mare să disloace aerul din peşteră apărând ca rezultat un curent ascendent de radon de ~ 6300 Bq/s spre suprafaţă în cazul peşterii amintite, care contribuie la mărirea concentraţiei de radon a aerului atmosferic din vecinătate. Acest izvor de radon (pe timpul iernii) este echivalent cu fluxul de radon provenit de la o suprafaţă de 250000 m2.

4.4. FLUXUL TERESTRU DE RADON


Viteza de transfer pe unitatea de suprafaţă în atmosferă, a radonului provenit de la suprafaţa pământului sau a unui material oarecare, se numeşte densitate de flux sau, mai pe scurt, flux de radon. În sistemul internaţional unitatea de măsură este Bq/m2s, sau atomi/m2s. O altă unitate mai veche, încă folosită, este Ci/cm2s. Acest flux de radon este dependent de foarte mulţi factori. Ca valoare medie multianuală, într-un anumit loc pe glob, factorii determinanţi sunt: -concentraţia de radiu din sol, -coeficientul de emanaţie, -porozitatea solului, determinând transportul radonului spre suprafaţă. Factorii variabili dar care pot influenţa foarte mult fluxul de radon la un moment dat sunt: -umiditatea solului (foarte variabilă mai ales pentru stratul de la suprafaţă); -viteza vântului; -curenţii ascendenţi de aer de la suprafaţă apăruţi de regulă datorită existenţei inversiunii de temperatură şi a trecerii de la perioada de noapte la cea de zi; -temperatura solului şi gradienţii de temperatură din sol; -presiunea atmosferică şi în special variaţiile presiunii atmosferice; -vegetaţia şi diferitele stadii ale culturii ce acoperă solul. Plantele extrag o dată cu apa şi radonul din sol prin rădăcini care apoi la nivelul frunzelor este cedat aerului atmosferic. De exemplu, în perioada de coacere a grâului s-au înregistrat deasupra lanului valori de două-trei ori mai mari decât de pe solurile alăturate [60] în perioada de zi, în timp ce noaptea valorile au devenit egale. Aşa cum am văzut, mecanismul de difuzie este modul dominant de migrare a radonului prin capilarele solului, cu condiţia ca solul să fie neperturbat şi nesaturat în apă. Pentru solurile nesaturate în apă dar perturbate, predomină mecanismul de transport. Astfel s-au înregistrat concentraţii ridicate de radon în găurile de forare din mine şi în solurile perturbate de mişcările seismice etc. În condiţii normale s-a estimat că distanţa de migrare a radonului în sol variază între 5m şi 30m, în funcţie de natura solului, în timp ce pentru thoron (Rn-220) şi actinon (Rn-219) aceste distanţe sunt 3cm şi 6mm [61]. Pentru fluxul de radon normal la suprafaţa solului se poate folosi ralaţia dată de teoria difuziei [62]

φχ χ

= −⎛

⎝⎜

⎞

⎠⎟D C

D ph

D pvv v

0 exp (4.12)

în care Dv este coeficintul de difuzie volumică a radonului într-un mediu poros şi omogen, p este porozitatea mediului definită ca raportul dintre volumul total

90 C. COSMA, T. JURCUŢ interstiţial şi volumul total al mediului, C0 este concentraţia radonului la adâncimea la care aceasta este constantă. Valoarea medie a fluxului de radon este de 10-20mBq/m2s deasupra uscatului şi cu două ordine de mărime mai mică (0,1-0,2mBq/m2s) deasupra oceanelor.

4.4.1. MĂSURAREA FLUXULUI DE RADON

Metodele de măsurare a fluxului de radon emanat de suprafaţa solului sau a unui material se bazează pe colectarea acestui flux într-o incintă închisă urmată de măsurarea lui prin diferite tehnici. Metodele de măsurare consacrate pot fi împărţite în patru categorii mari. a)Metoda prin acumulare. Este prima şi cea mai utilizată pentru măsurarea fluxului. Dispozitivul constă dintr-un container care cuprinde o suprafaţă determinată de sol (Fig.4.2) Pentru etanşare se pot folosi diferite practici, cea mai simplă fiind ca acest container să fie introdus în sol pe o adâncime de 1-2cm. În cazul materialelor de construcţie se pot folosi diferite benzi adezive. Volumul continerului poate varia de la câţiva litri la câteva sute de litri. În studiile prezentate în lucrarea [63] volumul folosit era de 300 l.

Fig. 4.2. Colectarea fluxului de radon prin metoda acumulării


Fiecare container este echipat cu un tub de luare a probei, un orificiu de egalizare a presiunilor şi un mic ventilator. Probele au fost luate în celule Lucas cu scintilaţie după un minut de funcţionare a ventilatorului pentru a se asigura obţinerea unui amestec omogen. Cantitatea de radon colectată sau numărul de atomi emanat DN, este direct proporţională cu fluxul F şi aria suprafeţei A. ∆ ∆N A t= φ (4.13) Relaţia (4.13) este valabilă cu condiţia ca: 1). timpul de acumulare să fie mic în comparaţie cu perioada de înjumătăţire a radonului, 2). concentraţia acumulată în container să fie suficient de mică pentru a putea neglija retrodifuzia şi, în plus, 3). containerul să nu afecteze exhalaţia de radon. Variante ale acestei metode se regăsesc descrise în lucrările [64,65]. Măsurarea prin colectarea electrostatică a ionilor radioactivi produşi prin dezintegrarea radonului este descrisă în lucrările [66,67]. b).Metoda circulaţiei. Un curent de aer este circulat continuu prin vasul de acumulare (cu viteze mici) Acest curent trecând printr-o trapă ce conţine cărbune va colecta tot radonul (Fig.4.3.). Sistemul are avantajul că nu schimbă gradientul de concentraţie din vasul de acumulare [68].

Modificări ale acestei metode sunt legate de folosirea diferitelor tipuri de detectoare. Sistemul poate fi, de asemenea, transformat astfel încât fluxul de radon să fie monitorizat continuu [69]. O altă variantă a metodei circulaţiei folosită în lucrarea [70] utilizează ca şi container o semisferă plasată pe sol din care aerul este scos cu o viteză de 0,2l/minut şi trecut prin filtre care reţin apa şi descendenţii radonului înainte de a fi admis într-o cameră de numărare. Ionii formaţi prin

Fig. 4.3. Metoda de recoltare în flux continuu sau metoda circulaţiei descompunerea radonului sunt colectaţi electrostatic pe un detector semiconductor unde Po-218 şi Po-214 sunt detectaţi prin radiaţiile alfa emise.

92 C. COSMA, T. JURCUŢ c).Metoda adsorbţiei. Încă în anul 1900 Rutherford remarca posibilitatea concentrării radonului în cărbune activ. La măsurarea fluxului de radon această tehnică a fost folosită prima dată în 1972 de către Megumi şi Mamuro [71].

Metoda constă în a plasa pe o suprafaţă determinată, sub o incintă închisă, o cantitate de cărbune activ pentru un timp determinat şi măsurarea prin spectrometrie gamma a Bi-214 la echilibru cu radonul sau a Tl-208 din care se poate calcula concentraţia de thoron. O tehnică simplă de colectare folosind canistre de cărbune pentru acumularea radonului şi măsurarea descendenţilor β, γ radioactivi (Bi-214 şi Pb-214) este descrisă în lucrarea [72]. Limita de detecţie cu această metodă a fost de 4mBq/m2s, destul de slabă din cauza suprafeţei de detecţie mici utilizate. d).Metoda profilului vertical. Presupunerea de bază în această metodă este că întreaga cantitate de radon exhalată din sol se distribuie într-o coloană verticală, în condiţii de echilibru [63,73]. Metoda cere folosirea avioanelor sau a baloanelor pentru măsurarea acestui profil de radon iar, pe de altă parte, existenţa unor gradienţi orizontali puternici poate influenţa destul de mult rezultatul metodei, mai ales în apropierea ţărmurilor unde masele de aer continental şi maritim se întrepătrund. Fluxul de radon F poate fi calculat din relaţia

φ =1A

dNdt

(4.14)

unde A este aria bazei coloanei, N este numărul total de atomi de radon din

coloană. Deoarece dNdt

N=λ rezultă:

φ λ=1A

N (4.15)

N poate fi determinat prin sumarea distribuţiei verticale N ni

ii= Z∑ ∆ , Fig.4.4 ,

ni fiind concentraţia de radon în profilul Dzi. e).Metoda gradientului de concentraţie din sol. Aşa cum am văzut, transportul radonului din sol spre atmosferă este un rezultat al gradienţilor de concentraţie şi presiune existenţi în sol. În condiţii stabile de presiune şi temperatură şi în lipsa ploilor sau vântului este posibil a stabili gradientul de concentraţie şi fluxul de radon.

Fluxul de radon poate fi de asemenea calculat dacă se fac măsurători independente asupra concentraţiei din sol şi asupra constantei de difuzie a radonului din sol [74]. Gradienţii de concentraţie de radon din sol pot fi măsuraţi şi


prin utilizarea detectorilor de urme [75] sau prin măsurarea profilului de concentraţie a Pb-210 care este urmaşul de viaţă lungă al radonului (Rn-222). Azi există o gamă întreagă de aparate pentru măsurarea fluxului de radon [77-82]. Problema care se pune pentru fiecare tehnică de măsurare este ca aceasta să nu perturbe valoarea fluxului. Valoarea medie continentală pentru fluxul de radon estimată de Comisia Naţională de Radioprotecţie din SUA este de 17 mBq/m2s, valoarea locală şi temporală fiind puternic afectată de factorii enumeraţi la începutul acestui subcapitol.

4.4.2. MĂSURĂTORI ASUPRA FLUXULUI DE RADON ÎN ROMÂNIA Metoda folosită de autorii acestei lucrări pentru măsurarea fluxului de radon se bazează pe colectarea acestuia pe cărbune activat şi măsurarea prin spectrometrie gamma a cantităţii astfel recoltate într-un interval de timp determinat [71,83].

Fig. 4.4. Metoda profilului vertical


Fig. 4.5. Captarea fluxului de radon pe cărbune activat În acest scop, o anumită suprafaţă din sol este acoperită pentru un timp determinat cu ajutorul unor cutii care conţin cărbune activ. Pe Fig.4.5 este vizibilă schema dispozitivului de recoltare a fluxului de radon utilizat de noi. Cărbunele activ, în prealabil degazat, este depus într-un strat uniform pe pânza dispozitivului de recoltare. Dimensiunile cadrului 37x62cm asigură astfel colectarea fluxului de pe o suprafaţă de 2300cm2. Studii anterioare [71] au arătat că peste un anumit raport m/S, întreaga cantitate de radon degazat din sol este adsorbită indiferent de volumul delimitat de dispozitiv dacă acesta nu este prea mare. De asemenea, puterea de absorbţie a cărbunelui activ este de circa 85% şi este puţin influenţată de temperatură în intervalul 10-450C precum şi de umiditate (30-70%). Cantitatea de cărbune activ folosită de noi, m=250g determină, împreună cu suprafaţa utilizată, un raport m/S=1kg/m2 mai mare decât raportul critic. Am folosit cărbune activat de tipul CAS-Buzău. După fiecare întrebuinţare cărbunele activ a fost curăţat prin degazare la 1000C şi sub vid de 10-1 torri timp de 15min. Verificarea gradului de degazare s-a făcut prin măsurarea activităţii unei probe de cărbune impregnate cu radon (s-a folosit pechblendă) înainte şi după degazare. Măsurată după un timp de 4h de la degazare, proba nu a mai manifestat nici un fel de activitate, fiind în orice caz sub limita de detecţie a aparaturii folosite. În acest fel, probele de cărbune au putut fi folosite de mai multe ori (10-15


recoltări). Incinta folosită pentru degazare este arătată în Fig.4.6. şi faţă de degazarea simplă prin încălzire la 4000C are avantajul degazării rapide şi complete a cărbunelui.

Fig. 4.6. Dispozitivul de degazare al cărbunelui


Fig. 4.7. Spectrul gama al radonului colectat pe cărbune [(NaI)Tl]

Fig. 4.8. Spectrul gamma obţinut în cazul folosirii unui detector Geli


Fig. 4.9. Fluxul de radon în zona municipiului Cluj (mBq/m2.s)

Radonul din probe poate fi determinat prin spectrometrie gamma. Cantităţile de cărbune folosite au asigurat umplerea completă a vasului pentru probe NY 424 al instalaţiei NP 424 cu care s-au efectuat măsurătorile. Dacă gazul colectat conţine atât radon (222Rn) cât şi thoron (220Rn) trebuie măsurată iniţial activitatea de thoron sub fotopicul de 2610keV al 208Tl (220Rn). Astfel pentru calculul radonului (222Rn) din aria fotopicului de 609keV a 214Bi trebuie extrasă contribuţia picului de 580keV a thoronului, deoarece detectorul cu scintilaţie NaI(Tl) nu discriminează de obicei între aceste două energii. Contribuţia thoronului poate fi exclusă în cazul în care măsurarea activităţii probelor se face după 1-2 zile

98 C. COSMA, T. JURCUŢ de la recoltare, timp în care depozitul activ al thoronului s-a dezintegrat aproape în întregime, rămânând numai contribuţia radonului care poate fi determinat în acest caz din spectrul integral. Activitatea 214Bi imediat după recoltarea probei este legată de fluxul de radon FR prin relaţia:

[ ] [ ]( )Λ Φ= =

− −−

− −

−−−

− −−

⎡

⎣⎢

⎤

⎦⎥

⎧

⎨⎪⎪

⎩⎪⎪

⎫

⎬⎪⎪

⎭⎪⎪

− − −

− − − −λ

λλ λ

λ λλ λ λ λ λ λ

λ λ λ

λ λ λ λC C R

t C

C B

t t

B C

B R

t t

C R

t t

C B

N SD

e e e

e e e e

C B C

R C B C

1

4 16.

unde t este timpul cât a durat recoltarea, S este suprafaţa probei, D eficienţa de absorbţie iar lC, lB şi lR, constantele de dezintegrare al RaC(214Bi), a RaB (214Pb) şi a 222Rn. Fluxul de thoron FTh poate fi determinat printr-o relaţie analoagă, măsurând activitatea 208Tl, LC":

( )( )

( )( ) ( )( )

Λ ΦC Th

C

C C

t C C

C B

t

C B

t

C C

B C B

B Th

t

C Th C C

t

C B C C

t

C B C C

SF

ee e

e

e e

C

B C

C

B C

"

"

" '

' "

' ' " ' " '

' ' "

' ' " '

' ' " ' ' ' " '

'

' '

'

' '

=

−−

−− −

−−

⎛

⎝⎜

⎞

⎠⎟−

−− − −

−⎡

⎣⎢

− −+

− −

⎤

⎦⎥

⎡

⎣

⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢

⎤

⎦

⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥

−− −

−

− −

1λ

λ λλ λλ λ λ λ λ λ

λ λ λλ λ λ λ λ λ

λ λ λ λ λ λ λ λ

λλ λ

λ

λ λ

(4.17)

în care F=0,36 este factorul de ramificare la dezintegrarea 212Pb în 208Tl iar lTh, lC', lB' şi lC" constantele de dezintegrare ale 220Rn, 212Bi, 212Pb şi 208Tl. Spectrul gamma al unei astfel de probe de radon absorbit pe cărbune este prezentat în Fig.4.7. (detector de NaI(Tl)) şi pe Fig.4.8 (detector de GeLi)[84]. În Tabelul 4.10 sunt prezentate datele asupra măsurătorilor de flux efectuate pe parcursul mai multor ani în zona staţiunii Băile Herculane din Valea


Cernei [85] iar în Fig.4.9. rezultatele asupra determinărilor de flux efectuate în municipiul Cluj-Napoca [86].

Tabelul 4.10. Fluxul de radon în Valea Cernei.

Nr crt.

Locul Valorile fluxului de radon (mBq.m-2.s-1)

Oct. 1990

Nov.1994 Mar.1995 Valori medii

Zi Zi Noapte Zi Noapte

1 Ghizelaa 22.05 7.25 9.25 - - -

2 Şapte caldeb 13.02 12.9 - - - 12.98

3 Scorilo Ic 30.9 32.6 38 28 26 31.5

4 Scorilo IIc 50 - - 60 68 59.33

5 Cascadăd - 18.1 24 21.3 26 22.35

6 Argus Ic 70.3 75.2 - - - 72.6

7 Argus IIc - 156 190 193 240 194.82

8 Pepae - 15.9 26.1 17 19.6 19.65

9 Parce - - - 21 - 21

10

Sîrbue

-

13.9

14

20

29

19.23

a) sol pietros lângă ştrand b) roci de granit c) prezenţa unei fisuri în adâncime d) roci sedimentare e) sol agricol

BIBLIOGRAFIE 1. F. WEIGEL, Chemiker Zeitung, 102, 1978, pg.287 2. R.C. WEAST, M.J. ASTLE, Handbook of Chemistry and Physics, Chemical Rubler

Publishing Co., Boca Raton, Florida,1979, B-19 3. S. MUSCALU, Fizica atomică, Ed. didactică şi pedagogică, Bucureşti, 1976 4. J.C. BAILOR et al. Comprehensive Inorganic Chemistry, Pergaman Press New York,

1973, pg.328 5. L.STEIN, New methods for collecting radon and xenon, Chemistry, 47, 15, (1974) 6. L.STEIN, Chemical properties of radon, in: P.Hopke (Ed). Radon and Its Decay

Products, American Chemical Society, Washinton DC, 1987, pg.240 7. H.F. LUCAS, Improved low-level alpha-scintillation counter for radon, Rev. Sci.

Instrum., 28, 680 (1957) 8. NCRP Report No.97 Measurement of Radon and Radon Daughters in Air, National

Council on Radiation Protection and Measurements, Bethesda MD, 1988, pg.15 9. R.C. WEAST, M.J. ASTLE, Handbook of Chemistry and Physics, Chemical Rubler

Publishing Co.,Boca Raton, Florida,1979, B-25 10. S.D. STOICI, S. TĂTARU, Uraniul şi Thoriul, Editura Tehnică, Bucureşti, 1988, pg.24 11. M. EISENBUD, Environmental Radioactivity, 3rd ed., Academic Press Inc., 1987,

pg.149 12. K. THIEL, R.VARWERK, R.SOAGER, Earth Planet.Sci.Lett., 65, 249, (1983) 13. M. IVANOVICH, Uranium Series Disequilibria. Applications in Geochemistry,

Academic Press, New York, 1985, pg.59 14. A. SZABO , Ape şi gaze radioactive în R.S.România, Ed. Dacia, Cluj-Napoca, 1978 15. R.L. Kathren, Radioactivity in the Environment, Harward, New York, 1984 16. NCRP, Report No 94, Exposure of the Population of US and Canada from Radiation,

Bethesda, 1987, pg.61 17. K. RANKAMA, TH. SAHAMA, Geochimia, Ed. Tehnică, Bucureşti, 1970 18. G.N. SANDOR, G. DINICĂ, T. PEIC, S.D. STOICI, The natural radioactivity of

nonuraniferous mines from Romania, Procedings of IRPA 8 Conference, 1992 Montreal, Canada, pg.1371

19.A. CECAL, Implicaţii ale fisiunii nucleare, Ed. Tehnică, Bucureşti, 1989


20. I. URSU, Fizica şi tehnologia materialelor nucleare, Ed. Academiei, Bucureşti, 1982 21. A.M. SANCHEZ et al. Alpha and gamma spectrometry for natural radionuclides,

Radiat.Prot.Dosim., 45, 733 (1992) 22. H.G. SCHEIBEL, I.PORSTENDORFER, A. WICKE, Device for the determination of

low Ra-226 concentration, Nucl.Instr.Meth., 165, 345 (1979) 23. A. BRODSKY, Handbook of Radiation Measurements and Protection, London, 1982 24. C. COSMA, I.POP, S.RÂMBOIU, T.JURCUŢ, Environemental Radioactive aspects of

the geotehermal water use in Oradea, World Geothermal Congress, Rome, 4, 2791, (1995)

25. I. CHEREJI, Determination of radioisotope abundances, J.Radioanal.Nucl.Chem. 178, 291 (1994)

26. I.R. MCAULAY, Natural radioactivity in soil, Radiat.Prot.Dosim., 24, 47, (1988) 27. G.SOMOGYI, Methods for Measuring Radium Isotopes, Technical Report No.310,

IAEA, Viena, 1990 28. T. CHRISTIANSEN, H. EHDWALL, E. STRANDEN, Natural Radiation, Nuclear

Wastes and Chemical Polluants,Nordic Liaison Com.. for Atomic Energy, Stokholm, 1990

29.. G. AKERBLOM, B. CLAVENJO, Soil gas radon-a source for indoor radon daughters, Radiat.Prot.Dosim, 24, 119, (1988)

30. M. WILKENING, Radon in the Environment, Elsevier, Amsterdam, 1992 31. P. ZIQIANG, Y. YIN, G. HINGGIANG, Natural radiation in Chine,

Radiat.Prot.Dosim, 24, 29 (1988) 32. I.R. ME AULAY, D. MARSH, Ra-226 concentration in soil of Ireland,

Radiat.Prod.Dosim., 45, 265 (1992) 33.SRRP Radioactivitatea naturală în România, Bucureşti, 1994, pg.19 34. T.E. MYRICK, B.A. BERVEN, FF. HAYWOOD, Determination of concentration of

selected radionucildes in surface soil in U.S., Health Phys, 45, 631, (1983) 35. C. COSMA, A. POFFIJN, D. RISTOIU, G. MEESEN, Radon in various environmental

samples in Herculane spa, Cerna Valley, Environ. International, 24, 1-4, (1996) 36. S. CHALUPNIK, I.M. LEBECKA, Determination of Ra-226, Ra-228 and Ra-224 in

water, Liquid Scintillation Spectrometry, 1993, pg.397 37. E.BUJDOSO, Radon in the Environment (A current bibliography) J.Radional. Nucl.

Chem. 171, 501, (1993) 38. M. WILKENING, Radon from the Island of Hawaii, Science, 183, 413, (1974) 39. M. WILKENING, Radon transport in soil and its relation to indoor radioactivity,

Sci.Tot.Environment, 45, 219, (1985) 40. E.STRANDEN, A.K.KOLSTAD, B.LIND, The influence of moisture and temperature

on radon exhalation, Radiat. Prot. Dosim., 7, 55, (1982)

102 C. COSMA, T. JURCUŢ 41. S.D. SCHERY, D.H. GAEDDERT, M. WILKENING, Factors, affecting exhalation of

radon from a grovelly sand loam J. Geophys.Res., 89, 7299, (1984) 42. G. MEESEN, A. POFFIN et al., Measurement of 210Po in glass, Ann. Assoc. Belge

Radioprot., 19, 1-2 (1994) 43. C. SAMUELSSON, L. JOHANSSON, M. WOLFF, Po-210 as a tracer for radon in

dwellings, Radiat.Protect.Dosim., 45, 73, (1992) 44. N.G. GUSEV, P.P. DIMITRIEV, Kvantovoc izlucenie radioactivnîh nuclidov,

Atomizadat, Moskova, 1977 45. A.W. ISRAEL, Thoron (Rn-220) measurements in the atmosphere and their

applications in meteorology, Tellus, 17, 383, (1965) 46. W.D. CROZIER, N. BILES, Measurement of radon-220 (thoron) in atmosphere below

50 centimetres, J. Geophys.Res., 71, 4735, (1966) 47. 47. S. SONOC, O.SIMA, Optimal method for environmental radon and thoron

daughters determination by α spectrometry, Radiat. Protect.Dosim., 45, 51, (1992) 48. E. STRANDEN, A.K. KOLSTAD, Radon exhalation form the ground, Sci.

Total.Environ., 45, 165, (1985) 49. A. NERO, Earth, air, radon and home, Phys.Today, 42 32, (1989) 50. G.M. REIMER, J.Geophys.Res., 85, 3107, (1980) 51. K.SKEDA, S.NAAI, H.GOTA, K.ABE et al., Spec. Rep. Geol. Surv. Japan, 7, (1979)

149 52. A.B. TANNER, Radon migration in the ground in: Natural Radiation Evrironment III,

T.I.Center/U.S. Department of Energy, Springfield VA, 1980, pg.5-56 53. W. E. CLEMENTS, M. WILKENING, Atmospheric pressure effects on Rn-222

transport across the earth-air surface, J. Geophys.Res, 79, 5025, (1974) 54. A.E. SCHEIDEGGER, K.H. LIAO, Fundamentals of Transport Phenomena in Porous

Media, Elsevier, Amsterdam, 1972 55. F.A. DULLIEN, V.K. BATRA, Determination of the Structure of Porous Media,

American Chemical Society, Washinton, 1970 56. N.WAKAO, S. OTANI, J.M. SMITH, Significance of presure gradients in porous

materials: Diffusion and flow in fine capillaries, Aiche J., 11, 435, (1965) 57. S.D. SCHERY, D.H. GAEDOBERT, Measurements of the effects of cyclic

atmospheric preasure variation on the radon flux from the soil, J. Geophys.Res..Lett. 9, 835, (1982)

58. T.G. HINTON, A field experiment on Rn flux, Health Physics, 48, 421, (1985) 59. R.J. COUNTESS, Rn-222 flux measurement with a charcoal canister, Health Phys. 31,

455, (1976) 60. J.E. PEARSON et al., The influence of vegetation on radon exhalation from the soil,

Tellus, 18, 655, (1966)


[61].M.ZORAN, Radonul şi dinamica pulberilor poluante în unele bazine carbonifere, St.Cerc.Fiz., 31, 577, (1979)

[62]. N.JONASSEN, The determination of radon exhalation rates, Health Phys., 45, 369 (1983)

[63]. M.WILKENING, W.E.CLEMENTS, D.STANELEY, Radon-222 flux measurements in widey separated regions, in: The Natural Radiation Environment, Springfield, VA, 717, 1972.

[64]. H.W.KRANER et al., Measurements of the effects of atmospheric variables on radon-222 flux and soil gas concentration, in: The Natural Radiation Environment (University of Chicago Press), Chicago, 1964, pg.191

[65]. T.I.SISIGINA, Radon emanation from the surface of some types of soils of European part of USSR, in: Radioactive Isotopes and their Use in Meteorology, Washington DC, 1967, pg. 29

[66]. R.ROSEN, Note on some observations of radon and thoron exhalation from the ground, J.Sci.Technol. (New Zeeland), B 38, 644 (1956)

[67]. G.KELLER, M.SCHűLTZ, Radon exhalation from the soil, Radiation Protection Dosimetry, 24, 43 (1988)

[68]. I.E.PEARSON, G.E.JONES, Emanation of radon-222 from soils and its use as tracer, J.Geophys.Res., 70, 52 (1965)

[69]. S.D.SCHERY, D.H.GAEDERT, Measurements of the effects of atmospheric pressure variation on the radon flux, J.Geophys.Res.Lett., 9, 835 (1982)

[70]. S.WATNICK et al., An active monitor for continuos measurement of Rn-222 flux from the soil, US DOE Report EML-428, New York, 1984.

[71]. K.MEGUMI, T.MAMURO, Radon exhalation from the ground using adsorbtion in activated coal, J.Geophys.Res., 77, 3052 (1972)

[72]. R.I.COUNTESS, Radon-222 flux measurements with a charcoal canister, Health.Phys., 31, 455 (1976)

[73]. L.V.KIRICENKO, Radon exhalation from vaste areas, J.Geophys.Res., 75, 3539 (1970)

[74]. W.E.CLEMENTS, M.WILKENING, Atmospheric pressure effects on radon-222 transport, J.Geophys.Res., 79, 5025 (1974)

[75]. R.L.FLEISHER, Radon flux from the earth, J.Geophys. Res., 85, 7553 (1980) [76]. S.D.SCHERY et al., Factors affecting exhalation of radon, J.Geophys.Res., 89, 7299

(1984) [77]. E.STRANDEN, A.K.KOLSTAD, Radon exhalation from the ground: charcoal/TLD

method, Science of Total Environment, 45, 165 (1985) [78]. M.MARKKANEN, H.ARVELA, Radon emanation from soils, Radiation Protection

Dosimetry, 45, 269 (1992)

104 C. COSMA, T. JURCUŢ [79]. F.I.ALDENKAMP et al., An assesment of in situ radon exhalation measurements,

Radiation Protection Dosimetry, 45, 449 (1992) [80]. K.NISHIMURA, S.MOCHIZUKI, T.TANJI, On the simultaneous measurement of

indoor and radon flux, IRPA9 Conference Proceedings, Viena, Vol.2, 1996, pg.35 [81]. A.SABIR et al., Modelisation of the radon emanation from the natural sources in the

soil, IRPA9 Conference Proceedings, Viena, Vol.2, 1996, pg.95 [82]. O.ARIYADA et al., A portable apparatus for continuously measuring of Rn-222

exhalation from ground, IRPA9 Conference Proceedings, Viena, Vol.2, 1996, pg.107 [83]. C.COSMA, I.MASTAN, A.CACOVEAN, Radon and thoron measurements from the

soil in Cluj Napoca area, Studia Universitatis Babeş-Bolyai, Physica, 30, 72, (1985) [84]. C.COSMA, Studiul radioactivităţii şi compoziţiei gazelor naturale emanate din surse

de ape minerale şi geotermale, Thesis, Univ.Cluj-Napoca, 1986. [85]. C.COSMA, D.RISTOIU, A.POFFIJN, G.MEESEN, Radon in various environmental

factors from Cerna Valley, Environment International, 24, 1-4, (1996) [86]. C.COSMA, D.RISTOIU, O.COZAR, Radon flux measurements in two radon areas

from Romania, Proceedings of INDOOR AIR 93, Helsinki, Vol.4, 1993, pg. 505

Capitolul 5

RADONUL ÎN DIFERIŢI FACTORI DE MEDIU

5.1 RADONUL ÎN ATMOSFERĂ Radiul (Ra-226) distribuit în sol şi roci produce radon (Rn-222) cu o viteză medie de 40Bq/kg. Având în vedere puterea de emanaţie medie a crustei terestre (f=0,4) numai 16Bq/kg de Rn-222 sunt disponibili pentru a migra în sol. Cantitatea medie de radon acumulată în sol este de ordinul de mărime de 55kBq/m3 pentru aerul din sol la o adâncime de sub 3m [1,2]. Măsurători efectuate pe raza municipiului Cluj-Napoca la adâncimea de 1m în cursul anului 1996 au dat o valoare medie de 50kBq/m3[3]. La suprafaţa sol-aer concentraţia în sol este mult mai mică şi anume de aproximativ 1kBq/m3 [4] iar concentraţia în aer de 8Bq/m3 la distanţa de 1m faţă de sol. Considerând coeficientul de difuzie al radonului în sol de 0,05cm2/s [5] rezultă că la o adâncime de 1m concentraţia trebuie să fie dublă faţă de cea de la suprafaţă. În atmosferă, în condiţii de staţionaritate, ţinând seama că în aer coeficientul de difuzie este 5*104cm2/s [6] înălţimea la care concentraţia de radon scade la jumătate este de 1000m. Pentru thoron valorile similare sunt de 1,5 cm adâncime şi respectiv 14cm înălţime. Rezultatele celor mai multe măsurători experimentale [7] arată o descreştere exponenţială a concentraţiei cu înălţimea pentru starea staţionară de forma:

C CK

z= −⎛⎝⎜

⎞⎠⎟0

1 2

exp/λ

(5.1)

unde K este coeficientul de difuzie verticală iar l-constanta de dezintegrare. Există o mare diferenţă între concentraţia de radon din aerul continental şi din cel maritim. Astfel, dacă în aerul continental se admite o valoare medie de 8Bq/m3 la un metru de sol, în cel oceanic această valoare este de numai 0.04Bq/m3. Aceste valori sunt în concordanţă cu valori ale fluxului de 17mBq/m2s pentru sol şi de 0.1mBq/m2s pentru mări şi oceane. Diferenţa mare între concentraţiile de radon continental şi maritim permite studiul mişcării maselor de aer continentale


Fig. 5.1. Variaţia diurnă a concentraţiei de radon din aer

Fig. 5.2. Variaţia diurnă a radonului din aer în regiuni muntoase


Fig. 5.3. Variaţia anuală a concentraţiei de radon în aer

deasupra mărilor şi al aerului oceanic deasupra continentelor [8]. Există, în cazul aerului continental, variaţii importante atât sezoniale cât şi diurne. Încălzirea suprafeţei solului în timpul zilei de la Soare şi răcirea în timpul nopţii prin radiaţie cauzează schimbări mari de temperatură în pătura de aer de la suprafaţa solului. Astfel, în timpul nopţii, aerul rece va acumula radon provenit din sol şi acesta va fi transportat în timpul zilei (dimineaţa), de către aerul cald, pe verticală. Ca şi rezultat apar variaţii relativ pronunţate ale radonului în aerul din vecinătatea solului reprezentate în Fig.5.1 [9]. Valoarea medie cea mai ridicată a fost găsită pentru luna noiembrie (10,7Bq/m3) iar cea mai scăzută în luna mai (7,7Bq/m3). Raportul dintre valoarea maximă şi minimă în 24 de ore a fost de 3,1, maximul apărând cu aproximativ o oră după răsăritul Soarelui iar minimul cu o oră şi jumătate înainte de apus. Aceste maxime sunt perturbate în zilele cu cer acoperit iar regimul pluviometric bogat poate estompa cu totul acest comportament [10]. Viteza vântului poate juca de asemenea un rol important. O altă abatere importantă de la comportarea diurnă cu un maxim în 24h apare în regiunile muntoase Fig.5.2, unde în general apar în condiţii normale (fără precipitaţii) două maxime [11]. Primul maxim apare când radonul se acumulează deasupra solului în aerul rece înainte de răsăritul Soarelui iar al doilea apare seara, după apusul Soarelui, dar

108 C. COSMA, T. JURCUŢ când încă exista destulă căldură acumulată în suprafaţa rocilor pentru a produce curenţi de aer în lungul pantelor, favorabili acumulării de radon.

Fig. 5.4. Concentraţiile descendenţilor radonului în România

În ceea ce priveşte variaţia anuală au fost efectuate măsurători sistematice şi s-a stabilit că există o comportare periodică pentru emisfera nordică cu un maxim pentru luna martie-aprilie şi un minim în luna octombrie-noiembrie. În

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 109 Fig.5.3 este prezentată această variaţie ca medii ale măsurătorilor efectuate pe parcursul a 5 ani (1983-1987) pentru regiunea New York-SUA [12].

Pentru descendenţii de viaţă scurtă ai radonului, maximul de concentraţie în România s-a găsit în lunile reci de toamnă noiembrie-decembrie [13], Fig.5.4. Ca şi concluzie se poate afirma că, pentru atmosfera liberă, concentraţia de radon din aer este puternic influenţată de valoarea momentană şi locală a fluxului de radon din sol cât şi de mişcarea maselor de aer din atmosferă în directă legătură cu condiţiile meteorologice.

O tratare analitică a problemei distribuţiei radonului în atmosfera liberă trebuie să ţină seama de toţi aceşti parametri [14-15].

5.2 RADONUL ÎN INTERIOARE (CLĂDIRI) Omul îşi petrece în medie peste 75% din timp în atmosfera unor încăperi. În timp ce în atmosfera liberă, aşa cum am văzut în paragraful precedent, concentraţia medie este de 8Bq/m3, în locuinţe şi alte clădiri valorile sunt mai mari (12-300Bq/m3) putând ajunge la valori foarte mari (câteva mii de Bq/m3) [16]. Tocmai aceste concentraţii de interior şi, în primul rând, cele mai mari şi foarte mari fac obiectul unor programe naţionale de radon în multe ţări din lume. Se urmăreşte, în primul rând depistarea locuinţelor şi locurilor de muncă cu concentraţii de radon sau descendenţi peste o limită admisă (tolerată) şi efectuarea unor lucrări şi amenajări care să reducă la minimul posibil aceste valori. Aceasta, deoarece aşa cum au arătat multe studii efectuate în mine de Uraniu, între riscul de cancer pulmonar şi valorile crescute de radon există o legătură directă de proporţionalitate. Principala sursă de radon în interior este solul sau, mai corect spus, materialul existent sub şi în jurul clădirii. Aşa cum am văzut în capitolul precedent, concentraţiile de Ra-226 din sol pot varia în limite foarte largi (10-150Bq/kg) valoarea medie fiind de 40kBq/kg. Puterea de emanaţie este o măsură a cantităţii de radon (format prin descompunerea radiului) capabil să migreze în sol şi este caracterizată prin ceoficientul de emanaţie a cărui valoare medie este de 0,4.


Fig. 5.5. Căile de pătrundere a radonului în locuinţe

Locul în care o clădire este plasată, adică concentraţia de radiu din acel loc, caracteristicile locale ale solului precum şi materialul care intră în fundamentul clădirii vor influenţa decisiv concentraţia radonului de interior în clădiri. În solul obişnuit, lungimea de difuzie a radonului (distanţa pe care difuzează acesta înainte de a se descompune) este în jur de 1,6m, în timp ce pentru beton şi cărămizi această lungime este de numai 0,1m [17]. Deci spărturile şi crăpăturile în materialele de construcţie sau neetanşeităţile din jurul ţevilor vor constitui căile principale de acces ale radonului în clădire. Figura 5.5 ilustrează modul în care radonul poate penetra în locuinţe. Între difuzia radonului şi celelalte procese de transport datorate diferenţelor de presiune trebuie făcută o distincţie netă atunci când se abordează intrarea radonului în clădiri. Studii amănunţite în legătură cu accesul radonului din sol prin fundaţii, pereţi şi planşee au fost făcute de Nazaroff şi se găsesc sintetizate în lucrarea [18]. A doua sursă principală a radonului în locuinţe este dată de materialul de construcţie utilizat: lemn, cărămidă, beton, gips, ţiglă, materiale plastice, materiale de izolaţie etc. Toate aceste materiale de construcţie îşi au originea, în ultima instanţă, în crusta terestră şi, de aceea, vor avea încorporate diferite substanţe radioactive naturale, în special uraniu, radiu şi thoriu.

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 111 În Tabelul 5.1 este prezentat conţinutul de radiu din diferitele materiale de construcţie folosite (Raport UNSCEAR, 1982) [19].

Tabelul 5.1. Conţinutul de radiu al principalelor materiale de construcţii [19]

Materialul Ra - 226 (Bq/kg)

Lemn 1 Beton 16 - 61 Cărămida 42 - 96 Ţigla 78 Gips 4 - 10 Fosfogips 27

Materiale de izolaţie 13 - 40 Gipsul şi fosfogipsul folosite ca materiale de acoperire a pereţilor interiori pot aduce o contribuţie semnificativă la radonul de interior datorită faptului că acesta poate difuza uşor înainte de a se dezintegra prin straturile subţiri de tencuială. În România au fost determinate de asemenea concentraţiile radioactive din materialele de construcţie, valorile acestora fiind date în Tabelul 5.2 [20].

Tabelul 5.2. Concentraţia radiului, thoriului şi potasiului în materialele de construcţie din

România

Materialul Ra - 226 Th - 232 K - 40 Cărămida 36 32 493 Cimentul 33 18 152 Betonul 28 20 201 Faianţa 64 41 236 Fosfogipsul 715 23 67 Zgura 119 42 548

Pe baza acestor concentraţii din Tabelul 5.2. s-a putut calcula doza medie de iradiere datorită exhalării radonului şi thoronului în locuinţele din România estimându-se 1,41 mSv pe an în mediul rural şi 1.22 mSv pe an în mediul urban [21]. Tot în acest scop a fost determinată concentraţia

112 C. COSMA, T. JURCUŢ descendenţilor radonului şi thoronului prin filtrarea aerului şi măsurători alfa globale la intervale precizate de timp. 5.3. MIGRAREA ŞI ACUMULAREA RADONULUI ÎN LOCUINŢE 5.3.1.ROLUL DIFUZIEI Considerând solul ca un material poros, omogen semiinfinit ca întindere, densitatea de flux datorată difuziei la suprafaţa pământului se poate calcula cu expresia [22]:

(I C fD

Bq m sD Ra Rne

Rn= ⋅ ⋅λ ρ

ελ/ 2 ) (5.1.)

unde CRa este concentraţia de Ra - 226 în Bq/kg, λRn este constanta de dezintegrare a radonului (2,1 10-6s-1) f este coeficientul de emanare, ρ - densitatea mediului, De este coeficientul de difuzie efectiv iar ε este porozitatea materialului. Cantitatea

LDe

Rn=ελ

(5.2.)

se mai numeşte şi lungime de difuzie. Pentru calculul fluxului generat de elementele de construcţie: (pereţi, planşee, podele), acestea se pot considera de asemenea ca plăci infinite de grosime dată şi în acest caz fluxul se poate calcula cu relaţia:

( )I C fD

tanh dD

D Ra Rne

Rn

e

Rn= ⋅ ⋅λ ρ

ελ ελ (5.3.)

unde d este semigrosimea (în metri) elementului considerat iar celelate simboluri semnifică aceleaşi mărimi ca pentru ecuaţia (5.1.) însă specifice materialului dat. În

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 113 Tabelul 5.3. sunt prezentate câteva caracteristici pentru sol şi materialele de construcţie necesare calculului fluxului de radon [23 - 25] Deoarece difuzia este mecanismul principal de migrare a radonului la suprafaţa solului şi în materialele de construcţie, predominând faţă de transport, se poate calcula valoarea fluxului folosind valorile din Tabelul 5.3. Considerând CRa = 40 Bq/kg, ρ - 1600kg/m3 şi cu λRn exprimată anterior rezultă pentru ID - valoarea de 26 mBq/m2s mai mare puţin decât valoarea obţinută din măsurători pe diferite tipuri de soluri, (16 m Bq/m2s) [26] dar destul de apropiată de valoarea măsurată pentru solurile din Australia şi cele din Franţa. [27]. Valoarea calculată pentru flux depinde puternic de valoarea considerată pentru concentraţia de Ra - 226 din sol care se obţine ca o medie ponderată pentru diferite tipuri de soluri. Cu valoarea considerată mai sus (40 Bq/kg) se obţine o cantitate Q = 27 mBq/m3s (viteza de producere în sol).

Tabelul 5.3. Caracteristici de bază pentru migrarea radonului în sol şi materiale de construcţie

Materialul Puterea de emanare

f Porozitatea

ε De - Coef. de difuzie

(m2/s) Sol 0,25 (0,01 - 0,5) 0,25 (0,01 - 0,5) 5 10-7 (10-11 - 10-6) Materiale de construcţie

0,15 (0,1 - 0,4)

0,15 (0,01 - 0,7)

10-8 (10-11 - 10-6)

Cărămida 0,04 (0,02 - 0,1) 0,12 (0,08 - 0,2) 10-7 (10-9 - 10-6) În cazul materialelor de construcţie, densitatea de flux datorită difuziei poate fi calculată prin înlocuirea valorilor corespunzătoare în ecuaţia (5.3.). Considerând ca şi valori medii: CRa=50Bq/m3, f = 0,1, De = 10-8m2/s, ε= 0,15, ρ- 1600kg/m3 pentru elemente cu grosimea de 0,2 m rezultă o valoare pentru fluxul ID de 1,5 mBq/m2s şi o viteză de producere în material de 17 mBq/m3s. În timp ce rata de producere volumică este comparabilă cu cea din soluri, densitatea de flux este cu peste un ordin de mărime mai mică în cazul materialelor de construcţie. Rezultatele măsurătorilor experimentale asupra materialelor de construcţie dau valori în acord cu calculele pentru betonul obişnuit şi cărămizile din argilă obişnuită dar apreciabil mai mici pentru gipsul natural [28 - 29]. Aceste neconcordanţe se pot datora şi faptului că în cadrul măsurătorilor pe probe de volum relativ mic şi care au un raport suprafaţă / volum mult mai mare ca în realitate se obţin valori evident mai mici cauzate de alimentarea mai mică cu atomi de radon proveniţi din interiorul probei de material. [30]

114 C. COSMA, T. JURCUŢ Aportul radonului provenit din sol şi din pereţii materialelor de construcţie poate fi ilustrat pe o clădire model (Raport UNSCEAR - 1988 [22]). Aceasta se consideră proiectată pentru o zonă temperată cu un volum de zidărie V = 250 m3 şi o arie a suprafeţei care emite spre interior de S = 450 m2. Pentru camerele închise se postulează o rată a schimbului de aer de 1h-1. Rata de intrare a radonului din pereţi şi plafon se poate atunci calcula cu relaţia v = 3,6 103 S ID / V (Bq/m3h) (5.4.) unde ID este dat de relaţia (5.3.) şi înlocuind rezultă o valoare de 10 Bq/m3h. Dacă podeaua nu are beton sau zidărie considerând suprafaţa locuibilă a casei de SE = 100 m2 şi valoarea fluxului din relaţia (5.1.)rezultă o rată de 37 Bq/m3h. O podea de beton intactă de 20 cm grosime va reduce rata de intrare prin podea cu un ordin de mărime [31], adică la aproximativ 3 Bq/m3h, comparabilă cu contribuţia dintr-un element de plafon sau perete. Pe de altă parte, este clar că podelele nu pot fi absolut intacte şi că găurile şi crăpăturile facilitează mult intrarea radonului. Efectul acestor fisuri şi crăpături s-a modelat matematic presupunînd că la fiecare 1 m2 de podea corespund crăpături în suprafaţa echivalentă de 1 cm2 pentru o grosime a podelei de 0,2 m şi un coeficient de difuziune de 5 10-7 m2/s pentru solul de dedesubt. În aceste condiţii rata de intrare a radonului este de aproximativ 20% din cea a solului neizolat [32], adică 7,5 Bq/m3h, şi corespunde la o densitate de flux mediată pe toată podeaua de 5,2 mBq/m2s, aşadar o discontinuitate de 1% în podea permite ca 20% din fluxul de radon din sol să pătrundă în interior. 5.3.2. ROLUL CONVECŢIEI Denumim convecţie sau advecţie transportul radonului din sol în clădire datorat mişcării ansamblului de gaze din sol spre interior sau suprafaţă care la

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 115 rândul ei este generată de diferenţele de presiune uşor negative dintre aerul din interior şi exterior. Vântul şi încălzirea aerului din interiorul clădirii sunt principalii factori care produc această depresiune [33]. Ventilaţia mecanică poate fi un al treilea factor care să cauzeze acest fenomen. Vântul creează o depresiune interioară determinată de configuraţia clădirii şi dependentă de pătratul vitezei. Pentru o briză uşoară diferenţa poate să fie de cîţiva pascali. În acest caz aerul din exterior este introdus în interior prin spaţiile libere de izolaţie sau prin solul de sub clădire care antrenează şi radonul. Rapiditatea cu care o diferenţa de presiune este transmisă depinde de permeabilitatea solului şi poate varia de la câteva secunde (pentru nisip) la săptămâni (pentru argilă). Căldura creează de asemenea o diferenţă de presiune prin izolaţia clădirii, diferenţă proporţională cu gradientul de temperatură. Acest efect numit şi efect de coş poate deci aduce aer bogat în radon din subsolul clădirii [34]. Pentru o diferenţă de temperatură de 20oC diferenţa de presiune este de 1 - 2 pascali. Această diferenţă poate fi mai mare pentru zonele tropicale. Efectul total al celor două mecanisme creează o diferenţă de aproximativ 5 Pa. Pentru ca această diferenţă de presiune să ducă la un transport al aerului cu radon spre interior din subsolul clădirii trebuie ca în podea să existe crăpături şi neetanşeităţi. Un model matematic dezvoltat în lucrarea [35] presupune ca mai înainte existenţa unor crăpături cu suprafaţa echivalentă de 1 cm2 la fiecare m2 de podea. Rezolvarea ecuaţiei de transport pentru advecţie foloseşte metoda diferenţelor finite [32] unde în afară de diferenţa de presiune un parametru foarte important este permeabilitatea solului de sub clădire care variază într-o plajă foarte largă, de la o valoare mică 10-16 m2 pentru argilă fină la 10-8 m2 pentru pietrişul grosier [33].

116 C. COSMA, T. JURCUŢ Raportul dintre fluxul advectiv şi fluxul difuziv variază de la valoarea 1 la permeabilităţi mici la valori de 10 - 20 pentru K = 10-10 m2 şi scade din nou spre unitate la valori mari ale permeabilităţii. În Tabelul 5.4. sunt prezentate caracteristicile de intrare în funcţie de permeabilitatea diferită a solului subadiacent pentru o clădire (model) standard la o diferenţă de presiune de 5 Pa.

Tabel 5.4. Densitatea de flux şi rata de intrare datorită advecţiei, funcţie de

permeabilitate [35] Permeabilitatea (10-n) (m2)

Locul 13 12 11 10 9 13 12 11 10 9 Podea Densitate flux (mBq/m2s) Rate de intrare (Bq/m3h) crăpată 1cm2/ 1m2

7.1 7.8 14 78 43 10 11 20 11 2

62

Sol ne-izolat

28 30 43 190 85 40 43 62 274 122

Valorile din acest tabel date pentru transportul prin advecţie se pot

compara cu cele date pentru difuzie şi anume 5,2 mBq/m2 s pentru podea crăpată (1 cm2/1m2) şi de 26 mBq/m2s pentru solul neizolat.

Viteza de intrare a radonului prin advecţie se calculează cu relaţia (5.4.) înlocuind densitatea de flux prin difuzie ce cea prin advecţie iar pentru suprafaţă punînd valoarea pentru podea de 100 m2.

Ratele de intrare variază de la zero pentru o podea impermeabilă la 10 Bq/m3 h la o podea crăpată pe sol de permeabilitate mică şi până la 274 Bq/m3 h pentru o podea neizolată de permeabilitate destul de mare. Scăderea ratelor de intrare la permeabilităţi mari se datoreşte sărăcirii radonului din solul de lângă pereţii clădirii prin trecerea aerului proaspăt în cantitate mare. Pentru un sol nisipos care are o permeabilitate de aproximativ 10-11 m2 şi un coeficient de difuzie presupus anterior (Tabelul 5.3.) se observă că advecţia domină difuzia ca modalitate de intrare a radonului din sol în clădiri. Dacă se cunoaşte fracţiunea (R) din rata de intrare prin advecţie a aerului din sol se poate calcula rata de intrare a radonului prin relaţia

(5.5.) [v Rn C fV Ra= ⋅ ⋅ ρ ε/ ]

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 117 unde nV este numărul de schimbări de aer pe oră (h-1) iar celelalte mărimi reprezintă ca mai înainte aceleaşi caracteristici ale solului. Termenul din paranteză reprezintă concentraţia de radon în echilibru cu radiul din sol, o valoare tipică medie fiind de 50 kBq/m3. Dacă R are valoarea de 0,02% şi nV = 1 se obţine pentru o clădire de referinţă (vezi mai înainte) o valoare de 10 Bq/m3 h comparabilă cu rata de intrare generată de materialele de construcţie. Valori cu două ordine de mărime mai mari, pentru R, se pot realiza pentru podele din lemn aşezate direct pe sol, caz în care rata de intrare este mult mai mare [36]. În concluzie, trebuie remarcat că intrarea prin advecţie este strâns legată de configuraţia podelei iar estimările prin calcul sunt destul de incerte, detaliile structurale şi natura umpluturii subadiacente făcând estimarea dificilă. Pentru podele suspendate este încă şi mai dificil de efectuat un astfel de calcul şi de aceea măsurătorile experimentale constituie singura cale de apreciere a acestei contribuţii [37, 38] O tratare teoretică simultană a migrării radonului în clădiri prin difuzie şi advecţie care ţine cont de principalii parametrii care influenţează acest flux, se găseşte în lucrările [39 - 40] iar în lucrarea [41] se face o comparaţie între valorile obţinute teoretic şi măsurate experimental pentru concentraţia de radon de interior. Autorii demonstrează că atunci când parametrii caracteristici migrării radonului sunt cunoscuţi, şi când se ţine seama de toţi parametrii principali este

Fig. 5.6. Legătura dintre radonul din sol şi cel de interior


Fig. 5.7. Dependenţa concentraţiei de radon în interior de diferenţa de presiune posibil să estimăm în limita unor abateri rezonabile concentraţia de radon de

interior prin calcule teoretice.

Oricum, ca idee principală, această concentraţie a radonului de interior

depinde în primul rînd de concentraţia de radon din sol şi de densitatea de flux a

exhalaţiei de radon.

În Figura 5.6. este prezentată legătura dintre radonul din interior şi radonul

din sol [42]. Aşa cum se observă pe această figură, măsurătorile efectuate de-a

lungul unui an întreg în Finlanda evidenţiază clar legătura directă dintre radonul

din sol şi cel din interiorul locuinţei. Concentraţia radonului din sol a fost măsurată

în acest caz la o adâncime de 0,8 m. Tot în lucrarea citată mai sus se arată că în

condiţii de stabilitate meteorologică concentraţia de radon din sol prezintă un profil

exponenţial aşa cum prevede teoria (vezi Cap. IV).

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 119 În cazurile în care advecţia este mecanismul de transport care primează,

între diferenţa de presiune dintre exterior şi interior ∆p(Pa) şi concentraţia din

interior există de asemenea o proporţionalitate directă [43] aşa cum este ilustrat în

Fig. 5.7. pentru subsolul unei clădiri cu aerisirea închisă şi respectiv deschisă.

Efectul deschiderii celor două geamuri (total 0,2 m2) la subsolul care ne-am

referit mai sus conduce, aşa cum se observă pe Figura 5.8., la o reducere a

depresiunii de la 1,5 Pa la valori de câteva zecimi de pascal, în timp ce concentraţia

de radon scade cu peste un ordin de mărime datorită scăderii drastice a fluxului

advectiv din sol, condiţionată pe de-o parte de reducerea diferenţei de presiune iar

pe de altă parte efectului de ventilaţie care creşte fluxul ce intră înăuntru aducând

aer necontaminat din exterior.


Fig. 5.8. Efectul aerisirii asupra fluxului advectiv de radon


Fig. 5.9. Variaţia diurnă a radonului dintr-o încăpere folosită în condiţii normale

În condiţii de folosire normală a unei locuinţe concentraţia radonului din interior prezintă o variaţie puternică ca în Fig. 5.9. [44 - 45] Se observă că pe timpul nopţii există o acumulare puternică de radon, cauzată de încetarea ventilaţiei naturale (uşi, geamuri, închise), care o dată cu reluarea activităţii după trezire se reduce aproape de 3 ori. Între fluxul de radon exhalat din sol la un moment dat şi radonul ce se acumulează în interiorul clădirilor în acest interval există de asemenea o stânsă legătură [46 - 47]. Vom ilustra această dependenţă prin măsurătorile proprii [47] efectuate pentru o casă - studiu reprezentată în Fig. 5.10. Datele din Tabelul 5.5 şi din Fig. 5.10 arată o proporţionalitate între aceste două mărimi atât pentru casa - studiu cât şi pentru un grup de mai multe case din oraşul Cluj - Napoca.

Tabelul 5.5. Fluxul de radon φ(mBq/m2s) şi concentraţia de interior C(Bq/m3). Februarie 1994.

Casă-studiu Cluj - Napoca


Data Cameră zi Garaj Pivniţă Exterior Dormitor

φ C φ C φ C φ C φ C

10/11 11/12 12/13

1,44 1,15 1.15

100 75 92

18,7 15,6 23,9

325 350 447

5,97 8,69 7,14

133 150 205

7,44 9,03 7,25

- - -

2,26 2,15 2,33

131 120 142

Media 1,26 89 19,4 374 7,99 163 7,92 2,25 131

Fig. 5.10. Prezentarea schematică a casei-studiu

5.3.3. ROLUL VENTILAŢIEI Aerul proaspăt intră în clădire prin uşile şi geamurile deschise, prin ventilaţie şi prin spărturile nedorite din izolaţia casei. Aerul de afară aduce cu sine

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 123 radon în concentraţii mici. Aşa cum am văzut în paragraful anterior concentraţia medie a radonului în atmosfera joasă este de 6 - 8 Bq/m3 , valoarea continentală în condiţii de stabilitate este ceva mai mare, 10 - 12 Bq/m3 [48], în timp ce pentru aerul marin concentraţiile sunt foarte mici. În Anglia, datorită influenţei continue a maselor oceanice valoarea medie este de 4 Bq/m3 [49] la fel ca în Japonia [50]. În unele regiuni din Franţa s-au măsurat local valori mari până la 60 Bq/m3 [27].

Fig. 5.11. Dependenţa concentraţiei de radon în interior în funcţie de fluxul de radon

Dacă numărul de schimbări de aer este nv = 1 h-1 cu o concentraţie exterioară de 10 Bq/m3 rata de intrare a radonului în clădire datorită ventilaţiei este produsul celor două mărimi, adică 10 Bq/m3h, care se adună la celelalte rate datorate difuziei şi advecţiei. Desigur, prin acest proces de ventilaţie există o rată de ieşire a radonului din locuinţe care în regim staţionar însumează toate ratele de intrare.

124 C. COSMA, T. JURCUŢ 5.3.4. TRANSFERUL DIN APA MENAJERĂ Apa ce alimentează clădirile poate transporta cantităţi destul de mari de radon în interiorul locuinţelor. Alimentările obişnuite cu apă au o concentraţie de radon de 3.000 - 7.000 Bq/m3 şi, până la 98% din radonul conţinut în apa de spălat vasele şi cea folosită la duşuri poate scăpa în atmosfera interioară.

Fig. 5.12. Variaţia concentraţiei de radon de interior pe timpul efectuării unui duş Cantităţi mai mici pot scăpa şi la utilizarea apelor în locuinţe pentru alte scopuri [51], apreciindu-se că, în medie, 2% din radonul de interior provine din alimentarea cu apă [52]. În Figura 5.12. este prezentată variaţia concentraţiei de radon în interiorul camerei de baie pe timpul efectuării unui duş. Utilizarea apelor freatice şi în special a celor de zăcământ (ape minerale şi geotermale) în diferite scopuri: apă de masă, tratamente medicale, nevoi menajere, încălzit etc. poate în unele cazuri aduce cantităţi mari de radon în locuinţe deoarece aceste ape (vezi paragraful următor) pot avea concentraţii foarte mari de radon datorită contactului prelungit cu rocile din zăcământ sau al traseului parcurs [54 -

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 125 55]. O situaţie specială în acest sens a apărut în România în municipiul Oradea unde o perioadă de mai mulţi ani apa geotermală a fost folosită ca şi apă caldă menajeră şi pentru încălzitul apartamentelor în cartierul Nufărul fiind, la început, direct introdusă în circuitul caloriferelor la băi şi duşuri. Radioactivitatea crescută în

Fig. 5.13. Spectrul depunerii de radiu pe conducte din cartierul Nufărul (Oradea) interiorul apartamentelor a făcut ca după 1980 căldura din aceste ape să fie transferată prin schimbătoare de căldură apei obişnuite care alimentează acum aceste locuinţe. Un studiu efectuat recent [56] arată ca Radiul - 226 depus pe pereţii conductelor în timpul cât instalaţiile de apă au fost alimentate direct cu apa geotermală este o sursă suplimentară de radon pentru locuinţe. Contribuţia rezultată din măsurători [54] pentru radonul de interior prevenit pe această cale este de 20%. În Figura 5.13. este prezentat spectrul gama a unei astfel de depuneri [56] din care se pot identifica foarte uşor principalele energii gama emise de descendenţii radonului.

126 C. COSMA, T. JURCUŢ 5.3.5. CONTRIBUŢIA GAZELOR NATURALE Sursele combustibile din crustă precum gazele naturale, petrolul şi cărbunii pot conţine radon respectiv radiu în cantităţi destul de mari. Un studiu efectuat de Agenţia de Protecţie a Mediului din Statele Unite [57] a scos în evidenţă concentraţii de gaz în domeniul 0,04 - 4 kBq/m3. În general contribuţia la radonul de interior provenit din gazele naturale este foarte mică şi se poate neglija [58]. Contribuţiile diferitelor mecanisme de transport ale radonului în interiorul locuinţelor pentru o clădire standard sunt sumarizate în Tabelul 5.6. pentru o clădire construită într-un mediu temperat.

Tabelul 5.6. Contribuţia mecanismelor de transport la radonul de interior (casă standard) Sursa de Radon Mecanismul Rata de intrare

(Bq/m3h) Procent %

Materiale de construcţie Solul adiacent şi subadiacent Aerul din exterior Alimentarea cu apă Gaz natural

Difuzie Difuzie Advecţie Ventilaţie Reemanare Ardere

10 7,5 20 10 1 0,3

21 15 41 20 2 1

Toate sursele 49 100 Din acest tabel se observă importanţa relativă a diferitelor surse şi mecanisme. Se observă că solul contribuie cu 56% la radonul de interior, în majoritate (41%) radonul fiind adus prin mecanismul de advecţie forţată prin discontinuităţile din podea. Difuzia din materialele de construcţie reprezintă o contribuţie de aproximativ o cincime, la fel ca şi procesul de ventilaţie, în timp ce ultimele două procese se pot neglija având împreună mai puţin de 3%. Deci ca şi mecanism de intrare a radonului în clădiri cel mai important este advecţia. Pentru situaţiile atipice (apartamente din blocuri înalte) contribuţia solului va dispare virtual, rata de intrare se va înjumătăţi cel puţin, procentajele modificîndu-se corespunzător. Pentru o clădire cu dimensiuni similare cu cele ale modelului dar nu din zidărie ci din lemn, construită într-o zonă cu climă tropicală, se pot ajusta valorile

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 127 din Tabelul 5.6. pentru a obţine contribuţia globală. Astfel, difuzia din sol poate contribui cu 37 Bq/m3h deoarece planşeul de scânduri nu va împiedica apreciabil pătrunderea radonului. Difuzia din materialele de construcţie dispare iar procesul de advecţie joacă de asemenea un rol mic dispărând pentru o atmosferă calmă şi pentru temperaturi echilibrate şi ventilaţie puternică. Ventilaţia puternică poate contribui cu 20 Bq/m3h datorită faptului că nv = 2h-1 , celelalte mecanisme rămânând de asemenea neimportante. Deci, în total, rata de intrare totală nu va diferi prea mult de cea din Tabelul 5.6. 5.3.6. CONTRIBUŢIA THORONULUI Există mai puţine informaţii cu privire la ratele de intrare ale thoronului în locuinţe. Deoarece precursorii Th - 232 pentru Rn - 220, şi respectiv Ra - 226 pentru Rn - 222 au activităţi aproape egale în sol şi materiale de construcţie ratele cu care se produc cei doi izotopi sunt aproximativ egale. Fracţia de emanaţie şi coeficientul de difuzie este acelaşi astfel că densitatea de flux difuzivă este proporţională cu rădăcina pătrată a constantelor de dezintegrare (0,0126 s-1 pentru thoron şi 2,1 10-6 s-1 pentru radon) fiind deci de 77 de ori mai mare pentru thoron. Valoarea măsurată pentru thoron, de aproximativ 1 Bq/m2 s în sol şi 50 mBq/m2s pentru materialele de construcţie, reflectă acest raport deşi există un larg domeniu de variaţie [59 - 60]. În ce priveşte advecţia, densitatea de flux va fi aceeaşi pentru ambii izotopi, pentru aceleaşi condiţii. În total, rata de intrare a thoronului într-o clădire cu pereţi şi podele nefinisate este posibil să o depăşească pe cea a radonului. Totuşi, datorită timpului său de înjumătăţire mic (55 s), numai straturile superficiale ale pereţilor şi podelelor contribuie la thoronul de interior. Acoperind pereţii şi podelele cu materiale plastice sau vopsele rata de intrare a thoronului se va reduce cu cel puţin un ordin de mărime. Concentraţia de thoron din atmosferă liberă foarte aproape de suprafaţa pământului o depăşeşte pe cea de radon. Pe măsură ce creşte altitudinea situaţia se inversează. Pentru înălţimea de 1,5 m se poate alege o valoare reprezentativă de 10 Bq/m3 , aceeaşi cu cea pentru radon. În acest caz rata de intrare în locuinţe prin ventilaţie pentru nv = 1/h va fi tot de 10 Bq/m3h. Rata de intrare medie a thoronului într-o clădire, datorată tuturor mecanismelor, se apreciează grosier ca fiind similară cu cea a radonului, adică 50 Bq/m3h. 5.4. CONCENTRAŢIILE DE RADON DIN INTERIOR

128 C. COSMA, T. JURCUŢ Folosind expresia (Bq/m(c v nv Rn= +/ λ ) 3) (5.6.) cu mărimile explicate înainte este posibil a calcula concentraţia de radon de interior. Cu o rată de intrare de 49 Bq/m3h (Tabelul 5.6.) şi nv = 2h-1 şi λRn = 0,00756 h-1 valoarea obţinută pentru concentraţie este de 48,6 Bq/m3. Deci, rotunjit, ne putem aştepta la o concentraţie medie de radon pentru clădirile din zidărie din zonele temperate de 50 Bq/m3 şi de 30 Bq/m3 pentru clădirile de lemn din zonele tropicale. În cazul thoronului, deoarece constanta de dezintegrare este de 45 h-1 , pentru aceeaşi rată de intrare se obţine o concentraţie de numai 1 Bq/m3. De notat că aceste concentraţii de thoron sunt medii pentru toată clădirea şi că din cauza timpului de înjumătăţire mic al thoronului acesta poate prezenta gradienţi mari, concentraţia lângă perete putînd fi mult mai mare ca în centru [61 - 62]. Din cauza incertitudinilor mari în estimarea ratei de intrare a thoronului în clădiri este de dorit efectuarea unor măsurători experimentale directe.

5.4.1. FRACŢIUNEA DE ECHILIBRU ŞI DEPUNEREA Contribuţia Rn - 222 şi a Rn - 220 la dozele de radiaţie primite depinde nu numai de concentraţia nuclizilor părinte ci şi de gradul de echilibru a urmaşilor cu părinţii. În tabelele anterioare (4.7 şi 4.8) am văzut că produşii de descompunere de viaţă scurtă ai radonului şi thoronului sunt izotopi ai poloniului, plumbului şi bismutului. Aceşti ioni sau atomi există pentru puţin timp în stare liberă deoarece ei se vor ataşa la particule de aerosoli sau se vor depune pe suprafeţa avută la dispoziţie în incintă. În plus, aceşti descendenţi pot fi reinjectaţi în atmosferă prin recul la descompunerea lor, mai ales în cazul dezintegrării alfa. Fracţia de echilibru este definită ca abaterea de la echilibru între radon şi descendenţii săi de viaţă scurtă prezenţi în aer. La dezintegrarea radonului primii 4 descendenţi sunt izotopii metalelor grele: poloniu, plumb şi bismut cu perioade de înjumătăţire scurte: Po - 218 (3,1 min), Pb - 214 (26,8 min), Bi - 214 (19,7 min) şi

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 129 Po - 214 (164 µs). În general, în anumite condiţii acest grup este în echilibru secular. Însă în aer unii dintre descendenţi sunt scoşi prin ataşarea la particulele de praf, prin depunerea pe suprafeţe sau atracţie electrostatică generată de mica electrizare a unor corpuri generată în general de mişcarea maselor de aer sau activitatea umană. O valoare tipică a abaterii de la echilibru (secular) este cazul când numai jumătate din cantităţile de echilibru se găsesc în aer sub formă de atomi sau ioni în amestec cu radonul. Spunem în acest caz că fracţia de echilibru este de 50%. Primul descendent Po - 218 are o fracţie de echilibru ridicată (90%) în timp ce Pb - 214 şi Bi - 214 au respectiv 40% şi 30% [64]. Valoarea acestui factor variază într-o gamă largă şi în general este invers proporţională cu concentraţia de aerosoli, fiind astfel mai mare în exterior în condiţii „liniştite“. Matematic, această fracţie echivalentă de echilibru se defineşte astfel:

Fcc

e

Rn= (5.7.)

unde Ce = 0,105c1 + 0,515c2 + 0,38c3 (5.8.) Simbolurile c1, c2 şi c3 reprezintă concentraţiile de activitate ale Po - 218, Pb - 214 şi Bi - 214, constantele fiind contribuţiile fracţionale ale fiecărui descendent la energia alfa potenţială totală rezultată din dezintegrarea unităţii de activitate a gazului [64]. Prin analogie, concentraţia echivalentă de echilibru a thoronului este dată de Ce = 0,913c1 + 0,087c2 (5.9.) unde c1 şi c2 reprezintă contribuţiile de activitate ale Pb - 212 şi Bi - 212. În lucrarea [65] este prezentată o sinteză asupra măsurătorilor fracţiei de echilibru în Statele Unite şi din celelalte continente. Valoarea medie pentru valorile de exterior este de 0,7 în timp ce media pentru interior este de 0,45. În calculul dozelor de radiaţie provenite de la radon, thoron şi descendenţii lor este important de cunoscut fracţiunea de echilibru ataşată şi neataşată a urmaşilor radonului pe particule de praf (aerosoli). O valoare normală tipică pentru densitatea de aerosoli de interior este 1010/m3 iar raza medie a lor de 0,1 µ m [66]. Mişcarea descendenţilor radioactivi permite contactul rapid cu particulele de

130 C. COSMA, T. JURCUŢ aerosoli. Pereţii, podelele, tavanul şi alte materiale solide din cameră (mobila) colectează descendenţi ai radonului pe suprafaţa lor datorită mişcării continue a acestora. Acest proces se numeşte depunere (plateout). Un flux de produşi de descompunere ai radonului alcătuit din ioni, atomi, molecule şi cei ataşaţi la particule foarte mici de aerosoli se îndreaptă continuu spre suprafaţa corpurilor solide din cameră. Mărimea care caracterizează depunerea este viteza de drift sau viteza de depunere care în condiţii normale este de 10 m/h [67]. 5.4.2. VALORI MEDII ALE CONCENTRAŢIILOR DE RADON DE INTERIOR În ultimii ani s-au efectuat foarte multe măsurători asupra concentraţiei radonului în locuinţe. Măsurătorile mai vechi se făceau asupra descendenţilor prin


Fig. 5.14. Repartiţia log-normală şi cu două maxime pentru radonul din ape în Belgia

132 C. COSMA, T. JURCUŢ .

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 133 .

134 C. COSMA, T. JURCUŢ .

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 135 colectarea acestora pe filtre (măsurători de durată scurtă în general) şi aplicarea fracţiunii de echilibru pentru estimarea radonului. În prezent, măsurătorile se fac prin măsurarea radonului pe perioade întinse de timp (măsurători integrate), de regulă executate cu ajutorul detectoarelor de urme. O cercetare sistematică a radonului din locuinţe într-o zonă sau într-o anumită ţară presupune efectuarea unor măsurători sistematice pe tot parcursul anului în camerele de zi şi în dormitoare pentru un număr reprezentativ de locuinţe şi pentru cazurile tipice. Nu multe cercetări satisfac aceste criterii. Unele nu sunt destul de ample, multe sunt făcute în camerele cu nivelul de radon cel mai ridicat, altele se fac în zone cu concentraţii mari de radon şi în cele mai multe cazuri ele nu au reprezentativitate pentru aria cercetată. Distribuţiile concentraţiilor de radon de obicei se obţin a fi log-normale, deşi uneori se pot observa devieri. Valorile reprezentative se dau fie ca medii aritmetice fie ca medii geometrice incluzând şi abaterile standard corespunzătoare. În Fig. 5.14. sunt date o distribuţie log-normală tipică şi respectiv una cu două maxime care evidenţiează că în al doilea caz există o sursă suplimentară foarte pronunţată de radon. Cele două reprezentări descriu repartiţia radonului din sursele de apă valone (sudul Belgiei) [68]. În Tabelul 5.7 este dată concentraţia de radon de interior pentru un număr de peste 30 de ţări obţinută fie din măsurători la nivel naţional fie la nivel regional [22]. Rezultatele acumulate în ultimii ani [69] confirmă valoarea medie globală de 40 Bq/m3, medie aritmetică rezultată şi din datele din Tabelul 5.7. Dintre programele naţionale rezultate semnificative au fost obţinute în cele din în Anglia, Belgia, Statele Unite şi Germania. În Tabelul 5.8. sunt prezentate rezultatele măsurătorilor de radon din Anglia [45] iar în Figura 5.15. sunt prezentate rezultatele obţinute din aproximativ 5000 de locuinţe din Germania [70]. Aproximativ 50% din locuinţele din această ţară au nivele de concentraţie de radon sub 40 Bq/m3. Considerând o distribuţie log-normală a rezultatelor se obţine o valoare medie de 49 Bq/m3. În 10% din locuinţe nivelul trece de valoarea 80 Bq/m3, iar în 10 locuinţe valoarea înregistrată a depăşit 500 Bq/m3.

Tabelul 5.8.


Concentraţiile de radon de interior în Regatul Unit al Angliei

Anglia Scoţia Tara Galilor

Irlanda Total

Numărul total pe case 19000000 2000000 1100000 600000 22000000 Concentraţia medie de Radon

(Bq/m3) 21 16 20 19 20

Număr de rezultate disponibile 185000 2600 1700 1600 191000 Număr de case în derulare 24000 300 130 700 25000

Număr de case peste nivelul de acţiune

17500 83 85 35 17700

Numărul estimat peste nivelul de acţiune

100000 2000 3000 500 100000

Pontajul găsit peste nivelul de acţiune

17,5% 4% 3% 7% 18%

Fig. 5.15. Distribuţia radonului de interior pentru locuinţe din Germania

Tabelul 5.9.

Radonul de interior în locuinţe de diferite tipuri din România [21]


Tipul de construcţii

Soluţia constructivă (Nr)

C(RaA) Bq/m3

EEC (Rn) F

Case cărămidă (24) 39 ± 4,1 29 ± 4,1 0,68 beton prefabricat (61) 30 ± 4,3 21 ± 4,6 0,64

Apartamente în bloc

beton turnat (13) 11,4 ± 4 6,3 ± 3,9 0,50

cărămidă (21) 24,0 ± 3,9 12,1 ± 3,9 0,46 În Fig. 5.16. sunt arătate rezultatele în reprezentarea log-normală a peste 2000 de măsurători din Statul New York (SUA) [71] măsurate pe perioada unui an de zile.

Fig. 5.16. Distribuţia radonului pentru locuinţe din USA

Rezultatele unor măsurători din România efectuate în cadrul laboratoarelor de Igiena Radiaţiilor din teritoriu sunt prezentate în Tabelul 5.9. [21] iar în Tabelul 5.10. au fost incluse primele rezultate efectuate în România prin metode integrate [72].


Tabelul 5.10. Măsurători integrate asupra radonului în trei regiuni din România [72]

No Locul Nr. de

locuinţe Valoarea

medie Bq/m3

Perioada Comparaţie cu metoda Lucas

(Bq/m3) 1 Cluj-Napoca

a) Case-parter b) Blocuri c) Universitatea Babeş-Bolyai d) Subsol IFA e)Pivniţă (autor) f) Dej-case

11 8

4 1 1 2

182.6 125.7

127.3 282

1060 100

10.12.94-0.3.95 idem idem idem idem 6.12.94-6.13.95

76

2 Oradea Case-parter

5

124

6.12.94-6.03.95

115

3 Băile Herculane Case-sezon cald Case-sezon rece

15 15

98.2

185.1

16.04.94-16.07.94 20.11.94-20.02.95

-

Totalul în sezonul rece (fără 1e şi 3a) 161 Măsurătorile efectuate pe o durată de 3 luni în staţiunea Băile Herculane atât în sezonul cald cât şi în cel rece au arătat că în general media sezonului rece este dublă faţă de sezonul cald pentru locuinţele din România Fig.5.17. (rezultate preliminare).

5.5. RADONUL ÎN APĂ Concentraţiile de radon din apă variază în limite foarte largi. Sursele de apă pot fi clasificate în mare ca ape de suprafaţă, ape freatice şi ape de foraj. În timpul condensării şi formării picăturilor de ploaie o mică contribuţie este adusă de


Fig.5.17. Distribuţia radonului în locuinţe din Băile Herculane (vara şi respectiv

iarna)

radonul din atmosferă (aproximativ 50 Bq/m3). Apele de suprafaţă conţin mai puţin de 2000 Bq/m3 radon în timp ce apele freatice, în funcţie de viteza de regenerare a depozitului şi de cantităţile de Ra şi U din apă şi din sol, pot conţine radon dizolvat în limitele 20 - 44.000 Bq/m3 [73]. Un studiu al alimentărilor cu apă, incluzând peste 3000 de probe din 42 de state (SUA), a dat o medie geometrică de 5.180 Bq/m3 cu o deviaţie standard de 3.530 Bq/m3 [74]. Un alt studiu [75], efectuat pe un număr similar de probe tot din SUA, a obţinut o valoare medie (media geometrică) de 6.920 Bq/m3. După cum se observă în Tabelul 5.11 [76] concentraţiile de radon din cele trei categorii de ape diferă foarte mult de la o categorie la alta şi pot să difere mult chiar în cadrul aceleeaşi categorii. Gradul de utilizare a acestor ape diferă de asemenea mult în funcţie de categorie şi de ţară. Media ponderată a concentraţiilor de radon din acest tabel pentru setul de referinţă (10.000 Bq/m3) este probabil supraestimată. Raportul UNSCEAR 1988 [22] adoptă o valoare de referinţă de 1000 Bq/m3 specificând totuşi că ţări ca Finlanda şi Suedia au valori medii ponderate pe

140 C. COSMA, T. JURCUŢ populaţie de peste 30.000 Bq/m3 [77]. Măsurători în sudul Finlandei asupra apelor de foraj au dat o concentraţie mediană de 210.000 Bq/m3 şi valori izolate apropiate de 50 M Bq/m3 [78].

Tabelul 5.11. Concentraţii medii de radon în sursele de apă şi procentajul de utilizare al acestor

surse.

Categoria sursei

Concentraţia Bq/m3 Utilizare % Valori de referinţă (Bq/m3)

SUA Anglia SUA Anglia Ape de suprafaţă Ape freatice Ape de foraj

1100 11500 208000

1000 30000 1000000

50 32 18

66 34 1

1000 (60%) 10000 (30%) 100000 (10%)

Radonul din apă este îndepărtat încet prin difuzie moleculară, rate mari de ieşire se înregistrează la încălzirea şi agitarea acesteia. Deşi în unele utilizări gospodăreşti cantitatea de radon ieşit din apă este mare, până la 98% la utilizarea duşurilor şi spălatul vaselor, contribuţia la radonul de interior (40 Bq/m3) este estimată ca fiind de numai 0,5 - 3% [73]. O discuţie amănunţită despre contribuţia radonului din apă la radonul din aerul de interior se găseşte în lucrarea [79] concluzia fiind că radonul din apă nu poate contribui ca o sursă majoră de radon de interior. În Tabelul 5.12. este reprodusă o sinteză a concentraţiei de radon din apă din diferite ţări, aşa cum a fost prezentată în lucrarea [80] în care a fost inclusă şi România Valori sistematice asupra radonului din apele minerale şi geotermale din România se găsesc de asemenea sintetizate în lucrarea [81]. În lucrarea [82] este analizat cazul depunerilor de Ra - 226 pe pereţii conductelor ca sursă de radon în apele din instalaţiile de alimentare cu apă a locuinţelor. În ceea ce priveşte radonul din apa mărilor şi oceanelor acesta este în general la echilibru cu Ra - 226 aproximativ 4 Bq/m3 cu excepţia stratului de la suprafaţă, atunci când acesta este agitat de valuri care se sparg. Procesul de evaporare contribuie de asemenea la sărăcirea stratului superficial marin. Această cantitate mică de radon din apa oceanelor face ca atmosfera corespunzătoare să aibă concentraţii de radon, mai mici decât 1% din cea a aerului continental.

Tabelul 5.12. Concentraţia (în Bq.l-1) a radonului în apele subterane din diferite ţări

Tara Nr. probe Medie Deviaţia Media Domeniul


aritmetică standard geometrică Austria 999 0.55 0-48 Canada 1704 31.7 30 0-336 Anglia 52 11.3 5.6 1-28 Germania 57 7.4 0-43 India 12 11.5 4-15 Italia 71 9.1 3.5 3-41 Japonia 9 232 490 37 5-1517 Noua Zeelandă

24 27.8 7.0 28 12-422

Polonia 3 5.2 17 3.6 1.2-85 România 25 20.5 16 14.4 6-73 Africa de Sud

14 44.5 12-120

Suedia 172 18.6 1-150 USA 6596 4.8 0.4-259 USA 377 25.4 3.8 11.8 0-171 Yugoslavia 36 13.1 13.4 0.2-63 Quebec 50 16.9 61 2.3 0.2-439 5.6. RADONUL ÎN SUBTERAN Atomii de radon formaţi la suprafaţa particulelor de sol sau de mineral vor migra prin capilarele solului, aerul din sol (gazele de aici) având în general o mare încărcătură radioactivă (cca 55.000 Bq/m3). De interes special sunt concentraţiile de radon din mari cavităţi subterane: mine, peşteri, depozite subterane, tunele. Fără un sistem de ventilaţie adecvat ne aşteptăm ca aerul din aceste spaţii să aibă aceeaşi concentraţie de radon ca cel din sol. În privinţa ventilaţiei distingem trei cazuri: Primul constă în existenţa unor gradienţi de temperatură favorabilă unui transport convectiv pe verticală prin deschideri mari.


Fig. 5.18. Radonul în incinte subterane Al doilea implică scurgerea prin fisuri şi crăpături sau deschideri mai mici datorate gradienţilor de presiune. Aceşti gradienţi apar ca rezultat al schimbării presiunii atmosferice, presiuni induse de mişcarea maselor de aer etc. Al treilea caz, cel mai important, apare în cazul minelor şi în special în cel al minelor de uraniu. Concentraţia de radon într-o astfel de cavitate poate fi analizată din Figura 5.18. La echilibru, viteza de intrare a radonului în incintă este compensată de dispariţia prin ventilaţie şi dezintegrare. Dacă S şi V sunt volumul şi respectiv suprafaţa incintei atunci putem scrie:

( )S φ λ= + −CV Q C C0 (5.10.)

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 143 Un exemplu în care această relaţie a fost aplicată este cazul peşterii Carlsbad din statul New Mexico (SUA) în care aerisirea se face printr-o deschidere verticală. Pe timpul verii când aerul din exterior - de la suprafaţă este mai cald decât cel din peşteră nu se produce nici un schimb de aer (Q = 0) şi în acest caz concentraţia este dată de relaţia:

CS

V Q=

+φ

λ (5.11.)

În schimb iarna situaţia se schimbă. Deoarece temperatura în exterior este mai mică decât în peşteră, aerul mai dens din exterior schimbă tot timpul pe cel mai cald din peşteră, concentraţia radonului din peşteră devenind foarte mică, apropiată de cea a aerului din exterior. În acest caz vom mai avea un „spot“ de radon (izvor de radon) cu debitul D=φS Rezultatele experimentale obţinute din măsurători indică o bună concordanţă cu previziunile acestui model [82]. În cazul tunelelor sau galeriilor de mină orizontale lungi aerul intră şi iese din aceste incinte datorită fluctuaţiilor diurne şi temporale în presiunea atmosferică şi fluxului convecţiei prin fisurile ce apar în solul sau rocile adiacente care fac legătura dintre aerul din exterior de deasupra dealului cu cel din interior. Un caz intens studiat „in situ“ , adică cu ventilaţie naturală, este cel al tunelului de la Socorro (New Mexico), de fapt o galerie de mină orizontală de 172 m cu diametrul de 1 - 2 m şi aflată la o adâncime medie de 30 m sub deal [83]. Există în această zonă o anomalie termică care face ca aerul din interior să aibă o temperatură aproape constantă şi ridicată, 180C. Temperatura medie zilnică pe timpul măsurătorilor a fost de 140C cu minima de 50C. A fost măsurat un flux care pe parcursul perioadei măsurătorilor (21 zile) s-a mărit la 930 m3/zi, deci de trei ori volumul tunelului. Concentraţia medie a radonului în această perioadă a fost de 3.300 Bq/m3 cu maxime diurne de 7.400 Bq/m3. Scăderea presiunii pentru o perioadă de timp a diminuat aerisirea naturală obţinându-se o valoare de 19.000 Bq/m3 ; aceasta din urmă concentraţie este apropiată de valoarea radonului din spărturile şi fisurile din vecinătatea tunelului arătând că interiorul tunelului se

144 C. COSMA, T. JURCUŢ alimentează din aceste spaţii. Există, din acest punct de vedere, o similitudine cu cavităţile (fose, conducte) din apropierea fundaţiilor clădirilor care pot alimenta cu radon interiorul locuinţelor.

Cazul cel mai important este cel al minelor. Minele de argint din Cehia conţineau şi un mineral de culoare neagră numit pechblendă în care s-a identificat elementul uraniu în 1789. După 100 de ani s-a descoperit radioactivitatea acestui element şi imediat în anii următori s-au identificat alte elemente radioactive: radiul, toriul, poloniul, radonul etc. Bolile respiratorii, larg răspândite în minele de uraniu au dus la identificarea cancerului de plămâni încă în 1913. Aproximativ 50% din decesele minerilor din principalele mine din zona Jachymov şi Scheneeberg se datorau cancerului pulmonar. Nivelele de radon măsurate între anii 1923 - 1925 au arătat concentraţii de radon de aproximativ 100.000 Bq/m3 [83]. Dezvoltarea energeticii nucleare în urma celui de-al doilea război mondial a fost posibilă datorită accelerării rapide a mineritului în sfera uraniului. În anii 1960 - 1980 în minele de uraniu din Statele Unite au activat în medie 10.000 de mineri/an. Pentru reducerea nivelului radonului în aceste spaţii au fost puse în funcţiune ventilatoare puternice, capabile să reducă concentraţiile de radon la nivele în jur de 2000 Bq/m3, [84]. Ventilaţia naturală din minele de uraniu din Colorado şi Utah existentă prin anii 1940 permitea acumularea unor valori foarte mari, până la 190.000 Bq/m3 , reduse mult după punerea în funcţiune a ventilaţiei forţate [85]. Şi în minele neuranifere în condiţii naturale de aerisire se pot acumula concentraţii până la 40.000 Bq/m3. Din această cauză aerajul este o problemă foarte importantă în orice formă de minerit. În România au fost efectuate măsurători de descendenţi de radon din care au fost estimate concentraţiile de radon pentru un număr de 267 de mine neuraniefere prezentate în Tabelul 5.13. Concentraţia maximă admisă (CMA) de 1100 Bq/m3 a fost observată numai în 15 mine (5,6%) luîndu-se măsuri suplimentare de înbunătăţire a circulaţiei aerului [86].

Tabelul 5.13.


Concentraţia echivalentă de echilibru pentru radon - 222 în minele din România (valori medii) [86]

Tipul de Nr. Concentraţia de echilibru Bq/m3 mină < 110 110 - 1100 > 1100 Fier 26 13 (50%) 10 (38,5%) 3 (11,5%) Nefieroase 98 57 (58,2%) 34 (34,7%) 7 (7,1%) Aur - Argint 22 10 (45,5%) 12 (54,5%) - Bauxite 8 1 (12,5%) 7 (87,5%) - Pegmatite 9 5 (55,6%) 4 (44,4%) - Caolin 15 10 (66,7%) 5 (33,3%) - Baritine 4 1 (25%) 1 (25%) 2 (50%) Sare 6 6 (100%) - - Cărbune 67 36 (53,7%) 28 (41,8%) 3 (4,5%) Şisturi bituminoase 6 3 (50%) 3 (50%) - TOTAL 267 148 (55,5%) 104 (39%) 15 (5,6%) O caracteristică importantă a minelor este aceea că o mare cantitate din descendenţii radonului se fixează pe particule de aerosoli care în procesul de inhalare a aerului rămân fixaţi în căile respiratorii. Deci prin dezintegrările ce urmează, mai ales prin cele α şi β , va rezulta o cantitate mare de energie absorbită în ţesutul pulmonar ducînd la doze mari încasate în special în epiteliul bronşic şi deci putîndu-se declanşa în timp suficient de lung cancerul bronho-pulmonar.

BIBLIOGRAFIE 1. NCRP 97, Measurement of Radon and Radon Daughters in Air, National Council on

Radiation Protection and Measurements, Bethesda, MD, 1988 pg.36 2. M.C.ROBÉ, A.RANNOU, A.TYMEN J LE BRONEC, Radon measuremant of radon

entry in houses, Radiat.Protec.Dosim., 45, 391, (1992) 3. A.DUCA, Radonul şi prevederea cutremurelor de pământ, Lucrare de licenţă,

Univ.Babeş-Bolyai, Facultatea de Fizică, Cluj-Napoca, 1996 4. S.D.SCHERY, D.H.GAEDDERT, M.WILKENING, Factors affecting exhalation of

radon from gravelly sandy loam, J.Geophys.Res., 89, 7299 (1984) 5. A.B.TANNER, Radon migration in the ground, in: Natural Environment III, US

Department of Energy, 1980, pg.17 6. C.E.JUNGE, Air Chemistry and Radioactivity, Academic Press, New York, NY, 1963,

pg.213. 7. H.E.MOORE, S.E.POET, E.A.MORTELL, Rn-222, Pb-210, Bi-210 and Po-210 profiles

versus altitude, J.Geophys.Res., 78, 7065 (1973) 8. H.E.MORE et al., Origin of Rn-222 and its long-lived daughters in air over Hawaii,

J.Geophys.Res., 79, 5019 (1974). 9. M.H.WILKENING, Daily and anual courses of natural atmospheric radioactivity,

J.Geophys.Res., 64, 521 (1959). 10. T.F.GESELL, Background atmospheric Rn-222 concentrations outdoors and indoors,

Health Phys., 45, 289 (1983). 11. M.H.WILKENING, D.RUST, Radon-222 concentrations in a mountain canyon

environment, Archiv.Meteorol.Geophys.Bioklimatol, A21, 183 (1972). 12. I.M.FISENNE, H.W.KELHR, Rural and Urban Radon Concentration in:

Environmental Measurements Laboratorry EML-512, US Department of Energy, New York, 1988, pg.106

13. V.CUCULEANU, S.SONOC, M.GEORGESCU, Radioactivity of radon and thoron daughters in Romania, Radiat.Protection Dosimetry, 45, 483 (1992)

14. E.R.REITER, Atmospheric Transport Processes, part 4, US Department of Energy, Oak Ridge, TN.1978, pg.29.

15. V.CUCULEANU, N.ROMANOF, A.HALASZ, A non-local model for radon and thoron diffusion, Radiat.Protection Dosimetry, 45, 411 (1992)

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 147 16. NCRP 97, Measurement of Radon and Radon Daughters in Air, National Council on

Radiation Protection and Measurements, Bethesda, MD, 1988 pg.30 17. A.B.TANER, Radon migration in the ground, Natural Environment III, NTIS, US

Department of Commerce, Springfield, (1980), pg.5 18. W.W.NAZAROFF, Predicting the rate of Rn-222 entry from soil into the basement,

Radiat.Protection Dosimetry, 24, 199 (1988) 19. NCRP 103, Control of Radon in Houses, National Council of Radiation Protection,

Bethesda, MD, 1989, pg.11. 20. C.MILU, Măsurarea Expunerii la Radon, Curierul de Fizică, 15, 2, 7 (1995) 21. C.MILU, R.GHEORGHE et al. Rom. J. of Biophysis, 3, 157 (1993) 22. UNSCEAR, Sources, Effects and Risks of Ionising Radiation, United Nation Scientific

Committee on the Effects of Atomic Radiation, Special Report with annexes New York, 1988

23. Stranden, Building materials as a source of indoor radon în: Radon and its Decay Products (W Nazaroff and A. Nero, eds) Wiley, New York, 1988, pg 113

24. M.C.O’RIORDAN, A.C. JAMES, A.W. KYERE, Some aspects of human exposure to Rn - 222 and its decay products, Radiat.Prot. Dosim. 3, 75 (1982)

25. FOLKERTS, G. KELLER, H. MUTH, An experimental study on diffusion and exhalation of Rn - 222 and Rn - 220 from building materials, Radiat.Prot. Dosim. 9, 27 (1984)

26. M.WILKENING, W.E. CLEMENTS, Radon - 222 flux in widely separated Regions, în: The Natural Radiation Environment II, CONF - 720805 - P2, 1972, pg 717

27. M.C.ROBE, A. RANNOU, J. LE BRONEC, Radon measurements in the environment in France. Radiat. Protect. Dosim., 45, 455 (1992)

28. F.STRANDEN, L. BERTEIG, Radon in dwellings and influencing factors, Health Phys., 39, 27 (1980)

29. K.BROWN, Radiation Exposure from Building Material NRPB - M69, 1982 30. K.D.CLIFF, J.C.H. MILES, K. BROWN, The Incidence and Origin of Radon and its

Decay Products in Buildings, NRPB - R159, 1984 31. R.COLLE et al., Radon Transport through and Exhalation from Building Materials,

NBS Technical Note 1139, 1981 32. P.J.DIMBYLOW, P. WILKINSON, The numerical solution of the diffusion equation

describing the flow of radon through cracks. Radiat Protec. Dosim., 11, 229 (1985) 33. NCRP, Control of Radon in Houses, Report No. 103 (1989) 34. K.L.REVZAN, W.J. FISK. Modelig Radon Entry Into Houses and Basements. L.B.L. -

28019, 1990 35. D.A.WRIXON, S.L. WAN, K.D. CLIFF, The Origin of indoor radon, în: Radiation

Protection Practice, IRPA7 Proceedings Vol 1, Pergamon Press, Sidney, 1988, pg.228 36. R.STEVENS, Building Research Establishement, Watford, United Kingdom, 1990 37. B.MAJBORN, Seasonal variations of radon concentrations in single - family houses

with different structures. Radiat. Protec. Dosim., 45, 443 (1992) 38. F.ALDENKAMP, P. STOOP. Sources and Transport of Indoor Radon, Thesis,

Rijksuniversiteit Groningen, Holand, 1994

148 C. COSMA, T. JURCUŢ 39. S.D.SCHERY, D.J. HOLFORD et al., The flow and diffusion of radon in fractured

media part I + II. Radiat Prot. Dosim, 24, 185 (1988) 40. M.WILKENING, Radon transport in soil and its relation with indoor radioactivity.

Science of Total Environment, 45, 219 (1985) 41. H.ARVELA, A. VOUTILAINEN et al., Comparison of predicted and measured

variations of indoor radon, Radiat. Protec. Dosim., 24, 231 (1988) 42. T.TAIPALE, K. WINQVIST, Seasonal variation in soil gas radon concentration, Sci.

Tot. Environment, 45, 121 (1985) 43. A.CAVALLO, K. GADSBY, T.A. REDDY, The use of computed radon entry rates to

understand radon concentration in buildings, Health Phys., 66, 178 (1994) 44. J.PORSTENDORFER, G. BUTTERWECK, A. REINEKING, Daily variation of the

radon concentration indoors and outdoors and influence of meteorological parameters. Health Phys. 67, 283 (1994)

45. G.M.KENDALL, J.H.C. MILES et al. Exposure to Radon in UK Dwellings, NRPB - R272, Chilton, 1994

46. R.BRUNO, Sources of indoor radon in houses, J. Air Pollution Control Assn., 33, 105, (1983)

47. C.COSMA, S. RÂMBOIU, D. RISTOIU et al., Indoor radon measurements in some regions of Transilvania, Proc. INDOOR AIR 96, Nagoya, 1996 Vol. 2, pg. 71

48. R.L.GRASTLY, Summer outdoor radon variations in Canada and their relation with soil moisture, Health Phys. 64, 712 (1993)

49. A.D.WRIXON, B.R. GREEN, et al., Natural Radiation Exposure in UK Dwellings, NRPB Report R 190 (1988)

50. K.MEGUMI, S. ABE et al., Radon concentration and absorbed dose in Osaka district, Radiat. Protec. Dosim. 45, 477 (1992)

51. NCRP - 103, Control of Radon in Houses, National Council on Radiation Protection and Measurements, Bethesda, MD, 1979, pg. 13

52. Editorial, Radioactivity in Drinking Water, Health. Phys. 48, 529 (1985) 53. United Nations Environment Programme, Radiation Doses, Effects and Risks, Nairobi,

1985, pg. 23 54. C. COSMA, I. POP, S. RÂMBOIU et al. Environmental radioactive aspects of the use

of geothermal waters în Oradea (Romania) Proc. World Geothermal Congress, Rome 1995, Vol. 4, pg. 2791

55. C.COSMA, S. RÂMBOIU et al. Some aspects of radon radioactivity in Romania, Environment International, 23, Vol. 1- 6, 1996

56. C.COSMA, T. JURCUŢ, I. POP, D. RISTOIU, Depunerea de radiu în instalaţiile geotermale din Oradea Analele Universităţii din Oradea, 5, 85 (1995)

57. EPA, Assessment of Potential Radiological Effects from Radon in Natural Gas, EPA 52011 - 73 - 004, Report, Springfield, VA, 1973

58. R.C.BRUNO, Sourses of indoor radon in houses a review, J. Air Pollut. Contr. Assoc., 33, 105 (1983)

59. S.D.SCHERY, S. WHITTLESTONE, K. HART, The flux of radon and thoron from Australian Soil, J. Geophys. Res., 94, 8567 (1989)

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 149 60. A.V.NERO, Radon and its Decay Product in Indoor Air, Wiley, New York, 1988, pg.

12 61. M.DOI, S. KOBAYASHI, K. FUJIMOTO. A Passive measurement technique for

indoor radon and thoron levels in Japan. Radiat. Prot. Dosin., 45, 425 (1992) 62. T.IDA et al., An assessment method for Rn - 220 progeny at 20 cm from wall.

Proceedings IRPA9 International Congress on Radiation Protection, Vienna, 1996, Vol. 2, pg. 41

63. M.WILKENING, Effect of Radon and Some Electrical Properties of Indoor Air, American Chemical Society Symposium Series 311, Washinton, DC, 1987 pg. 252

64. ICRP, Limits for Inhalation of Radon Daughters by Workers, ICRP Publication 32 Pergamon Press, Oxford, 1981

65. NRCP 97, Measurement of Radon and Radon Daughters in Air, Bethesda, MD, 1988, pg. 24

66. E.M.PATTERSON, Size distributions, concentrations and composition of continental and marine aerosols. J. Geophys. Res., 85, 7361 (1980)

67. I.PORSTENDORFER, Behavior of radon daughter products in indoor air, Radiation, Protec. Dosim., 7, 107 (1984)

68. S.HALLEZ, J.M. FLEMAL et al., Le Radon, mythe ou realite: La situation en Belgique, Annales de L’Association Belge de Radioprotection, 19, 227, (1994)

69. F.STEINHAUSLER, Radon in the environment: a global approach, Proceedings of IRPA8, Montreal, Canada, May 1992, pg. 1549

70. H.SCHMIER, A. WICKE, Results from survey of indoor radon exposures in the Federal Republic of Germany, Science of Total Environment, 45, 307, (1985)

71. R.L.PERRIT, T.D. HARTWELL et al., Rn - 222 levels in New York State Houses, Health Physics, 58, 147 (1990)

72. C.COSMA, D. RISTOIU, T. VAIDA, A. POFFIJN, J. MILES, Proc. IRPA9 Congress, 14 - 19 April 1996, Viena, pg. 201

73. NCRP103, Control of Radon in Houses, Bethesda, MD, 1989, pg. 121 74. W.W.NAZAROFF, A.V. NERO, R.G. SEXTRO, Potable water as a sourse of airborne

Rn - 222 in dwellings, Health Phys., 52, 281 (1987) 75. C.T.HESS et al., The occurrence of radioactivity in public water - supplies in United

States, Health. Phys., 48, 553 (1985) 76. C.T.MILLER, Measurements of external radiation in U.S. dwellings, Radiat. Protec.

Dosim., 45, 535 (1992) 77. L.SALONEN, Natural radionuclides in ground water in Finland, Radiat. Protec.

Dosim., 24, 163 (1988) 78. R.JUNTUNEN, Uranium and Radon in Wells Drilled in Southern Finland, Geological

Survey of Finland Report 98, Espoo, 1991 79. C.R.COTHERN, W.L. LAPPENBUSEH, Radioactivity in drinking water, Health

Phys., 48, 592 (1985) 80. N.ROIREAU, L. ZIKOVSCKI, Determination of radon in ground waters of Quebec, J.

Radioanal. Nucl. Chem. Lett., 137, 79 (1989) 81. A.SZABO, Ape şi Gaze Radioactive în România, Editura Dacia, Cluj Napoca, 1978

150 C. COSMA, T. JURCUŢ 82. T.JURCUŢ, C. COSMA et al., Depunerile de Ra - 226 pe conducte, sursă a radonului

în apele geotermale din Oradea, Analele Universităţii Oradea, 6, (1) 1996 83. M.WILKENING, D. WATKINS, Air exchange and Rn - 222 concentrations in the

Carlsbad caverns, Health Phys. 31, 139 (1976) 84. J.N.STANNORD, Radon and Radon Decay Products: Radioactivity and Health,

Richland, WN, Cap. 3. 1988 85. NRCP Report 101. Exposure of the U.S. Population from Ocupational Radiation,

Bethesda, MD, 1989, pg. 34 86. R.L.ROOCK, D.K. WALKER, Controling Employer Exposure to Allpha Radiation

Underground Uranium Mines, Bureau of Mines, U.S. Department of Interior 1970, Vol. 1

87. G.N.SANDOR, G.DINCĂ, T.PEIC, S.D. STOICI, The Natural radioactivity in nonuraniferous mines from Romania, Proc. IRPA8, Montreal, May 1992, pg. 1371

Capitolul 6 METODE EXPERIMENTALE DE MĂSURARE

A RADONULUI

6.1. PRINCIPIILE FIZICE ALE MĂSURĂRII RADIAŢIILOR Toate metodele de detecţie a radiaţiilor se bazează pe procesele de interacţiune ale acestora cu substanţa. Ionizarea în gaze şi apariţia purtătorilor de sarcină liberi în semiconductori sunt principalele interacţiuni ale radiaţiei folosite în scopul detecţiei. Fenomenele luminoase (excitarea atomilor, efectul Cerenkov, luminiscenţa unor materiale) formează a treia clasă importantă de fenomene folosite în detecţie. O categorie aparte, foarte frecvent folosită în ultimul timp, mai ales la detecţia radonului, o formează detectorii de urme în care efectul de bază constă în distrugerea sau slăbirea unor legături intermoleculare evidenţiate prin atacul cu anumiţi reactanţi chimici. O problemă foarte importantă, care apare în cazul tuturor acestor detectori sau a aparaturii dozimetrice folosite, constă în calibrarea lor pentru a putea fi folosiţi în măsurători efective şi pentru a se putea intercompara rezultatele tuturor măsurătorilor efectuate în diferite regiuni ale globului de diferite laboratoare. 6.1.1. DETECTORI BAZAŢI PE IONIZAREA ÎN GAZE 6.1.1.1. CAMERELE DE IONIZARE O cameră de ionizare este un dispozitiv simplu în care într-un volum determinat de gaz se aplică un câmp electric. În cele mai multe cazuri geometria de detecţie este cilindrică şi constă dintr-un catod delimitând un anumit volum de gaz şi un anod axial care traversează prin izolaţie catodul-perete. Particulele încărcate mişcându-se în interiorul gazului se ciocnesc inelastic cu atomii sau moleculele întâlnite. Ionii pozitivi şi electronii apăruţi se vor recombina în absenţa unui câmp electric. În unele cazuri cu gaze puternic electronegative se pot forma şi ioni negativi. Prin aplicarea unui câmp electric ionii şi electronii se vor mişca în lungul liniilor de câmp producând un curent de

152 C. COSMA, T. JURCUŢ ionizare. În condiţii obişnuite electronii se mişcă cu o viteză de ordinul 106 cm/s, în timp ce viteza ionilor este cu câteva ordine de mărime mai mică. Ciocnirile cu moleculele de gaz şi pierderile de energie prin excitare şi ionizare duc la limitarea vitezei acestor ioni şi electroni. O mărime importantă care caracterizează procesele de ionizare este energia medie pierdută pentru apariţia unei perechi ion-electron (Wi). În Tabelul 6.1. sunt date valorile lui Wi pentru aer şi pentru radiaţii de diferite tipuri şi energii [1].

Tabelul 6.1. Energia medie cheltuită pentru producerea unei perechi de ion-electron în aer.

Sursa Tipul de

radiaţie

Energia sau

energia maximă(MeV)

Wi (eV/pereche)

Tritiu - 3

Sulf - 35

Nichel - 63

Raze X

Poloniu - 210

beta

beta

beta

X, gama

alfa

0,018

0,168

0,067

2

5,3

33,9

33,7

34

33,9

35

Aşa cum se observă din acest tabel, cantitatea Wi nu depinde de energia radiaţiei şi doar foarte puţin de tipul acesteia. Atunci când o cameră de ionizare este situată într-un câmp de radiaţii curentul de ionizare creşte la început în funcţie de tensiunea aplicată, pentru valori mai mari obţinându-se o valoare de saturaţie, Fig.6.1. La saturaţie acest curent este legat de numărul de ioni produşi de către radiaţia primară în unitatea de timp (n) prin relaţia Is=ne, fenomenele de recombinare neavând loc în acest caz. Acest proces de recombinare joacă totuşi un mic rol chiar la saturaţie atunci când alături de electroni apar şi ioni negativi deoarece probabilitatea de recombinare a ionilor negativi cu cei pozitivi este mai mare datorita vitezelor mici ale acestora. În cazul când curentul de ionizare este mare el poate fi măsurat cu ajutorul unui microampermetru, dar în general sunt necesare metode mai sensibile precum


Fig. 6.1. Curba de saturaţie pentru o cameră de ionizare tipică.

colectarea acestor sarcini pe o capacitate şi măsurarea vitezei de variaţie a tensiunii acestui condensator cu ajutorul unui electrometru. Numărul de perechi de ioni formaţi pe unitatea de parcurs este o funcţie de densitatea gazului şi din această cauză în cazul în care parcursul radiaţiilor în cameră este mai mare decât dimensiunile camerei vor trebui efectuate corecţii de temperatură şi presiune pentru a standardiza măsurătorile. În construcţia camerelor de ionizare recente este folosit argonul la presiuni mari (20 atm). In acest caz, parcursul în medie este mai mic decât dimensiunea detectorului şi deci problema corecţiilor de temperatură şi presiune nu se mai pune. 6.1.1.2. CAMERA DE IONIZARE ÎN IMPULSURI Dacă o particulă incidentă îşi pierde toată energia în gazul din camera de ionizare, sarcina obţinută va fi proporţională cu energia depusă. Dacă acest curent de ionizare este trecut printr-o rezistenţă de valoare mare R, aşezată după capacitatea C pe care este colectată sarcina, va apare un puls de tensiune aşa cum este arătat în Fig.6.2. pentru o cameră de ionizare cu constanta de timp RC=1µs. Dacă constanta de timp este mare RC=∞ tensiunea variază aşa cum este arătat pe această figură (porţiunea a-b). Tensiunea creşte rapid în acest caz până în punctul (a) datorită mişcării rapide a electronilor urmată de o creştere uşoară până în


Fig.6.2. Impulsul de tensiune la electrodul colector al camerei de ionizare punctul (b) datorită colectărilor ionilor pozitivi. Atunci când este posibilă folosirea unui gaz ce permite colecţia rapidă a electronilor o constantă diferenţială de timp de numai câteva microsecunde este de obicei aleasă pentru a preveni suprapunerea impulsurilor la viteze de numărare mari. Dacă constanta diferenţială de timp este mai lungă decât timpul de colectare al electronilor, dar mult mai scurtă decât cel pentru colectarea ionilor pozitivi, forma impulsului este determinată numai de mişcarea electronilor. Sarcina remanentă a ionilor pozitivi induce o sarcină la electrodul colector şi reduce amplitudinea impulsului, mărimea acestei sarcini depinzând de locul ionizării iniţiale. Deci într-o cameră cu electrozi paraleli amplitudinea impulsului va depinde de locul pe unde particula trasversează camera. Acest efect nedorit poate fi înlăturat prin plasarea unei grile în cameră pentru a ecrana electrodul colector de sarcina ionilor pozitivi. Folosirea camerelor în impulsuri este limitată spre domeniul energiilor mici din cauza zgomotului inerent asociat amplificatorilor asociaţi. Acest zgomot este echivalent cu sosirea la anodul camerei de ionizare a aproximativ 200 electroni, care reprezintă o energie de aproximativ 7keV disipată la traversarea camerei.

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 155 6.1.1.3. CONTORI PROPORŢIONALI Când intensitatea câmpului electric aplicată la electrodul central al unei camere de ionizare în impulsuri creşte peste un anumit nivel mărimea impulsului la ieşirea din cameră începe să crească dar rămâne proporţională cu ionizarea iniţială. Dispozitivul operat în aceste condiţii este numit contor proporţional. Marele avantaj al contorului proporţional este că permite detectarea ionizărilor foarte slabe, chiar aceea a unei singure perechi electron-ion. Pentru un contor cu geometrie cilindrică, intensitatea câmpului Er la distanţa r de axa de simetrie a cilindrului este:

EV

r b ar =0

ln( / ) (6.1.)

unde a şi b reprezintă raza electrodului central (anodul) şi respectiv raza cilindrului mare care formează catodul numărătorului, Vo fiind tensiunea aplicată pe contor (Fig. 6.3)

Fig.6.3. Geometria unui contor cu gaz

Evident că a<r<b. De obicei contorul proporţional are un fir subţire de diametru între 0,03 mm şi 0,3 mm, deci raza r poate să fie suficient de mică ca să

156 C. COSMA, T. JURCUŢ permită apariţia în cameră a unor intensităţi mari pentru câmpul electric. Mărimea câmpului creşte rapid în apropierea firului-anod şi deci electronii care se vor mişca spre acest fir în regiunea cu câmp puternic vor putea câştiga suficientă energie astfel ca prin ciocniri să producă ioni secundari şi electroni; ultimii, prin accelerare, vor produce alte ionizări secundare. Astfel se dezvoltă în contor o avalanşă. În timpul producerii acestor ioni secundari apar fotoni cu energie suficientă care pot produce alţi fotoelectroni oriunde în volumul detectorului dar, de regulă, în pereţii contorului. Acest proces depinde foarte mult de natura gazului de umplere şi este deci un proces nedorit în detecţie. Să considerăm un astfel de contor conţinând argon pur ca gaz de umplere. Să presupunem că m este multiplicarea electronică medie în avalanşă adică fiecare electron apărut prin ionizarea primară dă naştere în procesul de mişcare spre anod, datorită accelerării continue, la un număr total de m electroni. Ca rezultat al ciocnirilor inelastice dintre electronii acceleraţi şi atomii de gaz vor fi emişi fotoni şi aceştia pot interacţiona cu pereţii pentru a produce altă generaţie de electroni (fotoelectronii). Dacă Pe este probabilitatea ca un astfel de fotoelectron să se formeze pentru fiecare electron din avalanşă, atunci cei n electroni produşi prin evenimentul de ionizare primară vor produce în avalanşa iniţială (descărcarea Townsend), din regiunea câmpului electric de mare intensitate de lângă fir, o medie de nm electroni prin ciocnire şi nmPe fotoelectroni în tot contorul. Acum cei nmPe fotoelectroni pot din nou să fie acceleraţi spre anod producând nm2Pe noi electroni şi nm2Pe2 fotoelectroni, formându-se astfel mai multe generaţii de electroni. Numărul total de electroni colectaţi de anodul central va fi, pentru fiecare proces primar, dat de relaţia: N nm nm P nm Pe e= + + +2 3 2 ... (6.2) Dar într-un contor proporţional mPe este mult mai mic decât unitatea, deci termenul hotărâtor este dat de electronii din avalanşa primară. Seria fiind convergentă, se obţine:

N nmmPe

=−1

(6.3)

pentru numărul total de electroni din avalanşă, care aşa cum se observă din relaţia (6.3) este proporţional cu numărul de perechi de ioni primari, n. Aceasta este o proprietate esenţială a contorului proporţional şi care face ca aceşti detectori să poată fi utilizaţi în măsurătorile de energie.


Fig.6.4. Factorul de multiplicare ca şi funcţie de tensiunea aplicată în contoare cu argon la

presiunea de 10 cm col.Hg şi respectiv de 40 cm col.Hg. O altă caracteristică a acestui detector este factorul de multiplicare definit ca;

MNn

= . (6.4)

Trebuie, de asemenea, să remarcăm că m este o valoare medie, valoarea lui putând diferi de la un proces la altul. Această fluctuaţie statistică va fi strâns legată

158 C. COSMA, T. JURCUŢ de rezoluţia energetică a contorului. Factorii de multiplicare au fost calculaţi teoretic, o comparaţie dintre valorile calculate şi rezultatele experimentale se găseşte în lucrarea [2]. Figura 6.4. arată valorile experimentale ale lui M ca funcţie de tensiunea aplicată în cazul argonului ca gaz de umplere al contorului. Dimensiunile contorului din Fig.6.4. sunt date de a=0,013 cm şi b=1,105 cm, l-lungimea contorului 15 cm. Forma impulsului În contrast cu camera de ionizare în impulsuri unde partea importantă a impulsului este determinată de mişcarea rapidă a electronilor, forma impulsului măsurată la ieşirea din firul central al contorului proporţional este în mod esenţial determinată de mişcarea ionilor pozitivi [3]. Deoarece în contorul proporţional cea mai mare parte a ionizării apare foarte aproape de anod electronii vor parcurge numai o distanţă scurtă şi efectul lor la creşterea impulsului este destul de mică. În Figura 6.5. este reprezentată o formă tipică de impuls. O întîrziere în timp t1 apare înainte ca electronii primari să atingă regiunea de multiplicare. Mărimea acestui timp este determinată de către localizarea ionizării iniţiale din contor (dependentă de construcţia detectorului) şi este de regulă de ordinul a 1µs. Acest timp de întârziere, care este variabil, nu poate fi eliminat nici prin experienţe în coincindenţă. Iniţial pulsul creşte foarte repede (curba A) mai întâi ca rezultat al mişcării electronilor (t1 până la t2) apoi datorită ionilor pozitivi ce se mişcă în regiunea de câmp puternic din imediata apropiere a firului. După ieşirea ionilor


Fig.6.5. Impulsul de tensiune într-un contor proporţional.

pozitivi din câmpul cu intensitate mare în regiunile cu câmp mai mic ionizarea produsă de ei devine mult mai mică şi creşterea impulsului este mult mai înceată şi încetează când ionii ating partea interioară a cilindrului (catodul). Pentru un contor obişnuit acest timp este de aproximativ 200µs. Curba A din Fig.6.5. arată forma impulsului de tensiune atunci când nu există pierderi de sarcină din firul anod, adică pentru o constantă de timp foarte mare. În practică, pentru a produce rezoluţie temporală bună este utilizat la ieşire un circuit de diferenţiere RC convenabil pentru a da tipul de impuls arătat pe curba B. Această diferenţiere se obţine prin plasarea unei capacităţi C în serie cu semnalul, urmată de o rezistenţă de valoare mare, R, legată la pământ. Sarcina detectorului va fi exponenţial disipată prin acest circuit, timpul necesar pentru reducerea cu 1/e a sarcinii având tocmai valoarea RC, cunoscută ca şi constantă de timp a circuitului. Când RC este mai mic, comparat cu timpul dintre evenimentele primare de ionizare, sarcinile colectate în timpul evenimentelor individuale (sau tensiunile corespunzătoare) pot fi măsurate cu ajutorul unui circuit de impulsuri corespunzător. Trebuie utilizaţi în aceste măsurători timpi de diferenţiere mai scurţi de 0,1µs. În prezent, cuplaţi la aceste contoare proporţionale, sunt folosiţi din ce în ce mai mult preamplificatori sensibili la sarcină cu zgomot mic. În astfel de preamplificatori constanta de timp de diferenţiere este de obicei de ordinul a 1 µs. Folosirea circuitelor RC duble sau a circuitelor de diferenţiere cu linie de întîrziere mai mică de 1µs în amplificatorul principal, combinată cu măsurătoarea timpului la care impulsul bipolar îşi schimbă polaritatea (adică tensiunea trece prin valoarea zero) pot produce rezoluţii foarte bune de timp într-un domeniu larg al amplitudinilor de impulsuri. Deoarece toate impulsurile vor avea aceeaşi formă exceptând cazul când ionizarea primară se produce foarte aproape de firul central, înălţimea impulsului

160 C. COSMA, T. JURCUŢ diferenţiat va fi propoţională cu ionizarea primară şi deci contorul proporţional se poate folosi în spectroscopia de radiaţii. Alegerea gazului Contorii proporţionali trebuie să fie umpluţi cu gaz în care sarcina negativă este purtată de electroni. Totuşi, unele gaze precum hidrogenul, azotul şi gazele nobile manifestă o schimbare rapidă a factorului de multiplicare, M, cu tensiunea aplicată datorită generării de fotoelectroni din pereţi. Adăugarea de mici cantităţi de gaze cu molecule complexe care absorb fotonii fără ionizare creşte foarte mult stabilitatea contorului. De regulă, se foloseşte un amestec de metan-argon cu care se poate obţine un factor de multiplicare de 105. La fel pot fi utilizate gaze poliatomice, precum metanul, cu bune rezultate fără nici un amestec. Caracteristicile detectorilor proporţionali Contorul proporţional poate fi utilizat pentru determinarea energiei particulelor şi fotonilor dacă energia acestora este absorbită în întregime în gaz. Pentru radiaţii gama cu energii mici şi radiaţii X moi se poate obţine o absorţie completă folosind un gaz de umplere corespunzător sau prin operarea contorului la presiuni ridicate, Fig.6.6. Discontinuitatea din aceasta figură, în cazul xenonului, este dată de intrarea în acţiune a păturii K. Un parcurs de 1,5 cm poate fi asigurat cu 5 atm pentru argon, 2,5 atm pentru kripton şi 1,5 atm pentru xenon. Contorii proporţionali au largi aplicaţii la numărarea particulelor fără a se face determinări energetice [4]. În practică însăşi sursa este localizată în interiorul contorului pentru a evita absorbţia în fereastră şi contorul este operat la presiune atmosferică fiind umplut cu metan sau amestec metan-argon cu alimentare în flux


Fig.6.6. Energia radiaţiei electromagnetice şi eficacitatea de detecţie (%) pentru diferite gaze

continuu. Este cazul detectorilor folosiţi în detecţia radiaţiilor emise de C-14 care este folosit în procesele de datare. Impulsurile datorate unui spectru beta variază în mărime printr-un factor de 103 sau chiar mai mult atunci când contorul funcţionează la presiuni ridicate. O altă caracteristică ce este folosită pentru a caracteriza performanţele contorilor cu gaz în regim proporţional este aşa numitul platou al contorului. Când creştem tensiunea aplicată, creşterea amplificării în gaz permite startarea circuitului de discriminare de către ionizarea primară produsă în contor de energii mici şi astfel toate evenimentele vor fi numărate. În acest caz reprezentarea grafică a vitezei de numărare în funcţie de tensiunea aplicată peste o valoare corespunzătoare prezintă un platou datorat faptului că toate evenimentele sunt înregistrate.

O pantă uşoară a acestui platou este dată de creşterea volumului de detecţie efectiv şi a impulsurilor false. Evitarea acestor impulsuri false se poate face prin folosirea unor amplificări mici în gaz şi cuplarea unor amplificatori sensibili la sarcină cu zgomot mic.

6.1.1.4. CONTORII GEIGER - MULLER

162 C. COSMA, T. JURCUŢ Dacă tensiunea în contorul proporţional este crescută peste tensiunea de sfîrşit a platoului, mPe din ecuaţia (6.3.) se apropie de unitate şi atunci va apare o descărcare ce se propagă de-a lungul firului anodic. Aşa cum am văzut, produsul mPe reprezintă numărul de fotoelectroni apăruţi din interacţia fotonilor cu pereţii contorului când gazul de umplere este un gaz nobil pur. În cazul amestecurilor de argon-alcool fotonii formaţi la excitarea şi ionizarea atomilor de argon pot de asemenea produce fotoelectroni din alcool. Emisia fotonilor va fi izotropă şi numărul lor, care a fost mai mic ca valoare pe unitatea de electroni secundari formaţi prin ciocnire în contorul proporţional este acum foarte mare. În regiunea câmpului intens din vecinătatea firului anodic, avalanşa Townsend cauzată de către electronii produşi din ionizarea primară va produce acum o intensă emisie de fotoni cu o puternică absorbţie fotoelectrică de către moleculele de alcool din contor chiar în acest spaţiu. În aceste condiţii apare o descărcare care se extinde de-a lungul întegului fir formând o teacă de ioni pozitivi şi care dă naştere la un impuls la ieşire a cărei mărime este independentă de cantitatea iniţială de ioni primari, putând atinge câţiva volţi. Deci pentru înregistrare vor fi necesari amplificatori obişnuiţi într-o singură etapă. De menţionat deci că descărcarea poate fi provocată de o singură pereche de ioni apăruţi şi că viteza de propagare în lungul firului este de aproximativ 107 cm/s. Acesta este modul de operare al descărcării în aşa zisa regiune Geiger, iar contorul ce funcţionează în acest regim se numeşte contor Geiger-Muller. Dacă descăderea nu este “stinsă” ea poate deveni autoîntreţinută şi pot apare o succesiune de pulsuri declanşate de o singură particulă care trece prin detector datorată neutralizării ionilor pozitivi la catod şi în urma emiterii consecutive de fotoelectroni din catod după o întârziere de cîteva sute de microsecunde. Stingerea poate fi obţinută extern prin electronica asociată detectorului sau intern prin adăugarea unui gaz poliatomic corespunzător. Ca şi gaz de umplere se foloseşte frecvent argonul la presiunea de aproximativ 90 mmHg cu vapori de alcool etilic sau gaze similare organice la presiuni parţiale de 10 mmHg. Alcoolul având un potenţial de ionizare mai coborât ca argonul, ionii acestuia din urmă mişcându-se spre catod vor suferi ciocniri cu cei de alcool transferându-le sarcina acestora. În contrast cu ionii de argon cei de alcool etilic se vor disocia la ciocnirea cu pereţii fără să emită fotoelectroni. Moleculele de alcool disociindu-se după aproximativ 108 impulsuri înregistrate contorul devine din ce în ce mai prost, iar în timp va apare o scurtare semnificativă a platoului caracteristic.


Fig.6.7. Amplitudinea impulsului (sau numărul de particule înregistrate) în funcţie

de tensiunea aplicată. Stingerea poate fi produsă de asemenea şi de atomi de halogeni. Deoarece aceşti ioni de halogeni nu rămân disociaţi viaţa contorului va fi mai lungă, iar voltajul de operare mult mai jos. Ca şi gaz de umplere mai pot fi folosite amestecuri corespunzătoare de argon cu mici cantităţi de xenon, azot şi oxigen. După fiecare înregistrare teaca ionilor pozitivi din lungul contorului coboară efectiv potenţialul firului anodic şi face contorul inoperant până ce ionii pozitivi nu au ajuns la catod. Acest timp de neoperare este cunoscut ca timpul mort al contorului fiind de regulă între 10-500µs. Deci acest tip de contor nu va putea fi folosit pentru viteze de numărare mari aşa cum poate fi folosit contorul proporţional. De asemenea, panta (1% pe 100V) platoului la conturul Geiger-Muller este mai abruptă decât la cei proporţionali (0,1% pe 100V). Modul de funcţionare al unui detector cu gaz în cele trei regimuri discutate este evidenţiată în Fig.6.7, care prezintă amplitudinea impulsului la ieşirea din contor în funcţie de tensiunea aplicată între cei doi electrozi.

164 C. COSMA, T. JURCUŢ 6.1.2. DETECTORII CU SCINTILAŢIE 6.1.2.1. SCINTILATORI SOLIZI Primul detector cu scintilaţie utilizat a fost spintariscopul întrebuinţat de Crookes care a folosit un ecran de ZnS pentru a observa particulele alfa izolate emise în dezintegrarea substanţelor radioactive naturale. Tot acest detector a fost utilizat şi de Rutherford pentru experienţele de evidenţiere a nucleului atomic. Ochiul uman ca detector-numărător a fost înlocuit prin cuplarea detectorului ce emite scintilaţii cu un fotomultiplicator în 1944 de către Curran şi Baker. Ulterior, după folosirea ca substanţe scintilatoare a ZnS, s-au utilizat cristalele de naftalină care sunt transparente pentru radiaţia de fluorescenţă emisă la interacţiunea cu particulele încărcate în scintilator. Ulterior s-a observat că mărimea cantităţii de energie emisă sub formă de lumină este proporţională cu energia particulei absorbite, deci că acest proces poate fi folosit în spectrometria radiaţiilor nucleare. Descoperirea în 1948 de către Hofstadter a proprietăţilor de scintilaţie a cristalelor de NaI activate cu taliu, NaI(Tl), şi posibiltatea folosirii lor în spectrometria radiaţiei gama a condus la dezvoltarea spectroscopiei impulsurilor. Pentru a produce un spectrometru de radiaţii pornind de la această constatare importantă, a fost necesară dezvoltarea aparaturii electronice, în special cea legată de amplificatorii liniari de impulsuri şi de analizorii multicanal a impulsurilor după amplitudine [5,6]. Procesul de scintilaţie Operaţia de înregistrare a scintilaţiei la un detector poate fi descrisă astfel: (1) interacţia particulelor încărcate sau a fotonilor cu detectorul rezultând o ionizare internă; (2) conversia energiei particulelor încărcate apărute (electronii) într-o cantitate de lumină proporţională cu această energie prin intermediul scintilatorului; (3) conversia luminii emise de scintilator în fotoelectroni prin intermediul fotocatodului multiplicatorului; (4) multiplicarea acestui număr de fotoelectroni pentru a obţine un impuls de curent electric măsurabil. Rezultatul acestor procese consecutive este producerea la ieşirea din fotomultiplicator a unui impuls electric a cărei amplitudine este proporţională cu

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 165 energia pierdută în cristal de către particula încărcată sau de către foton. Faptul că toate aceste procese apar într-un interval foarte scurt de timp (de ordinul µs) face ca amplitudinea impulsului electric să poată fi măsurată şi atribuită energiei particulei ce interacţionează. O particulă încărcată (α sau β) incidentă pe detector sau electron de energie mare apărută în cristal în urma interacţiunii cu un foton X sau gama îşi va disipa toată energia în interiorul cristalului dacă parcursul ei este mai mic decât dimensiunile detectorului. În procesul de scintilaţie care apare în urma pierderii acestei energii rezultă fotoni din spectrul optic sau ultraviolet. Numărul de fotoni având energia medie, hυ, produşi prin absorbţia energiei E este:

pE

h=

υευ (6.5)

unde ευ este eficacitatea intrinsecă a scintilatorului. Ea este independentă de energia particulei ionizate pentru cele mai multe scintilatoare anorganice. Au fost puse în evidenţă o serie întreagă de materiale scintilatoare atât organice cât şi anorganice. În materialele organice, precum antracenul şi stilbenul, această luminiscenţă este o proprietate moleculară deci aceşti compuşi organici vor fi fluorescenţi indiferent de starea de agregare (solide, lichide, gaze). Fosforii anorganici folosiţi la detecţie sunt în principal halogenurile alcaline sub formă cristalină, care de regulă cer şi prezenţa unor impurităţi. Pentru cristalele de NaI şi CsI ca substanţă activatoare este folosit thaliul introdus în topitura din care cristalul creşte. După procesul de excitare al unui atom de scintilator urmează emiterea de fotoni a căror probabilitate de emisie urmează o lege exponenţială: p(t)=const.e-t/τ (6.6) unde p(t) este numărul total de fotoni emişi la timpul t. Timpul de descompunere τ este caracteristic scintilatorului şi determină timpul de creştere al impulsurilor la ieşirea din fotomultiplicator. Scintilatorii organici au acest timp destul de scurt 10-

8s în timp ce scintilatorii anorganici sunt mai lenţi având acest timp de 2,5.10-7s. Prin contrast însă fenomenul de atenuare a scintilaţiei în cristalul detector este mult mai mic la cristalele anorganice (aproape inexistent la NaI[Tl]) în timp ce la cei organici atenuarea este apreciabilă. Deci în cazul detectorului NaI(Tl) se pot folosi cristalele oricât de mari deoarece amplitudinea pulsului luminos care ajunge la fotocatod este independentă de punctul din cristal în care este emis. Câteva caracteristici ale acestor detectori cu scintilaţie sunt prezentate în Tabelele 6. 2 şi 6. 3.

Tabelul 6.2.


Scintilatorii anorganici şi principalele lor caracteristici.

Scintilator (activator)

Densitate g/cm3

Lungimea de undă emisă

(nm)

Indice de refracţie

Eficacitate luminoasă

τ (µs)

ZnS(Ag) 4,1 450 2,4 2 >1 CdS(Ag) 4,8 760 2,5 2 >1 NaI(TL) CsI(TL)

KI(TL)

3,67 4,51

3,13

410 565

410

1,7 1,79

1,68

1,5 0,8

1,15

0,25 1,1

>1

LiI(Eu) LiF(AgCl)

CaWO4

3,49 -

6.06

470 -

430

1,96 1,39 1,92

0,7 0,05

1

0,94

>1 NaCl(Ag) 2,17 245-385 1,54 1,15 >1

Tabelul 6.3. Scintilatori organici utilizaţi ca detectori de radiaţii

Scintilator (activator)

Densitate

g/cm3

Lungimea de undă emisă

(nm)

Indice de

refracţie

Eficacitate luminoasă

τ (µs)

Antracen 1,25 445 - 1,00 32 Stilben 0,97 410 - 0,73 8

Difeniloxozol - - - 0,78 - Difenilbutadienă - 461 - 0,67 8 Difenilantracen 0,997 480 - 0,65 - Terfenil (para) 1,23 415 - 0,55 12

Naftalenă 1,15 345 1,58 0,15 75 Phenathrene 1,03 435 1,66 0,46 10

Conversia radiaţiei de fluorescenţă în electroni Pentru creşterea eficienţei de colectare a luminii emise de către scintilator acesta este înconjurat de către un strat subţire reflectător de oxid de aluminiu. Numărul de fotoni care vor ajunge la suprafaţa foto-catodului depinde de geometria şi proprietăţile optice ale sistemului inclusiv acelea ale reflectătorului sau ale ghidului de lumină utilizat între scintilator şi fotomultiplicator. Pentru scintilatorii

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 167 buni (transparenţi) şi geometrii rezonabile eficienţa optică, εL, se poate apropia de unitate. Fotonii căzând pe suprafaţa foto-catodului sunt convertiţi în electroni prin procesul fotoelectric extern cu o eficacitate εc, Deci numărul de fotoelectroni, P, produşi de p fotoni generaţi în scintilator va fi dat de relaţia: P=εLεcp (6.7.) O valoare obişnuită pentru εL este 95% în timp ce εc variază între 10% şi 20%. Pentru a face pe εc cât mai mare posibil fotomultiplicatorul este proiectat astfel ca răspunsul spectral al materialului din fotocatod să fie cât mai apropiat de spectrul emis de scintilator. Combinând cele două relaţii anterioare vom avea, pentru numărul de foto-electroni, relaţia:

Ph

EL c=ε ε ε

υυ (6.8)

Cantitatea ευεLεc/hυ reprezintă o măsură a eficienţei detectorului dat. Pentru un detector cu scintilaţie de calitate bună energia cheltuită pentru producerea unui fotoelectron, E/P, este între 300 şi 2000 eV şi se poate compara această valoare cu energia necesară producerii unei perechi de ioni care este în jur de 30 eV, deci cu un ordin până la două ordine de mărime mai mică în ultimul caz. Producerea impulsului după ieşirea din fotomultiplicator Un rol esenţial în obţinerea unor performanţe ridicate a detectorului pe lângă conversia luminii emise într-un puls de curent îl joacă şi amplificarea acestei mici cantităţi (impuls de curent) pentru a putea fi uşor introdusă în circuitele electronice obişnuite. Acest rol îl are multiplicatorul de electroni ce urmează imediat după fotocatod, Fig.6.8.


Fig. 6.8. Ansamblul scintilator-fotomultiplicator

Sistemul de dinode alimentate cu o tensiune crescătoare este acoperit cu un material (cesiu sau compuşi bimetalici) care are proprietatea de a emite electroni secundari sub acţiunea electronilor ce cad pe aceste plăci. Numărul de electroni secundari este o funcţie de materialul folosit şi de tensiunea de accelerare şi în mod normal are valoarea între 3 şi 5. Procesul se repetă la fiecare dinodă. Cu un sistem de 10 astfel de dinode se poate obţine uşor o amplificare de 107-108. La acest nivel pulsul de curent sosit la ultimul electrod al tubului este suficient de intens pentru a putea fi amplificat prin circuite electronice obişnuite. Este important de notat că fotomultiplicatorul de electroni folosit ca amplificator de curent este extrem de rapid, este liniar şi are o influenţă minimă asupra vitezei detectoarelor cu scintilaţie. Un sistem tipic de detector cu cristal scintilator este reprezentat în Fig. 6.9. în care sunt arătate cele două configuraţii: - (a) funcţionare ca analizator monocanal; - (b) funcţionare ca analizator multicanal.


Fig. 6.9. Ansamblul de detecţie cu cristal cu scintilaţie: a). monocanal; b).multicanal

În cazul în care avem nevoie numai de aplicaţii simple, precum viteza de numărare la ieşirea din fotomultiplicator, se dispun un preamplificator, un amplificator liniar, un discriminator pentru eliminarea zgomotolui electronic, respectiv un numărător pentru înregistare. În cazul când dorim folosirea aranjamentului ca spectometru pentru a măsura energia radiaţiilor ce traversează cristalul va trebui ca după amplificatorul liniar să ataşăm un analizor multicanal al înălţimii pulsurilor, (PHA), cazul (b) din Fig. 6.9. Un spectru tipic al amplitudinii pulsurilor la ieşirea din fotomultiplicator-amplificator pentru sursa de cesiu ca sursă de radiaţii gama este arătat în Fig. 6.10. Pe spectrul din Fig. 6.10 sunt vizibile trei picuri: (a) fotopicul corespunzător energiei gama a Cs-137(661,2 keV); (b) picul de retroîmprăştiere (180o) şi respectiv (c) picul provenind din radiaţia caracteristică a bariului. În Fig. 6.11 au fost schematizate principalele procese ce au loc la interacţiunea radiaţiilor gama cu un detector cu scintilaţie ecranat într+o incintă de plumb.


Fig.6.10. Spectrul Cs-137 obţinut cu un detector cu NaI(Tl).

6.1.2.2 LICHIDE SCINTILATOARE. Avantajul în aplicaţii ale numărării folosind lichide scintilatoare derivă din faptul că ele pot fi folosite în cazul energiilor mici (tritiu, carbon-14). Există monografii foarte bune care se ocupă cu problema detecţiei radiaţiilor folosind astfel de detectori [7-8]. Lichidele scintilatoare sunt în general compuse din unul sau mai multi solvaţi fluorescenţi într-un solvent organic. În prepararea probelor pentru numărarea cu lichide scintilatoare, materialul radioactiv este introdus în


Fig.6.11. Principalele interacţiuni ale radiaţiei gama cu cristalul scintilator.

lichidul scintilator. Este cunoscut faptul că energia radiaţiei este cedată solventului prin ionizare şi excitare. De aici energia este transferată solvatului şi ea va fi reemisă ca fotoni în domeniul violet sau ultraviolet. Aceşti fotoni având o lungime de undă medie caracteristică solventului pot fi captaţi şi detectaţi de fotocatodul unuia sau mai multor fotomultiplicatori. În unele aplicaţii practice poate fi folosit un schimbător de lungimi de undă care să deplaseze spectrul emis în acord cu optimul sensibilităţii spectrale a fotocatodului. Mai departe semnalul urmează calea descrisă anterior. Atât amplitudinea cât şi forma impulsului va depinde de natura radiaţiei ionizante. De exemplu pulsul luminos produs de o particulă alfa va fi de numai o zecime din cel produs de o particulă beta cu aceeaşi energie. Această diferenţă provine datorită ionizării specifice mari în cazul particulelor alfa, când această

172 C. COSMA, T. JURCUŢ energie se transmite unei cantităţi mai mici de solvat decât în cazul radiaţiei beta unde parcursul este mult mai lung. Pentru a evalua eficienţa de transfer a energiei în sistemele scintilatoare lichide Bircks [9] foloseşte expresia: (6.9) F sf= qm unde F este factorul de merit, S este eficienţa relativă de scintilaţie referitoare la toluen, f este probabilitatea ca energia să fie transferată de la solvent la solvat, q este randamentul cuantic adică numărul de fotoni luminoşi emişi împărţit la numărul de molecule ale solvatului aflat în stări excitate şi, în fine, m este factorul de potrivire spectral care variază de la 0 la 1 indicând nepotrivirea dintre spectrul de emisie al solvatului şi spectrul fotocatodului. O problemă importantă şi încă nu pe deplin elucidată constă în quenching-ul (stingerea) semnalului luminos care este mult atenuat de diferite calse de substanţe: diluanţi, unele substanţe chimice sau anumiţi coloranţi. 6.1.2.3 NUMĂRAREA CU SCINTILATORI GAZOŞI Un efect foarte des observat este emisia de lumină ce se produce la traversarea unui gaz de către o radiaţie ionizantă, ca de exemplu lumina emisă la descărcările electrice în tuburile cu gaz. Radiaţia traversând gazul produce în afară de perchi de ioni şi o puternică excitare a atomilor şi moleculelor gazului traversat. Primul detector care a funcţionat pe acest principiu (1951) consta dintr-o cameră conţinând argon la presiunea atmosferică cu mici impurităţi de azot. Semnalul luminos era analizat cu un fotomultiplicator cu fereastră din cuarţ. S-a arătat ulterior că gazele nobile pure şi în special xenonul sunt cele mai bune gaze pentru astfel de scopuri. Timpul de scintilaţie este mai mic decât 10-8s, iar presiunea poate fi variată într-o gamă destul de largă [9]. Contorii cu gaze scintilatoare pot fi proiectaţi în aşa fel încât să funcţioneze în regim de contori proporţionali. În acest caz în camera cu gaz scintilator se mai introduc doi electrozi între care se aplică un câmp electric. Multiplicarea proporţională cu energia pierdută de radiaţie a numărului de electroni din această descărcare va fi însoţită de o creştere proporţională a numărului de atomi excitaţi deci şi a impulsului luminos rezultant, intensitatea luminii putând creşte de 100-1000 ori. Rezoluţia unor astfel de contori este mai bună decât a celor proporţionali cu gaz obişnuit fiind dublă sau chiar triplă şi de asemenea ei permit analiza

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 173 energetică până la energii de ordinul sutelor de eV. În unele cazuri se folosesc amestecuri de gaze (incluzând cel puţin un gaz nobil) pentru deplasarea spectrului luminos în domeniul maximului sensibilităţii spectrale a fotocatodului multiplicatorului [10]. 6.1.3 DETECTORI CU SEMICONDUCTORI

Prima tentativă de construire a unui detector de radiaţii cu cristal semiconductor aparţine lui Mc Kay, care în 1949 foloseşte la detectarea radiaţiilor alfa emise de o sursă de Po-210 o diodă de Ge polarizată invers. Principiul de funcţionare al detectorilor cu semiconductori se bazează pe interacţia radiaţiilor nucleare cu materialul semiconductor, în urma căreia apar fenomene de ionizare şi excitare a atomilor semiconductorului.

Radiaţia incidentă căzând pe cristalul semiconductor produce perechi electron - gol care sunt colectate cu ajutorul unei tensiuni electrice exterioare aplicată cristalului detector. Semnalul produs de detector va fi proporţional cu cantitatea de sarcini libere apărute şi, datorită liniarităţii detectorului, proporţional şi cu energia particulei incidente [11-12]. O particulă ionizantă traversând un cristal semiconductor creează prin ionizare un număr N de perechi electron-gol care, indiferent de natura particulelor incidente, este:

N W=∆ω

(6.10)

unde ∆W este energia pierdută în cristal de radiaţia incidentă, iar ω este energia medie necesară producerii unei singure perechi electron - gol, ω reprezintă o constantă de material de importanţă majoră pentru spectrometria radiaţiilor nucleare cu dispozitive semiconductoare. Cu cât este mai mică energia medie pentru producerea unui electron - gol cu atât semnalul este mai intens şi fluctuaţiile lui mai mici. De asemenea, colectarea unui număr mare de sarcini duce la creşterea eficacităţi şi a rezoluţiei detectorului. Fenomenele de ionizare care apar datorită efectelor iradierii cristalului semiconductor pot fi descrise cu ajutorul modelului benzilor de energie. În acest model electronii periferici ocupă ultima bandă de energie corespunzătoare electronilor legaţi, numită bandă de valenţă. Deasupra benzii de


Fig.6.12. Producerea electronilor liberi şi a golurilor într-un semiconductor

valenţă se găseşte banda de conducţie corespunzătoare electronilor liberi din cristal Fig.6.12. Ionizarea unui atom în urma interacţiei cu radiaţiile nucleare este reprezentată în acest model prin trecerea unui electron din banda de valenţă în banda de conducţie. Pentru a avea loc această trecere electronul trebuie să primească o energie egală cu lărgimea benzii interzise, care în cazul semiconductorilor este de 2 - 5 eV. Sub acţiunea unui câmp electric aplicat semiconductorului sarcinile formate în urma interacţiei radiaţiilor cu semiconductorul sunt dirijate şi apoi colectate de către două contacte metalice aplicate cristalului. Pe aceste două contacte apare astfel un puls electric. Există mai multe tipuri de detectori cu semiconductori.

Detectoare cu semiconductor omogen. Au partea principală alcătuită dintr-un cristal semiconductor având în

constituţie un singur tip de atomi. Aceste detectoare oferă un mijloc de obţinere a unui volum sensibil mare, deci sunt potrivite la detecţia radiaţiilor gama şi a neutronilor. Detectoarele de acest tip se construiesc din materiale semiconductoare cu rezistivitate mare tăiate paralelipipedic. Pe două din feţe se aplică contacte ohmice care permit aplicarea câmpului electric fără să se modifice concentraţia

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 175 purtătorilor de sarcină. Dificultăţile majore în construcţia unor astfel de detectoare sunt legate de obţinerea unui material semiconductor cu rezistivitate mare, fără a reduce însă timpul de viaţă al purtătorilor.

În această formă constructivă cele mai utilizate semiconductoare sunt cristalele pure de: Si, Ge, GaAs.

Detectoare cu joncţiune n-p. Deoarece în stare pură aceste elemente au o conductivitate electrică mare

ceea ce conduce la apariţia unui zgomot de fond mare, s-au imaginat o serie de metode pentru creşterea rezistenţei lor interne. O metodă avantajoasă constă în folosirea ca detector a unei joncţiuni polarizate invers. O joncţiune se poate realiza la contactul a două porţiuni dintr-un semiconductor, fiecare porţiune fiind dopată cu impurităţi acceptoare şi respectiv donoare. Se formează astfel un strat subţire de semiconductor de tip n în contact cu un semiconductor de tip p. Din cauza concentraţiilor diferite a purtătorilor are loc o deplasare a golurilor înspre regiunea n şi a electronilor înspre regiunea p. Ca urmare, la echilibru în zona centrală se formează o regiune sărăcită în purtători majoritari.

Aplicarea unei tensiuni electrice exterioare, inverse diferenţei de potenţial care apare, va face ca zona sărăcită în purtători să-şi mărească dimensiunile. Acest strat sărăcit numit şi regiune de sarcină spaţială are o rezistenţă electrică foarte mare, datorită căreia se micşorează mult zgomotul de fond produs de curentul electric. Regiunea de sarcină spaţială devine astfel zona sensibilă a detectorului. O particulă incidentă, care pătrunde în această zonă, în urma interacţiei cu atomii de Si sau Ge produce perechi de electron-gol care sunt colectate cu ajutorul câmpului electric aplicat joncţiunii.

Din punct de vedere constructiv joncţiunea p-n se poate realiza prin difuzie sau sub forma aşa numitului strat-barieră la suprafaţă. În ambele cazuri grosimea d a regiunii de sarcină spaţială este direct proporţională cu rădăcina pătrată din produsul dintre rezistivitatea materialului de bază ρ, şi tensiunea inversă aplicată V. d k V = ρ (6.11) unde constanta de proporţionalitate k este diferită pentru semiconductorul de bază de tip p faţă de cea de tipul n.

În cazul joncţiunii difuzate, se consideră un monocristal de Si de tip p, la suprafaţă căruia se difuzează un strat foarte subţire de fosfor, realizându-se o joncţiune n+p apropiată de suprafaţă, după cum se arată în Fig.6.13.


Fig. 6.13 Detector cu joncţiune difuzată

Notaţia n+ indică existenţa unui dopaj puternic (cu fosfor) în regiunea n

pentru ca regiunea de sarcină spaţială să se extindă mai ales în zona de tip p a joncţiunii. Contactul pe suprafaţa puternic dopată se realizează uşor în timp ce contactul din regiunea p de mare rezistivitate necesită precauţii speciale (contact ohmic), deoarece există riscul apariţiei unei joncţiuni suplimentare care ar înrăutăţi mult proprietăţile detectorului.

O variantă constructivă a acestor tipuri de detectoare folosită pentru a diminua zgomotul de fond produs de curenţii de scurgere superficiali este detectorul cu inel de gardă. Deosebirea constă în faptul că în suprafaţa de tipul n s-a tăiat un şanţ circular suficient de adânc pentru a pătrunde în stratul sărăcit, care izolează electric marginile detectorului de zona sa centrală. În felul acesta semnalul este cules numai din zona centrală, zona periferică - inelul de gardă fiind conectată la tensiunea de polarizare iar curenţii superficiali sunt înlăturaţi.

Detectoarele cu strat barieră la suprafaţă au o construcţie mai simplă, joncţiunea putând fi realizată prin simpla expunere în aer a unui monocristal de tip n de mare rezistivitate (ρ=1000÷10 000 Ωm). Astfel stratul de oxid care se formează are proprietăţi de tip p+. O peliculă subţire de aur depusă prin evaporare în vid constituie contactul electric pe suprafaţa frontală, iar pe faţa opusă se realizează un contact ohmic.

Detectori cu semiconductori de tip n-i-p.


Pentru a avea o eficacitate mai bună la detecţie a radiaţiilor gama este

necesar să obţinem la un semiconductor o zonă sensibilă cât mai mare. O posibilitate de mărire a volumului sensibil este dată de micşorarea sau compensarea sarcinii spaţiale dintr-un semiconductor de Ge de tip p cu impurităţi donoare de Li. Introducerea litiului se face în două etape. Într-o primă etapă se realizează o joncţiune n+p prin difuzie la suprafaţă, iar în etapa următoare, ionii de Li sunt driftaţi în volum folosind câmpul electric obţinut prin aplicarea unei tensiuni inverse la o temperatură moderată (400 K) care contribuie la mărirea mobilităţii.

Prin compensarea cu Li în semiconductor se creează trei zone: o regiune donatoare n+, obţinută prin difuzia iniţială, o regiune intrinsecă i cu rezistivitatea exterem de mare (zona sensibilă), şi o regiune de tip p a materialului de bază.

Detectoarele de tip n-i-p se mai numesc şi detectoare Ge(Li) adică din germaniu cu litiu driftat.

Detectoarele Ge(Li) se realizează în două variante constructive de bază: plane şi coaxiale, cele coaxiale permiţând obţinerea de volume mai mari la aceeaşi adâncime de driftare (Fig.6.14).

Fig.6.14. Detectorul Ge (Li) în cele două variante: a) plan, b) coaxial


6.2. MĂSURAREA RADONULUI Expunerea la radon şi în special la descendenţii săi de viaţă scurtă (Fig.3.2.) poate fi în unele situaţii o problemă serioasă pentru persoane individuale sau chiar pentru anumite grupuri de populaţie. Un exemplu în acest sens îl constituie urmările vastei industrii a expolatării uraniului din fosta Germanie de Est, mai ales în partea de sud-vest unde s-au găsit locuinţe cu concentraţii enorme de radon (100 kBq/m3). Recunoaşterea rolului radonului în declanşarea cancerului de plămâni a făcut ca Comisia Internaţională de Protecţie Radiobiologică (ICRP) să iniţieze măsuri de micşorare a expunerii şi să prescrie limite referitoare la concentraţiile de radon permise. Primul lucru ce trebuie făcut în orice program naţional sau regional de radon este identificarea ariilor cu potenţial crescut şi apoi studiul atent al distribuţiei radonului în aceste arii, urmând ca în final să se facă o cartare integrală a teritoriului considerat.

Fig.6.15. Diagrama pentru estimarea expunerilor la radon

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 179 Pentru a se putea estima riscul la expunerea de radon trebuie obţinute valorile medii ale concentraţiei de radon pentru iradierea internă şi externă precum şi variaţiile temporale şi sezoniale ale acestei mărimi. Astfel de determinări cer prin urmare măsurători integrate aşa cum rezultă din Fig.6.15. Atunci când dispunem de măsurători momentane sau de scurtă durată în estimarea valorii medii anuale se va face evident o eroare. Aceste erori sunt prezentate în Tabelul 6.4. ca deviaţii standard.

Tabelul 6.4. Deviaţii standard relative de la valoarea anuală obţinute prin diferite metode [13].

Perioada de recoltare Deviaţia standard

relativă (%) Metoda de măsurare

Probă prelevată cu restricţii (instantanee) Probă prelevată fără restricţii (instantanee) 24 ore 3 zile 1 săptămână 1 lună 3 luni

22

33 25 22 20 18 13

Celule Lucas etc. Celule Lucas etc. Cărbune activ Cărbune activ Monitorizare cu TLD* Monitorizare cu TLD Detectori de urme

*TLD - Dozimetru cu termoluminiscenţă

Modul de măsurare (integrat sau momentan) abordat în diferite ţări este diferit. Astfel Canada a decis să facă măsurători momentane în timp ce în Germania şi Anglia se fac măsurători integrate. Măsurătorile integrate au dezavantajul că se fac numai asupra radonului şi nu a descendenţilor, deci în acest caz trebuie evaluat factorul de echilibru mediu. De regulă contribuţia thoronului se neglijează. Principalele etape ce trebuie efectuate pentru a putea face un calcul al expunerii la radon sunt: - măsurarea concentraţiei de radon din aer - măsurarea produşilor de descompunere (descendenţi) - determinarea factorului de echilibru - distribuţia fracţiunii ataşate şi neataşate a descendenţilor - viteza de exhalaţie din sol şi materiale de construcţie - determinarea paramentrilor de difuzie - estimarea expunerii la radon şi descendenţi În lucarea [14] este prezentată o sinteză a datelor asupra tuturor tipurilor de măsurători de radon din diferite ţări.

180 C. COSMA, T. JURCUŢ Radonul, thoronul şi descendenţii lor se pot măsura separat prin spectrometrie alfa sau gamma. În Tabelul 6.5. sunt arătate principalele energii după care aceşti radionuclizi se pot identifica.

Tabelul 6.5. Principalele energii alfa şi gamma emise de descendenţii radonului şi thoronului

Izotopul Timpul de

înjumătăţire Radiaţia

emisă Energia α

(MeV) Energia γ

(MeV) Ra-226

Rn-222 Po-218 Pb-214

Bi-214

Po-214

1620 ani

3,83 zile 3,05 min 26,8 min

19,7 min

164 µs

α α α β,γ

β α

4,78(94,3%) 4,69(5,7%) 5,49(100%) 6,00(100%)

- -

7,68(100%)

0,186(3,3%)

0,295(19%) 0,352(36%) 0,609(47%) 1,120(15%) 1,760(16%)

Ra-224

Rn-220 Pb-216 Pb-212

Bi-212

Po-212 Tl-208

3,66 zile

55 s 0,15 s

10,64 ore

60,6 min

304µs 3,1 min

α α α β,γ

α,β,γ

α β,γ

5,45(6%) 5,68(94%)

6,29(100%) 6,78(100%)

-

6,05(25%) 6,09(10%)

8,78(100%) -

0,241(3,9%)

0,239(47%) 0,300(3,2%)

0,727(11,8%) 1,620(2,8%)

0,511(23%) 0,583(86%) 0,860(12%)

2,614(100%) Detectorii de radon şi descendenţi se grupează în două categorii mari: 1). detectori activi 2). detectori pasivi Detectorii activi sunt acei detectori care necesită o sursă de curent (priză sau baterii) pentru a putea înregistra radiaţiile în timp ce pentru cei pasivi sursa de alimentare nu este necesară. În această ultimă categorie intră detectorii de urme, detectorii cu termoluminiscenţă, detectorii cu absorbţie pe cărbune şi cei cu electreţi.


6.2.1 MĂSURAREA GAZULUI RADON ÎN ATMOSFERA LIBERĂ SAU ÎN INTERIOARE (DETECTORI ACTIVI)

În acest caz gazul nobil radon trebuie să fie separat cu ajutorul unui filtru de produşii săi fixaţi sau nu pe aerosoli şi introdus apoi în incinta de măsură. În detector, radonul va putea genera din nou descendenţii şi deci pentru a putea obţine informaţii valabile legate de radon trebuie precizate foarte clar timpul de început şi durata măsurătorii. Din această cauză din multitudinea de detectori disponibili numai unii se pretează la măsurători de radon. În Tabelul 6.6. sunt prezentate principalele tehnici de măsurare a radonului-gaz cu detectori activi. [15-17]

Tabelul 6.6. Măsurarea radonului-gaz cu detectori activi

Tehnica Timpul Domeniul

de măsură (Bq/m3)

Aplicaţii

Cameră de ionizare în impuls multifilară

Depunere electrostatică + spectrometrie α

Filtre duble şi spectrometrie α Celule Lucas

~ min ~ min 10 min

min-h min-h

≥3700 ≥0,4 ≥1

≥37

>370

mine de uraniu clădiri, mine

clădiri, mine, exhalaţii parametrii de difuzie

mine de uraniu mine de uraniu

În cazul în care măsurarea se face cu o cameră de ionizare vom observa că imediat după introducerea prin filtru a radonului în volumul activ curentul de ionizare începe să crească de la o valoare dată până la aproximativ de trei ori această valoare. Creşterea atinge un palier după apoximativ 3-4 ore acesta fiind timpul necesar ca radonul să intre în echilibru cu descendenţii săi care au un timp de îmjumătăţire mediu de aproximativ 50 minute (3 min, 26 min, şi 19 min). După acest timp curentul de ionizare este direct proporţional cu cantiatea de radon admisă în cameră. Dacă dorim să calculăm concentraţia de radon fără să aşteptăm timpul necesar pentru atingerea echilibrului acest lucru este posibil din valoarea măsurată a curentului de ionizare I(t) la un moment dat, bine precizat, de timp [18]. Sensibilatea teoretică a camerei de ionzare este de ordinul a 10-14 A/Bq la echilbru, iar timpii de măsură sunt de ordinul unei jumătăţi de oră, depinzând şi de limita de dectecţie pe care dorim să o obţinem. Limita de detecţie depinde desigur şi de

182 C. COSMA, T. JURCUŢ volumul camerei; astfel pentru o cameră cu volum de 1 litru se poate obţine o limită de 5Bq/m3 cu o incertitudine de 15-20% [19]. O metodă frecvent utilizată pentru măsurarea radonului este metoda prin scintilaţie cu sulfură de zinc activată cu argint ZnS(Ag). În acest caz incinta numită şi celulă Lucas constă dintr-un cilindru prevăzut la un capăt cu fereastră din cuarţ şi care se poate vida la extremitatea opusă având depus pe perţii interiori scintilatorul ZnS(Ag), Fig.6.16. De regulă introducerea radonului în celula Lucas se face prin perforarea dopului de cauciuc cu un ac de seringă. Prin fereastra din cuarţ flaconul se cuplează la un fotomultiplicator care va converti scintilaţia produsă în peretele camerei în impuls electric. Măsurătorile se

Fig.6.16. Celula Lucas - detecţie prin scintilaţie

fac de regulă după atingerea echilibrului radioactiv între radon şi descendenţi (4 ore), caz în care vom obţine 3 impulsuri pentru fiecare bequerel de radon. Practic, acest factor este de numai 2-2,5 impulsuri/bequerel depinzând de forma şi mărimea camerei. Concetraţia de radon se poate calcula cu relaţia:


c R KeEVR n

t

=⋅ λ

2 2, (6.12)

unde R - este numărul de impulsuri pe minut, λ - este constanta de dezintegrare, t - timpul scurs de la recoltare, E - eficienţa de măsurare, V - volumul, iar K - este un factor de corecţie dacă t<3h. Datorită contaminării continue cu Pb-210, deci şi cu urmaşul α activ al acestuia Po-210 celulele Lucas trebuie recalibrate din timp în timp.

O altă tehnică aplicată pentru măsurarea gazului radon este metoda celor două filtre. Aerul conţinând radon este trecut printr-un filtru care reţine produşii de dezintegrare şi aerosoli şi intră într-un cilindru în care se găseşte al doilea filtru, Fig.6.17. O anumită cantitate de radon, depinzând de viteza de filtrare şi mărimea tubului, se va dezintegra în acest volum. Aceşti produşi apăruţi sunt detectaţi pe cel de-al doilea filtru a cărei activitate alfa sau alfa şi beta se poate măsura cu un detector. Eficienţa acestei metode este destul de mică deoarece există o depunere importantă a Po-218 pe pereţii tubului. Pentru volume mari ale instrumentului au fost obţinute limite de detecţie de 1Bq/m3 [20].

Tehnica descrisă mai sus a fost îmbunătăţită prin aplicarea unui câmp electric pentru colectarea ionilor pozitivi de Po-218. Cele mai bune rezultate s-au obţinut pentru o incintă sferică în care Po-218 se depune chiar pe detectorul

Fig.6.17. Metoda celor două filtre.


Fig.6.18. Metoda celor două filtre modificată

introdus în acest spaţiu şi care este un semiconductor cu strat barieră de suprafaţă. Eficacitatea de colectare este în jur de 70% depinzând de mărimea câmpului electric de mărimea şi umiditatea camerei. Pentru a obţine rezultatele reproductibile este folosit un desicator care să reţină vapori de apă din fluxul de intrare. Concentraţia în acest gaz este dată de relaţia

c XEzVF

=0 45, (6.13)

unde X - numărul de impulsuri alfa, E - eficienţa de măsurare, V - volumul tubului, F - fracţiunea atomilor de RaA formaţi în tub care se depun pe filtru iar Z - este un factor în funcţie de durata recoltării şi măsurării şi care pentru 5 min recoltare şi 5 min măsurare este Z=1,672 Timpul de rezoluţie şi limita de detecţie (inferioară) sunt dependente de mărimea volumului camerei, de valoarea debitului utilizat precum şi de valoarea câmpului electric aplicat.Folosind o cameră cu volum de 14 l s-a obţinut o limită de detecţie de 0,2Bq/m3 [21].

6.2.2 MĂSURAREA DESCENDENŢILOR RADONULUI CU DETECTORII ACTIVI

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 185 De regulă, descendenţii se măsoară prin metode active, cele mai importante fiind arătate în Tabelul 6.7.

Tabelul 6.7. Tehnici de măsurare a descendenţilor radonului

Metoda Timpul Domeniul

(Bq/m3) Aplicaţii

depunere de aerosoli pe filtru/spectroscopie α

ZnS cu fotomultiplicator

min-h/ continuu

min-h

≥0,5

≥10

mine de uraniu şi clădiri mine de uraniu şi clădiri

Sistemele de monitorizare active cer totdeauna o sursă de alimentare cu energie electrică atât pentru pompe cât şi pentru electronica asociată detectorului. Pentru a fi măsuraţi aceşti descendenţi sunt depuşi fie pe filtre fie direct pe suprafaţa detectorului. Se poate utiliza pentru detecţie atât radiaţia alfa cât şi cea

Fig.6.19. Capul de detecţie cu filtru folosit pentru descendenţi beta sau chiar gamma. Fluxul care circulă şi produce depunerea trebuie bineînţeles cunoscut. Detectorul folosit este de obicei un detector semiconductor iar aranjamentul este arătat pe Fig.6.19

186 C. COSMA, T. JURCUŢ Prelevările de probe pot fi considerate în acest caz instantanee, ele dureză atât timp cât durează şi măsurarea, adică cîteva minute. Aceste rezultate momentane pot prezenta fluctuaţii foarte mari, o valoare medie putându-se obţine numai în cazul unui şir prelungit de măsurători repetate la intervale suficient de scurte. O altă posibilitate de a măsura aceşti descendenţi este folosirea adecvată a celulelor Lucas. Astfel, dacă cu două flacoane identice se recoltează probe de aer, în primul flacon folosindu-se filtrul pentru reţinerea descendenţilor, iar în al doilea flacon prelevarea fiind făcută fără filtru, atunci după măsurarea imediată a acestor flacoane se obţine concentraţia de descendenţi ca o diferenţă dintre valoarea arătată de flaconul al doilea şi primul flacon. Un câmp larg de aplicaţii îl costituie prelevarea şi măsurarea descendenţilor radonului în mine şi alte spaţii subterane. În aceste cazuri prelevarea probelor de descendenţi se face prin filtrare de 2 minute cu o viteză de 2-3 l/min, iar proba este măsurată după un timp scurt de regulă prestabilit pentru toate măsurătorile. Acest timp este de 15-20 min. Aceste instrumente sunt, de regulă, numărătoare portabile şi sunt proiectate pentru a funcţiona în condiţiile de lucru din subteran. Ele măsoară descendenţii radonului şi exprimă rezultatul (de obicei în WL) prin măsurarea concentraţiei de energie potenţială alfa. Limita de detecţie este de obicei 100-200Bq/m3, adică aproximativ 0,05 WL. Deoarece concentraţia de radon şi de descendenţi fluctuează mult în timpul unei zile datorită mai multor factori printre care cel mai important este aerisirea şi turbulenţa este important de a urmări aceste variaţii în timp. În acest scop sunt întrebuinţaţi detectori de radon sau de descendenţi folosind un ansamblu detector-pompă-filtru. Dacă dorim să măsurăm numai radonul este suficient să folosim o cameră de ionizare care este umplută periodic la intervale de timp specificate, impulsurile fiind înregistrate în perioada dintre două umpleri consecutive. Din aceste măsurători se obţine curba de variaţie a concentraţiei în funcţie de timp care este de mare importanţă în aprecierea mişcării radonului în atmosfera subterană sau pentru controlul măsurilor luate în ceea ce priveşte aerisirea şi ventilaţia minei. Descendenţii radonului, atunci când se fac măsurători în scopul radioprotecţiei sunt măsuraţi în principal printr-un ansamblu detector-filtru. Folosirea detectorilor α - spectrometrici permite diferenţierea acestor descendenţi şi calculul apoi al energiei alfa potenţiale în aer. Filtrele se măsoară în acest caz în intervale de timp bine alese şi se exprimă activitatea momentană, importantă de urmărit, în primul rând când este încercat sistemul de ventilaţie.


6.2.3 MĂSURAREA INDIVIDUALĂ A DESCENDENŢILOR RADONULUI.

Dintre urmaşii de viaţă scurtă ai radonului numai Po-218 şi Po-214 sunt emitori alfa. Există în principal 2 grupe de metode pentru determinarea individuală a acestor descendenţi. a). Numărarea alfa globală la intervale de timp precizate şi calculul contribuţiei fiecărui descendent. b). Spectrometria alfa cu detectori cu semiconducori şi analizoare multicanal. Recoltarea probelor se face prin filtrarea unei cantităţi cunoscute de aer într-un interval de timp determinat, iar activitatea descendenţilor depuşi pe filtru se poate face fie în timpul recoltării fie ulterior. Filtrele care au o porozitate sub 1µm au o eficienţă de colectare de aproximativ 100%. Filtrele membrană prezintă o mică dependenţă a eficienţei de debitul de gaz sau de încărcarea filtrului în timp ce cele din fibră de celuloză au o variabilitate inacceptabilă chiar în condiţii de recoltare uniforme. Numărarea alfa globală. Această tehnică a fost dezvoltată de Tsivoglou [22] şi se bazează pe măsurarea vitezelor de numărare alfa globale la intervale de 5; 15 şi 30 de minute următoare unei perioade de recoltare de 5; 10 respectiv 30 minute pentru un debit de gaz filtrat de 5-10 l/min. Este necesar ca răspunsul detectorului alfa să fie independent de energia radiaţiei în domeniul 6-7,69 MeV. Concentraţiile de Po-218, Pb-214 şi Bi-214 sunt determinate prin rezolvarea unui sistem de trei ecuaţii cu trei necunoscute. Ulterior s-a arătat că matoda nu este foarte precisă în special pentru Po-218 şi că volume filtrate de 100 litri la o concentraţie de 0,5-5 WL implică erori de 15-25% şi de 25-35% pentru rapoartele Pb-214/Po-218 şi Bi-214/Po-218.

Această metodă a fost îmbunătăţită de către Thomas [23] prin optimizarea intervalelor de măsurare. Astfel, pentru o perioadă de 5 minute recoltare la un debit de 10 l/min, urmată de o numărare alfa globală în intervalele de 2-5 min, 6-20 min şi 12-30 min considerate de la terminarea recoltării, se obţin rezultate mai bune, iar limita de detecţie a metodei este de 40Bq/m3 pentru fiecare nuclid.

Concentraţiile de Po-218, Pb-214 şi Po-214 sunt calculate din următoarele relaţii [23]: Po-218(pCi/l)=[0,1689 C1-0,0820C2+0,0775C3-0,0562R]/VE (6.14)

188 C. COSMA, T. JURCUŢ Pb-214(pCi/l)=[0,0012C1-0,0206C2+0,0491C3-0,1571R]/VE (6.15) Bi-214(pCi/l)=[-0,0225C1+0,0332C2-0,0377C3-0,058R]/VE (6.16) unde C1 este numărul total de particule alfa înregistrate în intervalul 2-5 min; C2 acelaşi număr întregistrat în intervalul 6-20 min; iar C3 acelaşi lucru pentru intervalul 21-30 min; R viteza de numărare pentru fond; V debitul de gaz (l/min), iar E eficienţa de numărare alfa (impulsuri/dezintegrare). Dacă erorile în cunoaştera lui V şi E sunt mici (1-3%) atunci deviaţia standard pentru fiecare descendent (pCi/l) poate fi calculată din următoarele ecuaţii: S(Po-218)=0,1[2,854C1+0,672C2+0,601C3+0,31R/T]1/2/VE ( 6.17) S(Pb-214)=0,1[0,00014C1+0,042C2+0,241C3+2,5R/T]1/2/VE (6.18) S(Po-214)=0,1[0,051C1+0,110C2+0,142C3+0,34R/T]1/2/VE (6.19) unde T este timpul de măsurare pentru fond. Concentraţiile şi erorile pot fi exprimate în Bq/m3 prin multiplicarea cu factorul 37. Metodele descrise mai sus se pot aplica pentru determinarea descendenţilor în minele de uraniu. În cazul aerului atmosferic din exterior şi din locuinţe rezultatele sunt cu o marjă importantă de eroare din cauza valorilor de măsurat care sunt mult mai mici în acest caz. Precizia măsurătorilor ar putea fi mărită prin mărirea debitului însă debitele mari pot perturba fenomenul de recoltare datorită curenţilor de aer care se formează. Una din condiţiile esenţiale pentru măsurători precise de RaA, RaB şi RaC din atmosferă este ca durata de recoltare să fie cât mai scurtă, deoarece pentru timpii de colectare mari proporţia concentraţiilor de descendenţi este apropiată de condiţiile de echilibru [24]. Dar timpii de colectare scurţi au dezavantajul unui conţinut mic de produşi de filiaţie pe filtru deci erorile statistice sunt mari în acest caz. Mărirea vitezei de recoltare care ar înlătura acest neajuns produce aşa cum am mai spus perturbarea procesului de recoltare [25]. Cunoscând concentraţiile Q1, Q2, Q3 de Po-218, Pb-214 şi Bi-214 din aer se poate calcula Nivelul de Lucru (Working Level) cu relaţia WL=(0,105Q1+0,516Q2+0,379Q3)/3700 (6.20)

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 189 unde concentraţiile sunt exprimate în Bq/m3 iar coeficienţii din această relaţie reprezintă contribuţiile la energia potenţială alfa în condiţii de echilibru pentru Po-218, Pb-214 şi Bi-214. Metoda descrisă a fost îmbunătăţită de mulţi cercetători în domeniu [26-28] în special pentru ca măsurătorile de Po-218 (RaA) să fie mai precise. Aceste îmbunătăţiri au vizat alegerea timpilor optimi de recoltare şi măsurare precum şi măsuri suplimentare luate în procesul de recoltare. S-a ajuns astfel la precizii de 1,5-3,5% pentru Po-218 iar pentru limita de detecţie s-a obţinut valoarea de 0,02WL. O modificare a metodei lui Tsivoglou a fost făcută de Cliff la o sugestie prezentată de James şi Strong [29]. Deoarece în metoda lui Thomas prezentată mai sus 62% din Po-218 depus pe filtru s-a descompus înainte de a fi măsurat este de dorit măsurarea acestuia în timpul recoltării. O a doua măsurătoare s-a efectuat pentru un interval similar după recoltare. Din raportul celor două măsurători s-a putut determina de la început concentraţia de Po-218 iar din a doua şi a treia măsurătoare rezultă concentraţiile de Pb-214 şi Bi-214. În acest fel sensibilitatea în determinarea Po-218 a crescut de 3-5 ori iar prin extinderea timpului de măsură la o oră şi a celui de recoltare la 10 min limita de detecţie a fost mult îmbunătăţită. Spectroscopia alfa. Este o metodă modernă şi precisă pentru determinarea descendenţilor de radon şi thoron din aer [30]. Proba este colectată la un debit cunoscut pentru un timp determinat pe filtre cu porozitatea mai mică de 1µm. Proba este apoi măsurată de cel puţin două ori folosind un spectrometru alfa pentru a obţine separat activitatea Po-218 şi a Po-214. Folosirea detectorilor cu semiconductori cuplaţi cu analizorii multicanal permite determinarea produşilor amintiţi dintr-o singură înregistare măsurându-se activitatea sub picurile de energie 6,00MeV şi 7,69MeV. Se presupune că activitatea Bi-214 şi a Po-214 sunt egale în toate cazurile. După îmbunătăţiri, cu această metodă s-au putut atinge limite de sensibilitate de 3Bq/m3 pentru Po-218 şi 4Bq/m3 pentru Po-214. Nazaroff şi al [31] au optimizat tehnica numărării în cele două intervale alegându-le astfel încât deviaţia standard legată de caracterul statistic al fenomenului de dezintegrare să fie minimă posibil. În general cele mai bune rezultate se obţin făcând cît mai mic intervalul dintre sfârşitul recoltării şi începutul primei măsurători. Pentru o manevrare manuală acest interval se poate reduce până la 1 minut. Pe baza cercetărilor prezentate în lucrarea citată mai sus a fost construit un aparat automat care colecta descendenţii radonului consecutiv pe 7 filtre.

190 C. COSMA, T. JURCUŢ Filtrele prin rotaţie erau aduse în poziţia de numărare sub detectorul spectrometrului alfa şi numărate fiecare pentru două intervale de timp prestabilite. Pentru timpi de măsurare totali în intervalul 30-60min limita de detecţie a putut fi coborâtă sub 10Bq/m3. Prin efectuarea a două recoltări separate, prima de 15-20 min şi măsurarea cît mai rapidă de 0-20 min pentru Po-218 şi a doua colectare 0-20 min şi măsurători de 25-40 min pentru Po-214 precizia determinărilor a fost îmbunătăţită cu un factor de 2. Spectrometria alfa a fost aplicată şi pentru măsurarea depunerii descendenţilor pe suport de aluminiu [29]. În acest caz descendenţii au fost prima dată ionizaţi printr-o descărcare “corona” şi apoi colectaţi electrostatic pe folia de aluminiu. Acest sistem a fost ulterior dezvoltat şi se foloseşte în prezent la construcţia unor aparate de monitorizare continuă a descendenţilor radonului. De notat că o metodă alternativă pentru determinarea simultană a descendenţilor radonului din aer este şi spectroscopia, gamma numărarea putându-se face sub fotopicurile de 1,760keV, 610keV, 352keV şi 295keV ale Pb-214 şi Bi-214 [32-34]. Interferenţele cu alţi radionuclizi naturali din aer şi obiectele învecinate fac această metodă mai dificil de aplicat, oricum ea este inferioară metodei spectrometriei alfa în ce priveşte precizia şi limita de detecţie.

6.2.4. MĂSURAREA GLOBALĂ A DESCENDENŢILOR RADONULUI Aceste tipuri de măsurători sunt cunoscute ca măsurători ale concentraţiei

energiei potenţiale alfa (Potenţial Alpha Energy Concentration = PAEC) iar unitatea de măsură este “Nivelul de Lucru” (Working Level = WL). O altă mărime de interes în toate studiile legate de radonul din aer este concentraţia echivalentă de echilibru (Equivalent Equilibrium Concetration = EEC) măsurată în unităţi de activitate pe unitatea de volum (Bq/m3). EEC este concentraţia radonului în echilibru cu descendenţii săi de viaţă scurtă care are aceeaşi energie potenţială alfa ca şi amestecul de concentraţii al descendenţilor existenţi. EEC(Bq/m3) = 3,700(Working Level) În scopul calculării unor mărimi de interes în radioprotecţie PAEC-ul este de obicei cantitatea necesară de măsurat. Măsurarea directă a PAEC-ului (concentraţia de energie alfa potenţială) necesită numai o singură măsurătoare a

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 191 unei probe filtrate. Metodele prezentate în paragraful anterior de măsurare separată a descendenţilor pot fi folosite de asemenea la calculul PAEC-ului. Există două tipuri de măsurători de concentraţie de energie potenţială alfa (CEPA) [ CEPA ≡ PAEC]. a). măsurători ale CEPA într-un timp sau loc dat b). măsurători ale expunerii integrate fie pentru o persoană fie pentru o arie dată exprimate de obieci în WLH. (Working Level Hours) sau WLM (Working Level Month). Unitatea tradiţională pentru CEPA este WL-ul care este definit ca “orice combinaţie a urmaşilor de viaţă scurtă ai radonului care într-un litru de aer vor da în urma tuturor emisiilor alfa o energie de 1,3.105 MeV (2.10-5J/m3)”. Dintre urmaşi Pb-214 şi Bi-214 sunt emitori beta/gamma. Totuşi deşi în măsurători sunt înregistrate numai particule alfa de la Po-218 şi Po-214 suma energiilor considerate în CEPA conţine contribuţii din Po-214, provenind din descompunerea descendenţlor beta-gamma emiţătorii din probă. În Fig.6.20 este arătată creşterea CEPA-ei cu timpul în radon iniţial pur (fără descendenţi la momentul iniţial).

Cea mai utilizată motodă pentru măsurarea CEPA-ei sau al NL-ului (Nivelul de Lucru) este medoda Kusnetz [35] Această metodă a fost recomandată şi se aplică în principal pentru monitorizarea descendenţilor de radon din mine. Medota Kusentz foloseşte o probă de aer trecută cu ajutorul unei pompe printr-un filtru şi un numărător alfa (de obicei cameră de ionizare sau detector cu scintilaţie de ZnS(Ag)). Metoda se bazează pe aceea că după o oră de la recoltare impulsurile provin numai de la Po-214, format pe filtru prin descompunerea descendenţilor precedenţi, şi viteza de numărare corespunde destul de bine cu CEPA din timpul recoltării. Aerul este filtrat cu o viteză de 2-20 l/min timp de 5 min. După o întîrziere de 40-90min (40 minute de obicei) se măsoară activitatea α a filtrului. Numărul de dezintegrări pe minut şi pe litru de aer este determinat aducând


Fig.6.20. Contribuţia descendenţilor la CEPA ca funcţie de timp într-un amestec generat de radonul pur.

corecţiile de eficienţă a filtrului şi a eficacităţii de detecţie alfa. Apoi acest număr este divizat printr-un factor de scară (150 când timpul de întârziere este de 40 min şi 60 când acest timp este de 90min). Concentraţia energiei potenţiale alfa exprimată în WL se poate calcula cu relaţia:

c REvtFWL = [WL] (6.21)

unde R este viteza de numărare la T minute după terminarea recoltării în imp/min, E este eficienţa de măsurare incluzând eficienţa de colectare şi detecţie, t este

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 193 durata recoltării în min, iar F este factor corespunzător perioadei de întârziere (vezi mai sus). Rezultatul obţinut prin metoda Kusnetz este parţial inexact întrucât nu se respectă riguros dependenţa WL-ului de proporţia descendenţilor recoltaţi. Factorul F se introduce pentru a da o valoare în WL pentru o medie a concentraţiei de descendenţi întâlniţi mai frecvent. Eroarea care se face datorită acestui aspect este de obicei mai mică decît 12%. Pentru un timp de măsurare de 4 min, limita de detecţie este de 0,003 WL cu o reproductibilitate de 15% [36]. Metoda lui Kusnetz a fost îmbunătăţită substanţial de Rock [37] obţinându-se următoarele limite de detecţie 0,41 WL, 0,003 WL şi 0,00046 WL cu limite de eroare de 4%, 14% şi respectiv 35%. Un avantaj al metodei Kusnetz este acela că sistemul de detecţie răspunde numai la energia alfa de 7,69MeV şi deci nu poate fi activat de alte radiaţii având deci un zgomot de fond foarte mic. O altă metodă asemănătoare a fost dezvoltată de Rolle [38] şi are avantajul de a fi rapidă; şi anume, după o recoltare de 10 min măsurarea se face într-un interval de întîrziere de 5-10 min iar timpul de măsurare este de 10 min. Expresia pentru calculul CEPA după Rolle este:

c R F212,7 V T EWL

m=

−⋅ ⋅ ⋅

[WL] (6.22)

unde R şi F sunt vitezele de numărare în imp/min pentru proba filtrată şi respectiv pentru fond, V este volumul probei filtrate în litri, Tm timpul de măsură, E eficienţa filtrului. Timpul de măsură este de regulă 10 min pentru un timp de recoltare de 5 min sau 5 min pentru un timp de recoltare de 10 min. Timpul de aşteptare între începutul măsurării şi sfârşitul recoltării este 4,35 min, timp care determină şi factorul 212,7 din expresia (6.22) Printre alte metode care sunt asemănătoare, şi se bazează pe acelaşi principiu, amintim: metoda Hill [39], metoda James-Strong [40], metoda Schevre [41], metoda 3R/WL [42] şi metoda Markov [43] În cazul descendenţilor thoronului problema riscului se deosebeşte de cea pusă la descendenţii radonului, iradierea datorându-se în întregime unui singur radionuclid Pb-212 (ThB) şi deci la supravegherea expunerii trebuie acordată cea mai mare atenţie acestui element. Determinarea concentraţiei de ThB se poate face prin aspiraţie pe filtru la un debit de 2-10 l/min într-un interval de timp de 40-60 min şi măsurarea filtrului la cel puţin 5 ore de la recoltare. Relaţia de calcul este:

c 0,411ReEvtThB

0,001086T

= (pCi/l) (6.23)

194 C. COSMA, T. JURCUŢ unde R este viteza de numărare la T min de la terminarea recoltării. În imp/min., E este eficienţa de măsurare, v debitul volumic în l/min, t durata recoltării (min.). Sensibilitatea depinde de volumul probei filtrate şi de tipul de detector folosit. Pentru un volum de 100 l această sensibilitate este de 5 pCi/l dacă numărarea se face cu un contor Geiger-Muller şi de 0,5 pCi/l dacă se foloseşte un detector cu scintilaţie.

6.3. MĂSURAREA RADONULUI DIN AER PRIN METODE INTEGRATE

Pentru a putea avea o valoare medie anuală sau chiar multianuală, valoare necesară în calculul dozelor de radiaţie a populaţiei datorate radonului şi descendenţilor săi va trebui ca: a). fie să folosim unul din aparatele descrise mai înainte care face măsurători momentane şi care să funcţioneze continuu pe tot timpul de măsură prestabilit (3 luni, 1 an), iar în final din înregistrarea obţinută să aflăm valoarea medie; b). fie să folosim aparatură (detectori) care cumulează ei înşişi în timp particulele emise de radon sau de radon şi descendenţi. Desigur că cea de-a doua variantă este mult mai tentantă cu condiţia de a găsi mijloace adecvate şi sigure de detecţie. Aceşti detectori care operează deci pe o perioadă mare de timp se mai numesc şi detectori pasivi deoarece nu este necesară nici o alimentare a lor pe timpul perioadei de supraveghere a mediului în care se află. În Tabelul 6.8. sunt arătate principalele detectoare pasive folosite pentru măsurători integrate.

Tabelul 6.8. Tehnici de măsurare pasivă pentru radon şi prosuşii de filiaţii [44-47].

Tehnica Perioada de

expunere Domeniul de

măsură (Bq/m3) Aplicaţii

Absorbţia gazului radon pe cărbune

Camere de difuzie cu filtre SSNTD*

(Policarbonat, CR39, LR115)

Radon+Descendenţii Cameră de difuzie fără

3-7 zile

săptămâni

luni

săptămâni

≥ 10

~ 20 ~ 7

Clădiri, mine

Clădiri, mine

dozimetre, personale, mine

Clădiri, mine,


filtru SSNTD 1 lună ≥ 10 mediu *SSNTD - solid state nuclear trak detectors

În tabelul 6.8. nu au fost cuprinse alte două categorii moderne de detectori şi anume detectorii cu termoluminiscenţă (TLD) şi detectorii cu electreţi (ED) care au apărut pe piaţă în ultimii 5-10 ani. Caracteristicile detectorilor cu termoluminiscenţă sunt prezentate în Tabelul 6.9. [48] cu menţiunea că această clasă de detectori este în plină dezvoltare la ora actuală şi că pe lângă aplicaţiile lor la determinarea radonului aceşti detectori formează o clasă bine precizată de detectori folosiţi în dozimetria gama.

Tabelul 6.9. Principalele caracteristici ale detectorilor cu termoluminiscenţă (TLD).

Materialul

activ

Zef Fadingul la

temperatura camerei (%/lună)

Autoiradierea (nGy/h).l

Limita de expunere

LiF(TDL 700) Li2B4O7:Mn

CaF2:Mn CaF2 (natural)

CaF2:Dy (TDL200) CaSO4:Dy

8,2 7,4

16,3 16,3 16,3

15,5

neglijabil ≤ 10

5 neglijabil

neglijabil după preîncălzire

< 2

neglijabil nu se ştie

6-19 8-12

neglijabil nu se ştie

75 -

100 < 90 45 45

TDL 100, TDL 200 şi TDL 700 sunt detectori cu termoluminiscenţă produşi de Harshow Chemical Co larg utilizaţi în toată lumea şi au aproximativ acelaşi răspuns pentru radiaţiile gamma.

6.3.1. DETECTORII DE URME NUCLEARE CU CORP SOLID (SSNTD

Detectorii de urme nucleare cu corp solid (SSNTD) sau mai pe scurt detectorii de urme au avantajul că nu sunt sensibili la radiaţii γ şi electroni fiind deci folosiţi numai pentru particulele alfa sau ioni grei. Cele mai folosite materiale ca detectori de urme în studiile de radon sunt: Nitratul de celulă: LR 115 Policarbonat: Makrofol, LEXAN Alildiglicolul: CR 39

196 C. COSMA, T. JURCUŢ Citirea acestor tipuri de detectori este făcută prin numărarea individuală sau citirea automată a urmelor produse (sub microscop) după ce în prealabil aceşti detectori au fost “developaţi”. Procesul de developare poartă denumirea de “etching” şi se foloseşte în două variante; chemical etching şi electrochemical etching. Procedeul al doilea înseamnă de fapt un atac chimic în prezenţa unui câmp electric alternativ care accelerează foarte mult atacul chimic. Tot acest proces de developare are loc în condiţii bine stabilite pentru fiecare tip de detector: timp de developare, substanţă activă, concentraţie, materiale adiţionale, temperatură, intensitate a câmpului electric, frecvenţă. Atacul chimic sau electrochimic se bazează pe faptul că agentul chimic folosit atacă (corodează) detectorul, viteza de corodare fiind mult mărită în locurile unde legăturile chimice din polimer au fost distruse de radiaţia alfa, astfel în acel loc apare o gaură (urmă) care devine vizibilă sub microscop. În cazul developării chimice dimensiunea urmelor este de ordinul µm-lor, mărimea acestor urme fiind în general independentă de unghiul sub care cad radiaţiile alfa. Developarea electrochimică este aplicată pentru policarbonaţi şi alildiglicol neputând fi folosită pentru nitratul de celuloză. Atacul chimic este mult accentuat în prezenţa unui câmp alternativ de 2-3 kHz la o amplitudine a tensiunii de 1000-2000 V. În acest caz sunt deci necesare dispozitive electrice în care să aibă loc procesul de developare [48-51]. Avantajul acestei metode este că se obţin urme sub forma unor gropi cu două ordine de mărime mai largi ca în cazul folosirii etchingului chimic obişnuit. Acest procedeu este foarte potrivit pentru măsurarea radonului. de interior şi este de asemenea foarte uşor de citit numărul de urme pe detector cu o aparatură optică simplă. Un dezavantaj ar fi că ei nu se pot folosi pentru concentraţii mari de radon când densitatea de urme devine prea mare şi deci urmele se pot suprapune. Atât în developarea chimică cât şi în cea electrochimică agentul chimic de bază este o soluţie de KOH de concentraţie 6-8 mol/l. În Fig.6.21. este prezentată eficacitatea de developare dată de densitatea relativă de urme în funcţie de concentraţia soluţiei de KaOH. Pentru a obţine mai multe informaţii în legătură cu energiile la care a fost expus detectorul se poate face o predevelopare electrochimică urmată apoi de developarea chimică propriu-zisă. În acest fel ne putem fixa pe o anumită fereastră de energie şi putem să eliminăm energiile mai mari sau mai mici care ar interfera în măsurătorile de radon. În Fig.6.22. este arătată dependenţa răspunsului unui detector de urme în funcţie de timpul folosit în predeveloparea electrochimică şi care stabileşte ca acest timp util să fie de 4-5 ore după care densitatea de urme este independentă de acest parametru [52-53].


Fig.6.21. Influenţa concentraţiei de KoH asupra răspunsului detectorului.

Fig. 6.22. Influenţa timpului de predevelopare asupra răspunsului unui

detector SSNTD.


Fig. 6.23. O parte din imaginea unei fotografii obţinută pe hîrtie

fotografică după o mărire de 20 de ori În cazul urmelor mari rezultate prin developarea electrochimică citirea detectorului se poate face simplu, de exemplu cu un aparat de proiectat diapozitive, imaginile obţinute fiind apoi fotografiate şi urmele numărate.

În Fig.6.23. este reprodusă o imagine obţinută cu un astfel de procedeu, densitatea urmelor fiind direct proporţională cu concentraţia de radon şi timpul cât a fost expus un astfel de detector în atmosfera cu radon. Există în prezent în toate laboratoarele unde preocupările în legătură cu măsurarea expunerii la radon au început de mai multă vreme (Univ. Gent, Univ. Debreczen, NRPB, etc..) dispozitive optice speciale care execută automat citirea densităţii de urme de pe suprafaţa expusă. În principiu, un astfel de numărător de urme se bazează pe principiul fotomultiplicatorului [54] Toate măsurătorile cu aceşti detectori de urme necesită o calibrare foarte îngrijită, deci pentru a putea fi măsurate concentraţiile de radon din aer trebuie în prealabil expuşi detectorii în camere cu atmosferă de radon bine cunoscută. O astfel de cameră cu concentraţie de radon bine cunoscută o putem obţine plasând într-o cutie care poate fi ermetizată o sursă de Radiu-226 de activitate ştiută cu mare precizie. Se pot folosi în acest scop soluţii de radiu cu concentraţia cunoscută sau surse uscate (solide) pentru care coeficientul de emanaţie este în prealabil determinat. În cazul soluţiilor de radiu cantitatea de radon generată se poate scoate în întregime în cameră prin barbotare. În cazul în care timpul de expunere este mai lung, pentru calculul expunerii la radon în camera de etalonare trebuie ţinut cont şi de dezintegrarea radonului. În cazul soluţiei de radiu este necesar în plus un filtru între această sursă şi interiorul incintei. Pentru fiecare lot nou de detectori este

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 199 recomandabil să se expună la trei concentraţii diferite câte un set de 10 detectori în camera de etalonare astfel încât să acopere întregul domeniu al concentraţiilor ce urmează să fie măsurat. Calibrarea detectorilor deschişi, adică cei ce măsoară atît radonul cît şi descendenţii, este o problemă mai complicată deoarece în acest caz se cere ca în interiorul camerei de etalonare să fie produsă o atmosferă cu o concentraţie de aerosoli precizată, aceasta fiind dată de factorul de echilibru presupus cunoscut pentru atmosfera în care detectorii respectivi au fost plasaţi. Cantitatea măsurată cu aceşti detectori integrali este expunerea la radon (XRn)

(Bq/mX C(t)dtRn 0

T= ∫ 3 x zi) (6.24)

unde C(t) este concentraţia de radon la timpul t (Bq/m3), iar T timpul de expunere. Presupunând o liniaritate între expunerea la radon şi densitatea de urme numărate şi pentru o sensibilitate ε a camerei de difuzie avem:

X NA

NARn

1 1

1

o

o

ε = −⎛

⎝⎜

⎞

⎠⎟− (6.25)

unde ε - sensibilitatea la radon (urme/cm2)/(kBq/m3).zi N - numărul de urme numărate în regiunea A No - numărul de urme din regiunea de fond Ao A şi Ao - ariile în care sau numărat urmele N şi No

6.3.2. DETECTORI PRIN ADSORBŢIE PE CĂRBUNE Rutherford în 1900 a fost primul care a observat că se poate utiliza cărbunele pentru absorbţia şi concentrarea radonului. Primele încercări experimentale cu scopul de a produce aparatură dozimetrică folosind acest principiu au fost făcute de Megumi [55] care a folosit cărbunele activat la detecţia fluxului de radon din sol. Metoda a fost ulterior preluată şi extinsă pentru măsurarea radonului din aer în multe laboratoare din lume [56 - 59]. În toate cazurile radonul adsorbit pe cărbune se măsoară prin spectrometrie gama. RaB şi RaC, emit radiaţii gama foarte intense.

200 C. COSMA, T. JURCUŢ Factorii care afectează precizia măsurătorilor cu această metodă sunt legaţi de cantitatea de cărbune folosită, dezintegrarea radioactivă a radonului captat, precizia măsurătorilor gama şi adsorbţia apei din atmosferă. Corecţia datorată apei adsorbite se poate face prin cântărirea cantităţii de cărbune înainte şi după expunere putând ajunge în unele cazuri până la 50%. S-a constatat că în general concentraţiile măsurate au fost supraestimate pentru o atmosferă uscată (4% umiditate relativă) şi subestimate la atmosferă foarte umedă (80% umiditate relativă) [60]. După corecţiile făcute datorită umidităţii se măsoară proba de cărbune expusă prin spectrometrie gama sub fotopicul de 609 keV (Bi-214) sau de B 52 keV (Pb - 214) care sunt cele mai intense energii emise. Pentru mărirea preciziei numărarea se poate face sub tot spectrul. S-a estimat că pentru că o canistră cu cărbune de diametru 7,8 cm şi 8,2 cm înălţime conţinând 150g cărbune activ sensibilitatea este de aproximativ 1Bq/m3 pentru radon există o marjă de eroare de 50%. În Statele Unite au fost utilizate pentru măsurători de radon canistrele de cărbune care echipau măştile de gaze folosite în al doilea război mondial de U.S. Army şi care au fost predate pentru reformă [56]. Aceste canistre (cutii) cilindrice din metal de 5 cm înălţime cu o arie transversală de 80 cm2 conţineau 80 g de cărbune. Amestecul de gaze absorbite a fost eliminat prin încălzirea canistrelor la 1200 C timp de mai multe ore iar canistrele au fost apoi plasate pentru măsurători (expuse în atmosfera în care trebuie determinată contribuţia de radon) timp de 3 zile. După această perioadă de colectare canistrele au fost returnate la laborator pentru măsurători gama spectrometrice folosind detectori de NaI (Tl). După corecţiile făcute pentru umiditate s-a calculat că pentru o expunere de 72 ore limita de detecţie pentru radon este de 7 Bq/m3 şi respectiv 11 Bq/m3 după cum măsurătorile se fac la 3 ore sau respectiv 72 ore de la ridicarea canistrei. Tot cu ocazia acestor cercetări s-a arătat că în condiţii experimentale externe (total nesupravegheate) concentraţiile de radon măsurate pot fi superestimate maximum cu 40% dar pot să fie mult subestimate 250% mai ales din cauza desorbţiei Rn - 222 din cărbune în anumite situaţii. Aceste condiţii extreme nu sunt de obicei întâlnite în condiţii de mediu normale. Pentru limitarea desorbţiei s-a sugerat folosirea unor bariere de difuzie între cărbune şi atmosfera ambiantă. Astfel au fost încercate sticluţe de medicamente de 20 ml conţinând 10g cărbune activ şi prevăzute cu un tub pentru difuzie pentru un timp de expunere de 24 de ore. Se poate obţine o sensibilitate maximă dacă se folosesc 20 g de cărbune şi măsurarea să se facă prin numărare cu lichide scintilatoare [61]. Bazându-se pe cercetări experimentale şi considerente teoretice pentru a reduce cât mai mult influenţele nedorite în special legate de umiditate şi de

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 201 desorbţia cărbunelui, Cohen şi Nason, în 1986 [62], au propus construirea unor astfel de detectori foarte ieftini pentru monitorizarea radonului din case. Credem că în România această metodă ar putea fi aplicată cu rezultate bune şi la un preţ de cost acceptabil având în vedere înzestrarea majorităţii laboratoarelor de protecţie a mediului cu detectori cu scintilaţie NaI (Tl). De fapt această metodă, aşa cum s-a văzut şi în capitolul V al acestei lucrări, a fost deja aplicată cu succes în România pentru măsurarea exhalaţiei de radon [63]. O metodă alternativă şi de asemenea ieftină care merită a fi abordată pentru a obţine detectori pentru radonul din interior este metoda detectorilor de urme unde există deja unele rezultate [64]. În lucrarea [62] canistrele de radon propuse au 7.62 cm diametru şi 2.54 cm înălţime, sunt confecţionate din metal, conţinând un pat de 1,5 cm grosime (25 g) cu cărbune din nucă de cocos reţinut într-o plasă de sârmă. Bariera de difuzie constă dintr-un strat dublu de nylon fin lipit peste gaura de 1,9 cm diametru practicată în capacul cutiei. Un sac cu desicator (3 g de absorbant fin granulat) este prins între cele două strate de nylon. Cărbunele este încălzit la 1200 C pe timpul nopţii (12 ore) şi cântărit înainte de a fi pus în cutie. Cutia este apoi închisă cu capacul care conţine, aşa cum am văzut, materialul desicator şi antidesorbant iar gaura de intrare din capac este etanşată cu o folie de aluminiu care se îndepărtează pe timpul cât detectorul este expus pentru măsurători. Detectorii sunt apoi plasaţi pentru recoltarea radonului din aer pe o perioadă de 168 ore (~ 7 zile) şi sunt ulterior măsuraţi gama spectrometric în laborator. După măsurare cărbunele este scos din cutie şi recântărit apoi degazat pe timpul nopţii (1200 C) şi din nou introdus în cutie pentru a fi refolosit. Performanţele acestui tip de detector pot fi exprimate prin faptul că pentru o concentraţie de 40 Bq/m3 la un timp de măsurare de 50 de ore rezultatul se poate exprima cu o deviaţie standard de 17%. Semnalăm aici încă un factor care pledează pentru folosirea detectorilor de acest tip pentru monitorizarea radonului în ţara noastră, şi anume: majoritatea detectorilor cu scintilaţie NaI (Tl) aflaţi în laboratoarele din România au dimensiuni care se pretează într-o geometrie foarte bună la astfel de măsurători. De asemenea, sugerăm aici şi folosirea unor cristale de NaI (Tl) cu puţ (cât mai mare posibil) şi proiectarea unor canistre de dimensiuni convenabile care să fie măsurate în aceste cristale adică într-o geometrie apropiată de 4π şi care ar putea îmbunătăţi performanţele metodei. Acest lucru a fost sugerat de autorii prezentei monografii şi punerea la punct a acestei tehnici se va face prin colaborare cu laboratorul de fizică nucleară a Universităţii din Gent în cadrul unei burse de cercetare obţinută pe anul 1996/1997.

202 C. COSMA, T. JURCUŢ Avantajul acestei metode este legat de costurile mici şi de simplitatea măsurătorilor, dezavantajul constând în faptul că perioada de supraveghere nu poate depăşi de regulă o săptămână din cauza dezintegrării radonului adsorbit în probă. Metoda adsorbţiei pe cărbune prezentată mai sus a fost combinată cu alte tipuri de detectori integraţi cum ar fi cei de urme (SSNTD) [65-66] sau cei cu termoluminiscenţă [67].

BIBLIOGRAFIE [1] NCRP REPORT NO. 58, A Handbook of Radioactivity Measurements Procedures,

National Council on Radiation Protection, Washington D.C. 1978 [2] L.W. COCHRAN, Detection and Measurement of Ionization în: K.Z. Morgan and I.E.

Turner Eds., Principles of Radiation Protection, Wiley, New York, 1967 [3] E. RODEAN, Aparate şi metode de măsură, analiză şi control cu radiaţii, Ed.

Academiei, Bucureşti, 1986 [4] M. ONCESCU, I. PANAITESCU, Dozimetria şi ecranarea radiaţiilor Roentgen şi

gamma, Ed. Academiei, Bucureşti, 1992 [5] J. SAMUELI, J. PIGNERET, A. SARAZIN, Instrumentaţia electronică în fizica

nucleară, Ed. Tehnică, Bucureşti, 1972 [6] E. PĂTRUTESCU, Electronica nucleară, Ed. Academiei, Bucureşti, 1972 [7] T.F. GESSEL, H.M. PRICHARD, Rapid measurements of Rn - 222 concentrations in

water with liquide scintillation counter, Health Physics, 33, 577 (1977) [8] R. LAPP, H. ANDREWS, Nuclear Radiation Physics, Prince - Hall Physics Series,

London, 1963 [9] J.B. BIRKS, Theory and Practice of Scintillation Counting, Pergamon Press, London,

1964 [10] E. PALMER, Wavelength shifting in gas scintilator counters, Nucl. Instr. Meth. A.

272, 847 (1988) [11] D.N. POENARU, N. VÎLCOV, Measurement of Nuclear Radiation with

Semiconductors Detectors, Ed. Chemical Publishing Company, 1969 [12] ICRU REPORT NO.52, Particle Counting in Radioactivity Measurements, Bethesda,

MD, 1994 [13] G.A. SWEDJEMARK, Temporal variation of the radon concentration indoors, Proc.

Int. Seminar on Indoor Exposure to Natural Radiation and Related Risk Assessment, Oct. 3-5 Anacapri, Italy, 1983

[14] NEA REPORT OF EXPERTS, Metology and Monitoring of Radon, Thoron and their Daughter, Producs, OECD, Paris, 1987

[15] G. KNOLL, Radiation Detection and Measurement, Wiley, 1979 [16] G. KELLER, K. FOLKERTS, H. MUTH, Method for the determination of Rn - 222

and Rn - 220 exhallation rates using alpha spectroscopy, Radiat. Prot. Dosim, 3, 83 (1982)

204 C. COSMA, T. JURCUŢ [17] R.J. BUDNITZ, Radon - 222 and its daughters, Health Phys., 26, 145 (1974) [18] E. POHL, J. RUELING, Determination of environmental Rn - 222 in air and water

with feasible and rapid method, Health Phys., 31, 343 (1976) [19] H. FRIEDMAN, A portable radon meter, Radiat. Prot. Dosim. 4, 119 (1983) [20] G. TIMEN, Repartition granulometrique de l’aerosol naturel et des particules

radioactive issues du radon en atmosphere maritime et urbaine peu polluee. Thesis, Universite de Brest, France, 1978

[21] A. WICKE, M. URBAN, H. KIEFER, Radon concentration levels in homes of Germany, Proc. IRPA 6 Congress, 7 - 12 May, Berlin, 1984

[22] E.C. TSIVOGLOU, H.E. AYER, D.A. HOLADAY, Occurrence of nonequilibrium atmospheric mixtures of radon and its daughters, Nucleonics, 11, 40 (1953)

[23] J.W. THOMAS, Measurement of radon daughters in air Health Phys., 23, 783 (1972) [24] G. RANGARJAN ET AL., Determination of radon daughters disequilibrium in air by

gamma spectrometry, Nucl. Instr. and Meth. 117, 573, 1974 [25] S.Q. LUIS ET AL., Measuring radon progeny by three interval counting method,

Health Phys., 55, 565 (1988) [26] N. IONASSEN, W. CLEMENTS, Determination of Rn - 222 concentration by

integrated count method, Health Phys., 27, 347 (1974) [27] R.F. HOLUB, Evaluation of modification of working level measurements methods,

Health Phys., 39, 425 (1980) [28] K.D. CLIFF, I.H. MILES, K. BROWN, The incidence and origin of radon and its

decay products in buildings, NRPB Report - 159, 1984 [29] NCRP REPORT NO. 97, Measurement of radon and radon daughters in air, Bethesda,

MD, 1988 [30] D.E. MARTZETO., Analysis of atmospheric concentrations of RaA, RaB and RaC by

alpha spectroscopy, Health Phys., 17, 131 (1969) [31] W. NAZAROFF ET AL., Alpha spectroscopic techniques for field measurement of

radon daughters, Proc. Second Special Symp. Natural Enviroment, Bombay 1981, Vohra et al eds., New Delhi, 1982, pg. 350

[32] C. COSMA, Studiul compoziţiei şi radioactivităţii gazelor naturale emanate din surse de ape minerale şi geotermale, Teză de doctorat, Universitatea Babeş - Bolyai, Cluj Napoca, 1986

[33] A.C. GEORGE, A.J. BRESLIN, Measurement of environmental radon with integrated instruments, Proc of workshop Albuquerque August 1977, Harvard E. Eds. Washinton DC, 1977

[34] K. MEGUMI, M. ABE, Radon concentration in air and soil air in Osaka district, Japan, Radiat. Protec. Dosim., 45, 477 (1992)

[35] H.L. KUSNETZ, Radon daughters in mine atmospheres Am. Ind. Hyg. Assoc. Quart. 17, 21 (1956)

[36] W. NAZAROFF, An improved technique for measuring W.L. of radon daughters in residences, Health Phys. 39, 683 (1980)

[37] R. ROCK et al., The Kusnetz improved method for W.L. determination, Bureau of Mines Handbook, Washinton, D.C., 1971

RADONUL ŞI MEDIUL ÎNCONJURĂTOR 205 [38] IAEA, Applications of the dose limitation system for radiation protection, Seminar of

ICRP Recomandation, 5-9 march. 1979, AEA, 1979 [39] A. HILL, Rapid measurement of radon decay producs and working level values in

mines, Health Phys., 28, 472 (1975) [40] A.C. JAMES, J.C. STRANG, A radon dauthers monitor for use in mines, U.S. Atomic

Energy Commision, Oak - Ridye, 1974, pg. 932 [41] D. SCHEVRE ET AL., A new instrument for quik determination of radon and radon

daughters in air, Proc. IRPA4, 24 - 30 April 1977, Fontenay aux Roses, 1977, pg. 111 [42] K.J. SCHIAGER, The 3R-WL surveymeter, Health Phys. 33, 595 (1977) [43] K.P. MARKW ET. AL., A rapid method for estimation the radiation hazard associated

with the presence of radon dauthers in air, Atomnaia Energia, 12,4(1962) ( în rusă). [44] J. PENSKO, A. WICKE, Measurements techniques for the estimation of the Rn - 222

concentration, IRPA7 Congress, 15 - 19 Sept. 1988, Salzburg, Austria, 1988 [45] M.C. SCHROEDER, U. VANAGS, C.T. HESS, An activated charcoal based used on

Rn detection, Health Phys., 57, 43 (1989) [46] C. COSMA, I. MASTAN, A. CACOVEAN, Radon and thoron exhalation

measurement from ground using gamma spectrometry, Studia UBB, Physica, 30, 72 (1985)

[47] M. URBAN, J. SCHIMITZ, Application of passive radon dosemeters in mining areas, Proc. Int. Conf. an Radiation Safety in mining, 14 - 18 Oct., Toronto, Ontario, Canada, 1984

[48] L. TOMASINO, G. ZAPPORALI, R. GRIFFITH, Electrochemical etching, Mechanisms and applications, Nucl. Tracks, 4, 191, (1981)

[49] R.L. FLEISCHER, P.B. PRICE, R.M. WOLKER, Nuclear Tracks in Solids, University of California Press, London, 1975

[50] G. SOMOGY, Development of etched nuclear tracks, Nucl. Instr. Methods 173, 216 (1980)

[51] S.A. DURANI, P.F. GREEN, The effect of etching conditions on the responce of LR - 115 detector, Nucl. Tracks Radiat. Measurements, 8, 21 (1984)

[52] M. URBAN, I. SCHMITZ, A pasive personal dosemeter for exposure to radon external gamma - radiation, IRPA7, Congress, Sydney 10 - 17 April, 1988

[53] S.A. DURANI, R. ILIC Eds: Applications in Radiation Protection, Earth Sciences and the Environment, World Scientific Publishing, Singapore, 1996.

[54] J.R. HARVEY, A.R. WEEKS, A simple system for rapid assessment of etch pits, Nucl. Traks, 6, 201 (1981)

[55] K. MEGUMI, T. MAMURO, Measuring exhalation radon of soil using charcoal absorbation, J. Geophys. Res., 77, 3052 (1972)

[56] A.C. GEORGE, Passive integrated measurement of indoor radon using activated carbon, Heallh. Phys., 46, 867 (1984)

[57] B.L. COHEN, E. COHEN, Theory and practice of radon monitoring by adsorbtion in charcoal, Health Phys. 45, 501 (1983)

206 C. COSMA, T. JURCUŢ [58] US. ENVIRONMENTAL PROTECTION AGENCY, Standard Procedures for Radon

- 222 Measurements Using Charcoal, Montgomery Alabama, EPA 520/5 - 87 - 005, 1987

[59] M. RONCA - BATTISTA, D. GRAY, The influence of chaning exposure conditions on charcoal measurement technique, Radiat. Prot. Dosim. 24, 361 (1988)

[60] S.C. SCARPITTA, N.H. HARLEY, An improved Rn - 222 canister using a two - stage charcoal system, Health Phys., 60, 177 (1991)

[61] H.M. PRICHARD, K.A. MARIEN, A passive diffusion radon - 222 sampler based on activated carbon adsorbtion, Health Phys., 48, 791 (1985)

[62] B.L. COHEN, R.A. NASON, A diffusion barrier charcoal adsorbtion collector for radon in indoor air, Health Phys. 50, 457 (1984)

[63] C. COSMA, A. POFFIJN, D. RISTOIU, G. MEESEN, Some aspects of radon radioactivity in Herculane Spa (Romania), Environment International, 24, 1 - 4 (1996)

[64] A. DANIS, Detectori de urme pentru măsurarea , Curierul de Fizică, 15,6(1995) [65] T. SUTEJ, Sensitivity of combined charcoal and etched track technique for Rn - 222,

Radiat. Protec. Dos. 56, 225 (1994) [66] T. SUTEJ ET AL., New Combinated technique for radon measurement, Nucl. Tracks,

Radiat. Meas., 19, 423 (1991) [67] G. SCARPA, M. MOSCATI, A. SORIANI, Use of LiF: Mg, Cu, P in environmental

dosimetry, Radiat.Prot.Dos.,45,119(1992)

c. cosma t. jurcuţ radonul şi mediul înconjurător

Documents

Transcript of c. cosma t. jurcuţ radonul şi mediul înconjurător