Contribuţii la studiul proceselor de magnetizare statice şi dinamice în medii

nanoparticulate feromagnetice

Rezumatul tezei de doctorat

Ilie BODALE

Coordonator Ştiinţific: Prof. univ. dr. Alexandru Stancu

Iaşi - 2010

Universitatea “Alexandru Ioan Cuza” Iaşi Facultatea de Fizică

Universitatea “Alexandru Ioan Cuza” Iaşi Facultatea de Fizică

În atenţia

…………………………………………………….……………………………………………………………….

Vă facem cunoscut că în data de 6 decembrie 2010, ora 12:00, în sala MEDIAEC, domnul Ilie BODALE va susţine, în şedinţă publică, teza de doctorat:

„Contribuţii la studiul proceselor de magnetizare statice şi dinamice în medii

nanoparticulate feromagnetice”

în vederea obţinerii titlului ştiinţific de doctor în domeniul fundamental Ştiinţe exacte, domeniul Fizică. Comisia de examinare a tezei: Prof. Dr. Dumitru LUCA, Preşedinte ,

Decanul Facultăţii de Fizică, Universitatea „Alexandru Ioan Cuza”, Iaşi

Prof. Dr. Alexandru STANCU Conducător ştiinţific ,

Facultatea de Fizică, Universitatea „Alexandru Ioan Cuza”, Iaşi

Prof. Dr. Viorel POP Referent,

Facultatea de Fizică „Universitatea Babeş–Bolyai”, Cluj–Napoca

Prof. Dr. Ovidiu CĂLŢUN Referent,

Facultatea de Fizică Universitatea „Alexandru Ioan Cuza”, Iaşi

C.P.I. Dr. Raimond GRIMBERG Referent,

Institutul Naţional de Cercetare-Dezvoltare pentru Fizică Tehnică, Iaşi

Vă invităm pe această cale să participaţi la şedinţa publică de susţinere a tezei.

Cuprinsul tezei

Capitolul I. Concepte de bază în procesele de magnetizare statice şi dinamice 1

I.1. Mediile nanoparticulate feromagnetice 2 I.2. Procese de magnetizare statice şi dinamice 5 I.3. Interacţiuni statice şi dinamice în medii particulate feromagnetice 6 I.4. Starea demagnetizată 9

I.4.1. Demagnetizarea termică 9 I.4.2. Demagnetizarea în câmp magnetic alternativ 10 I.4.3. Demagnetizarea în câmp magnetic constant 11 I.4.4. Demagnetizarea naturală 12

I.5. Procese de magnetizare 13 I.5.1. Procese de magnetizare dependente de câmpul magnetic aplicat 13

I.5.1.1. Curba de primă magnetizare 14 I.5.1.2. Procesul de magnetizare remanentă izotermă 14 I.5.1.3. Ciclul major de histerezis 15 I.5.1.4. Curbele şi diagramele FORC 16 I.5.1.5. Curbele şi diagramele SORC 20

I.5.2. Procesele de magnetizare dependente de timp şi temperatură 21 I.5.2.1 Procesul ZFC 22 I.5.2.2 Procesul FC 23 I.5.2.3. Procesul ZFC remanent 23 I.5.2.4. Procesul de magnetizare termoremanentă 24 I.5.2.5. Procesul de relaxare magnetică 25

I.6. Rezumat 27 Bibliografie 28

Capitolul II. Modele fenomenologice de tip Preisach 30 II. 1. Modele de tip Preisach pentru procesele ireversibile 31

II.1.1. Modelul Preisach clasic 31 II.1.1.1. Teorema lui Mayergoyz 35 II.1.1.2. Limite ale modelului Preisach clasic 36

II.1.2. Modelul Preisach cu deplasare 37 II.1.3. Modelul Preisach cu varianţă variabilă 38 II.1.4. Modelul Preisach pentru medii paternate 40

II. 2. Modele ce includ componentele reversibile şi ireversibilă ale magnetizaţiei 43 II.2.1. Variante ale modelelor generalizate 44

II.2.1.1. Reversibilitate aparentă 44 II.2.1.2. Modelul Preisach generalizat 45 II.2.1.3. Modelul DOK 47

II. 3. Modele de tip Preisach cu câmp fluctuant 48 II.3.1. Modelul Preisach – Néel 49

II. 4. Rezumat 50 Bibliografie 52

Capitolul III. Componenta reversibilă a magnetizaţiei în modelele fenomenologice 54 III.1. Componenta realistă a magnetizaţiei reversibile în modelele Preisach 56

III.1.1. Metode experimentale pentru determinarea parametrilor mediilor feromag. 58 III.1.1.1. Magnetometrului cu probă vibrantă 58 III.1.1.2. Procedura experimentală de măsurare FORC şi SORC 60

III.1.2. Identificarea parametrilor componentelor reversibile şi ireversibile 64 III.1.3. Implementarea modelului cu distribuţie reversibilă asimetrică 68

III.2. Evaluarea componentei reversibile şi ireversibile în procesele cu histerezis folosind curbele de magnetizaţie FORC şi SORCR 71 III.2.1. Caracterizarea componentelor magnetizaţiei cu GPM 72 III.2.2. Caracterizarea componentelor magnetizaţiei cu GMPM 73 III.2.3 Caracterizarea componentelor magnetizaţiei cu GPM2 74

III.3. Concluzii 78 Bibliografie 79

Capitolul IV. Evaluarea curbelor critice termice de tip Néel în procesele de magnetizare 81 IV.1. Energia particulelor din sistemele feromagnetice bistabile 82

IV.1.1. Dependenţa de câmpul aplicat a barierei de energie în modelul S-W 82 IV.1.2. Bariera liniară de energie 85

IV.2. Curbele critice termice în modelul Preisach – Néel 87 IV.3. Câmpul fluctuant în modelul Preisach – Néel pentru barierele de energie 90 IV.4. Configuraţia curbele critice în procesele de magnetizare 92

IV.4.1. Curbele critice corespunzătoare demagnetizării termice 94 IV.4.2. Curbele critice corespunzătoare demagnetizării în AC 95 IV.4.3. Curbele critice corespunzătoare demagnetizării în DC 95 IV.4.4. Curbele critice termice corespunzătoare demagnetizării naturale 97 IV.4.5. Curbele critice corespunzătoare procesului de primă magnetizare 98 IV.4.6. Curbele critice corespunzătoare procesului IRM 100 IV.4.7. Curbele critice corespunzătoare ciclului major de histerezis 101 IV.4.8. Curbele critice corespunzătoare curbelor FORC 102 IV.4.9. Curbele critice corespunzătoare curbelor SORC 104 IV.4.10. Curbele critice termice corespunzătoare procesului ZFC 105 IV.4.11. Curbele critice termice corespunzătoare procesului FC 106 IV.4.12. Curbele critice termice corespunzătoare procesului ZFCR 107 IV.4.13. Curbele critice termice corespunzătoare procesului TRM 107 IV.4.14. Curbele critice termice corespunzătoare procesului de relaxare magnetică 108

IV.5. Modelarea curbelor de magnetizare cu modelul PNM-PM2 109 IV.6. Efectul interacţiunilor în modelele cu barieră de energie 112 IV.7. Modelarea proceselor magnetice dependente de t prin utilizarea ∆E 114 IV.8. Studiul proprietăţilor magnetice asupra proceselor de magnetizare dependente de temperatură folosind barierele de energie 116 IV.9. Concluzii 118 Bibliografie 119

Concluzii generale 121

Diseminarea activităţii ştiinţifice 123

1

Introducere

Caracterizarea comportamentului magnetic al materialelor feromagnetice, în general, se face prin trei mari grupe de modele: cuantice, micromagnetice şi fenomenologice. Fiecare dintre acestea explică pe deplin unele caracteristici ale acestor materialelor, dar nu pot fi folosite ca modele generale. Noi am preferat să folosim ca instrument de lucru modelele fenomenologice de tip Preisach datorită eficienţei la evaluarea sistemelor formate dintr-un număr foarte mare de entităţi magnetice. Parametrii modelelor fenomenologice nu au un sens fizic direct, dar folosesc funcţii şi ipoteze fizice ce conduc la rezultate ce pot avea semnificaţie reală profundă.

Pentru a putea descrie complexitatea proprietăţilor mediilor feromagnetice particulate am prezentat aceste proprietăţi şi modelele dezvoltate până în prezent, cu scopul de a înţelege abordările originale din modelele dezvoltate de noi. Descrierea proprietăţilor acestor medii şi a proceselor de magnetizare statice şi dinamice a fost făcută în primul capitol al acestei lucrări prin reprezentarea evoluţiei în timp a magnetizaţiei, ca urmare a modificării unor parametrii de intrare (câmpul magnetic aplicat sau câmpul fluctuant). Cele mai importante procese dependente de câmpul aplicat studiate sunt: curba de primă magnetizare (FM), curba de magnetizare remanentă izotermă (IRM), ciclul majore de histerezis (MHL), ciclul majore de histerezis remanente (DCD), curbele de inversare de ordinul întâi (FORC-First Order Reversal Curves) şi curbele de inversare de ordinul al doilea (SORC-Second Order Reversal Curves), iar procesele dependente de temperatură considerate sunt curbele ZFC, FC precum şi curbele remanente ale acestor procese (ZFCR şi TRM).

În capitolul al doilea am făcut o prezentare generală a modelelor fenomenologice folosite la explicarea caracteristicilor magnetice ale sistemelor magnetice particulate. Principalul model fenomenologic al histerezisului este modelul Preisach clasic [1], care consideră interacţiunile printr-o distribuţie statistică (a câmpurilor de interacţiune), iar câmpul coercitiv, datorită neuniformităţilor entităţilor magnetice, este descris de o distribuţie statistică independentă de cea a câmpurilor de interacţiune (distribuţia de coercitivitate). Produsul celor două distribuţii dă distribuţia Preisach, care este caracteristică unui eşantion şi folosită în calculul magnetizaţiei sistemului. În acest tip de modele, sistemele sunt formate din particule monodomenice uniaxiale caracterizate de două stări de echilibru stabil, numit histeron.

Acest model nu poate să descrie cu acurateţe toate proprietăţile sistemelor magnetice reale, aşa încât, pentru a depăşi aceste limite, au fost dezvoltate diferite variante de modele. Un prim model dezvoltat este modelul Preisach cu deplasare [2], care consideră câmpul efectiv resimţit de o particulă ca fiind suma dintre câmpul aplicat, câmpul de interacţiune şi câmpul mediu. În acest model, câmpul de interacţiune depinde de starea magnetică a sistemului.

În urma observaţiilor experimentale a fost pusă în discuţie stabilitatea distribuţiei Preisach la modificarea câmpului aplicat subliniată în modelul Preisach cu varianţă

2

variabilă [3], iar cea datorată modificării temperaturii în modelul Preisach cu varianţă variabilă cu temperatura [4]. Mai mult, pentru a descrie mediile paternate, cu interacţiunii semnificative, a fost dezvoltat modelul PM2 (PM2-Preisach Model for Partterned media) [5], ce consideră o distribuţie bimodală după interacţiuni. Un alt inconvenient al modelului Preisach clasic este neglijarea efectelor datorate timpului şi temperaturii, care însă sunt descrise cu succes de modelele de tip Preisach–Nẻel [6]. Modelele descrise mai sus sunt modele fenomenologice de tip Preisach, care consideră doar comutările ireversibile ale magnetizaţiei fără a include reversibilitatea magnetizaţiei. Pentru descrierea sistemelor ce prezintă o componentă reversibilă semnificativă au fost dezvoltate o succesiune de modele (modelului Preisach generalizat-GPM [7], modelul DOK [8], VD1-2 [9], CHM [10]), care includ componenta reversibilă sub diferite ipoteze.

Un studiu despre comutările ireversibile şi comportamentul reversibil al magnetizaţiei, din materialele magnetice, este prezentat în Capitolul III al tezei, în care prezentăm un nou model, dezvoltat de noi, de integrare a componentei reversibile, folosind o distribuţie asimetrică a părţii reversibile ce depinde de starea magnetică a sistemului [11]. Această distribuţie este poziţionată pe prima bisectoare a planului Preisach, ca în diagramele FORC ale unor sisteme magnetice reale. Modelul dezvoltat consideră componenta reversibilă dependentă de starea magnetică a sistemului în aceeaşi manieră ca şi componenta ireversibilă din modelul PM2. Modelul este denumit GPM2-asimetric. O altă problemă ridicată în acest capitol este aceea de a găsi o tehnică de evaluare a proceselor reversibile şi cele ireversibile pentru un sistem magnetic real. Tehnica propusă de noi se bazează pe ipoteza că diagrama FORC, construită din curbele FORC măsurate în interiorul ciclului major de histerezis, conţine ambele componente (reversibilă şi ireversibilă) ale magnetizaţiei, iar diagrama SORC măsurată remanent (SORCR) conţine doar componenta ireversibilă, deoarece în lipsa câmpului componenta reversibilă poate fi considerată drept neglijabilă. Diferenţa dintre celor două magnetizaţii (FORC-SORCR) va da informaţii doar despre componenta reversibilă [12].

Metoda de evaluare a componentelor reversibile şi ireversibile se bazează pe caracterizarea diagramelor experimentale FORC, SORCR şi (FORC–SORCR) obţinute pe un mediu feromagnetic (mediu de înregistrarea comercial). Pentru a obţine caracteristicile diagramelor experimentale am construit cele trei diagrame din curbele FORC, SORCR şi (FORC–SORCR) utilizând diferite modele de tip Preisach. Modelele utilizate includ în mod diferit componenta reversibilă. De exemplu, modelele Preisach generalizat (GPM) [7] şi Preisach cu deplasare generalizat (GMPM) pot considera doar o distribuţie simetrică a componentelor reversibile. Dar o implementare a componentei asimetrice a reversibilităţii a fost făcută în modelul dezvoltat de noi (modelul Preisach generalizat pentru mediile paternate cu distribuţie reversibilă asimetrică, abreviat GPM2–asimetric) [11], deoarece doar acest tip de model incluse o dinamică a distribuţiei. Rezultatele obţinute cu acest model prezintă toate caracteristicile observate în diagramele experimentale (FORC–SORCR).

3

În Capitolul IV al tezei sunt prezentate modelele de tip Preisach-Néel cu bariere de energie dependente de câmpul magnetic aplicat. Prezentarea acestor modele se axează pe cele două mari grupe de dependenţe de h: liniară şi neliniară. Sistemele sunt considerate ca fiind formate din particule monodomenice uniaxiale de tip Stoner–Wohlfarth (SW) [13]. În sistemele bistabile energia unei particule are două poziţii de minim (stările de echilibru stabil) şi una de maxim (stare de echilibru instabil) şi este suma dintre energia de anizotropie şi energia de despicare de tip Zeeman. Diferenţa dintre energia maximă şi energia minimă a particulei este energia de barieră a particulelor, ce corespunde energiei unei particule pentru ca momentul magnetic să comute dintr-o poziţie de echilibru stabil în alta.

Dacă din dezvoltarea în serie a expresiei energiei de anizotropie este luat în considerare primul termen de ordin impar vom avea o barieră de energie de tip liniar [14], iar dacă ordinul este par, vom avea o barieră de tip neliniar [13].

Depăşirea barierei de energie se poate realiza prin aplicarea unui câmp extern sau prin activare termică. Activarea termică are loc dacă energia termică depăşeşte valoarea barierei de energie 0( ln( / ))BE K T t τ±∆ < . În schimb, dacă este îndeplinită condiţia de egalitate, a celor două energii, putem calcula curbele critice termice, care se reprezintă în planul Preisach prin linii de comutare, ce îl împart în regiunii asociate particulelor cu comportamente diferite [15]. Aceste curbe critice termice sunt elementul de bază al modelelor de tip Preisach–Nẻel, deoarece în această manieră se include efectul câmpului de fluctuaţii termice în modelele de tip Preisach.

Pentru a caracteriza cele mai importante procese de magnetizare dependente de câmp, timp şi temperatură am dezvoltat un model de tip Preisach–Nẻel (PNM-PM2) ce include ambele tipuri de bariere de energie şi foloseşte un singur set de parametrii de intrare. Acest model poate descrie un număr mare de procese de magnetizare dependente de câmp, timp şi temperatură. Capitolul se încheie cu prezentarea rezultatelor obţinute cu modelul PNM-PM2, precum şi o analiză comparativă ale acestora pentru cele două tipuri de barieră de energie [16].

În finalul lucrării sunt prezentate concluziile generale, punctând rezultatele obţinute cu cele două tipuri de modele, dezvoltate de noi (GPM2-asimetric şi PNM-PM2), ce au fost publicate în reviste de specialitate sau prezentate la conferinţe internaţionale sau naţionale.

Capitolul I Concepte de bază în procesele de magnetizare statice şi dinamice

Acest capitol are rolul de a defini principalele proprietăţi ale materialelor feromagnetice, în special a mediilor particulate feromagnetice, şi a proceselor de magnetizare statice şi dinamice; dependente de câmp, timp şi temperatură. Principalele procese de magnetizare sunt prezentate în ultima parte a acestui capitol, iar evoluţia

4

magnetizaţiei, a temperaturii şi câmpului aplicat este reprezentată prin diagrame pentru fiecare proces în parte.

Mediile nanoparticulate feromagnetice sunt caracterizate de o anizotropie medie ceea ce le recomandă pentru utilizarea ca medii de înregistrare magnetică. Aceste medii sunt formate din granulelor magnetice aranjarea în structurii magnetice şi oferă avantajul că unei celule, în mod ideal, îi corespunde un singur bit comparativ cu mediile de înregistrare magnetică clasică, unde un bit este format din sute de granule magnetice.

În tehnologie, mediile de înregistrare au cunoscut o evoluţie spectaculoasă, de-a lungul timpului propunându-se diferite medii şi moduri de înregistrare. La început au fost folosite mediile de înregistrare magnetică longitudinală, acum sunt propuse mediile de înregistrare magnetică perpendiculară, iar în viitor tendinţa este de a se folosi mediile de înregistrare paternate (bit patterned media).

În principiu, mediile feromagnetice sunt formate din aliaje policristaline de nichel, cobalt, crom sau platină. În mediile longitudinale, aceste aliaje sunt încorporate în filme magnetice subţiri, având diametrul mai mic de 10 nm ele comportându-se ca o particulă monodomenică ce are axa de uşoară magnetizare paralelă la planul filmului. În timpul procesului de înregistrare, micile regiuni magnetice (granulele) din film sunt magnetizate paralel sau antiparalel la această direcţie. Într-un mediu longitudinal, cu densitate mare de înregistrare, un bit este format din celule ce conţin aproximativ 100 de granule, iar micşorarea dimensiunii granulelor conduce la creşterea efectelor superparamagnetice. Suprimarea acestor efecte se poate face prin utilizarea de medii ce sunt caracterizate de o constantă de anizotropie ridicată, dar care implică creşterea stabilităţii termice, adică pentru a comuta este necesar un câmp mai mare. Un inconvenient al acestei soluţii este acela că dispozitivul (capul) de înregistrare, la scrierea în mediu, creează un câmp maxim ce este insuficient pentru a depăşi anizotropia. Pentru depăşirea acestor limite s-au dezvoltate alte tipuri de metode.

De exemplu, înregistrarea perpendiculară poate avea o limită a stabilităţii termice de cinci ori mai mare decât înregistrarea longitudinală [17]. Densitatea de înregistrare în acest tip de medii este de aproximativ 1Tb/inch2 la o înregistrare cu rata de transfer de 3Gb/s. O altă metodă propusă este cea de asistare termică cu ajutorul unui laser, care are rolul de a încălzi local materialul magnetic peste temperatura Curie şi apoi un câmp slab este folosit pentru a obţine comutarea monodomeniului (HAMR). Recent, s-a propusă pentru a extinde densitatea de stocare a informaţiei prin utilizarea mediilor paternate (bit patterned media), care prezintă avantajul că parametrii nu sunt modificaţi în timpul scrierii.

Un mediu de înregistrare paternat este format din şiruri regulate de elemente magnetice grupate în insule cu anizotropie magnetică uniaxială. Axa de uşoară magnetizare poate fi orientată paralel sau perpendicular la suprafaţa eşantionului. Ideal ar fi ca, fiecare element să poată să stocheze un bit. Granulele fiecărui element din mediu paternat sunt cuplate mult mai puternic decât în filmele magnetice subţiri, ceea ce duce la creșterea densităţii de particule din sistem. O analiză simplă arată că pentru un mediu

5

comercial ce prezintă o periodicitate a elementelor ordonate de 50nm, 25nm sunt elemente magnetice, iar 25nm sunt goluri (elemente nemagnetice), rezultând, astfel, o densitate de 100 Gigaparticule/inch2.

Necesitatea creşterii densităţii de înregistrare prin stocarea unei cantităţi de informaţie cât mai mari într-un spaţiu cât mai restrâns conduce la creşterea interacţiunilor dintre particule (domenii) şi limitează sistemul din punct de vedere fizic. Interacţiunile sunt definite ca suma câmpurilor resimţite de fiecare particulă datorită acţiunii celorlalte particule din sistem. În sistemele formate dintr-un număr foarte mare de particule este dificil de calculat câmpul de interacţiune printr-un model fizic, de aceea se foloseşte un model fenomenologic care evaluează acest câmp printr-o distribuţie statistică. În sistemele feromagnetice sunt definite două categorii de interacţiuni: interacţiuni statistice statice, datorate particulelor blocate, şi interacţiuni dinamice [18], ce apar între particulele cu un comportament superparamagnetic. La temperaturi mici, efectele interacţiunilor statistice statice sunt dominante [4], diminuându-se la creşterea temperaturii unde predomină interacţiunile dinamice.

Pentru ca un model ce include proprietăţile magnetice ale sistemului să fie realist trebuie să se descrie un număr cât mai mare de procese de magnetizare. În magnetism, aceste procese sunt demagnetizante şi magnetizante. Procesele demagnetizante sunt procesele în care are loc o scădere a valorii absolute a magnetizaţiei unui eşantion până în starea demagnetizată, adică până când statistic toate momentelor magnetice sunt orientate aleatoriu şi magnetizaţia se va putea considera zero ( 0)m = . Cele mai folosite metode experimentale pentru demagnetizarea unui sistem sunt: demagnetizarea termică, demagnetizarea în câmp magnetic alternativ (AC), demagnetizarea în câmp magnetic constant (DC) şi demagnetizarea natural.

În schimb, procesele în care valoarea absolută a magnetizaţiei creşte, până la valoarea magnetizaţiei de saturaţie a eşantionului, sunt procese de magnetizare. Aceste procese au un răspuns dependent de parametrii de intrare şi în unele cazuri de istoria evenimentelor. Procesele de magnetizare dependente de câmpul aplicat consideră ceilalţi parametrii constanţi, iar cele mai utilizate procese de acest tip sunt: curba de primă magnetizare (FM), ciclul major de histerezis (MHL), procesul de magnetizare remanentă izotermă (IRM), curbele de inversare de ordinul întâi (FORC) şi curbele de inversare de ordinul al doilea (SORC). Procesele pot depinde şi de alt parametru de intrare cum ar fi temperatura (în procesele: ZFC, FC, ZFCR şi TRM) sau timp (relaxarea magnetică) (Figura 1).

Figura 1 – Procese de magnetizaţie; MHL, curbele DCD, curba FM, curba IRM.

.

6

Fiecare proces de magnetizare poate evidenţia cu acurateţe doar anumite caracteristici, ceea ce le face utile la analiza sistemelor feromagnetice. De exemplu, curbele remanente sunt utilizate la analiza interacţiunilor din sistem sau a componentei reversibile a magnetizaţiei. De aceea, în continuare, am făcut o descriere a celor mai importante procese întâlnite în magnetism, punctând caracteristicile predominante. Cu scopul de a surprinde comportamentul dinamic din procesele de magnetizare am prezentat fiecare proces în funcţie de timp, chiar dacă relaxările sunt neglijate în procesul respectiv.

Capitolul II Modele fenomenologice de tip Preisach

În Capitolul II am prezentat variante de modele fenomenologice de tip Preisach dezvoltate până în prezent, pentru a putea înţelege diferitele abordări din modelele dezvoltate de noi.

Modelul Preisach clasic

Un important model fenomenologic cu histerezis a fost propus de Preisach [1], numit modelul Preisach clasic (CPM – Classic Preisach Model), a cărui fundamentare matematică a fost elaborată de Mayergoyz [8]. Modelul descrie foarte bine procesele de magnetizare pentru foarte multe materiale magnetice reale formate dintr-un număr foarte mare de entităţi magnetice, cărora le sunt asociate distribuţii statistice.

Ciclul de histerezis, pentru o particulă feromagnetică cu anizotropie uniaxială, în acest model este un ciclul rectangular (Figura 2), denumit histeron. Suma tuturor histeronilor particulelor din sistem este ciclul major de histerezis al sistemului.

În absenţa interacţiunilor, ciclul de histerezis este simetric faţă de originea sistemului de coordonate ( , )H m , iar cele două câmpuri de comutare, cel negativ ( )Hβ şi cel pozitiv ( )Hα , sunt identice. În sistemele cu interacţiuni ( )iH semnificativ histeronul se deplasează de-a lungul axei câmpului aplicat (Figura 2) cu un câmp de valoare egală cu iH , denumit câmp de deplasare ( )s iH H= − .

Figura 2 – Histeronul rectangular al unei

particule SW.

Figura 3 – Distribuţia Preisach în planul Preisach

de coordonate ( , )c ih h în CMP. Momentele magnetice ale fiecărei particule din sistem sunt asociate unui punct din

planul de coordonate ( , )H Hα β , format de câmpurile de comutare ale particulelor, denumit

7

planul Preisach. Asociind toate momentele magnetice ale particulelor din sistem cu punctele din plan, obţinem o distribuţie, denumită distribuţia Preisach (Figura 3).

Acest model prezintă avantajul că proprietăţile sistemului sunt reprezentate în planul Preisach. Particulele care au câmpuri de interacţiune identice dar coercitivităţi diferite se asociază cu linii paralele la a doua bisectoare a planului, iar dacă particulele au câmpurile de interacţiune diferite, dar coercitivităţi identice, se asociază cu linii paralele cu prima bisectoare a planului.

Modelul include câmpul coercitiv ( 2)c ch H= şi câmpul de interacţiune ( 2)i ih H= prin două distribuţii statistice independente: ( ) ( ) ( ),c i c c i ip h h K p h p h= , unde K este o constantă de normare. În figura 3, distribuţia câmpurilor de interacţiuni este proiectată în planul (hc=0, PCPM), iar distribuţia câmpurilor coercitive în planul (hi=1, PCPM).

Câmpurile de comutare se pot scrie: ( ) ( )/ 2; / 2c i sH H H H H H Hα β α β= − = − = − + , însă

pentru simplificare este convenabil să folosim un sistem de coordonate ( , )c ih h rotit cu 045 (Figura 4 (b)) faţă de sistemul de coordonate ( , )H Hα β .

(a) (b)

Figura 4 – Planul Preisach: în coordonate ( , )H Hα β (a) şi în coordonate ( , )c ih h (b). Regiunea gri deschis are aceeași semnificaţie fizică ca şi regiunea planului Preisach (gri închis).

În general, distribuţia Preisach este considerată ca produsul a două distribuţii Gauss:

( )2 2

02 2

( )1, exp exp2 2 2

c c ic i

c i c i

h h hp h h

h h h hσ σ σ σπ −

= − −

,

iar magnetizaţia sistemului se determină prin integrarea suprafeţei din planul Preisach: ( ) ( ),

C

m H P H H dH dHα β α βγ= ∫∫ ,

unde H este câmpul aplicat, C este regiunea triunghiulară a planului Preisach şi γ poate lua valoarea +1, dacă se integrează o regiune din planul Preisach corespunzătoare particulelor în starea „+” şi -1, dacă se integrează regiunea din starea „-”.

Dacă aplicam un câmp pozitiv H Hα β= , în planul Preisach, vor apărea două curbe critice (L1 şi L2) ce îl împarte în trei regiuni cu diferite semnificaţii fizice (Figura 5). Momentele magnetice asociate particulelor din regiunile „+” şi „-” au o singură orientare posibilă în raport cu direcţia câmpului aplicat, paralel sau antiparalel. Aceste particule nu trebuie sa treacă peste o barieră de energie pentru a ajunge la poziţia de echilibru deoarece au doar o singură poziţie de echilibru stabil, fiind suficientă modificarea câmpului pentru ca ele să comute. Particulele din regiunea de „memorie” au două orientări posibile ale momentului

8

magnetic (două poziţii de echilibrul stabil). În acest caz, starea momentului magnetic este determinată de „istoria” evenimentelor.

Mayergoyz introduce o teoremă în care stabileşte că pentru ca un sistem să poată fi descris de CPM sunt necesare şi suficiente două condiţii [19]. Aceste condiţii sunt proprietatea de ştergere şi cea de congruenţă.

a) Proprietatea de ştergere susţine că memoria sistemului nu este perfectă, nememorând toate valorile anterioare ale câmpului aplicat. Aceasta înseamnă ca dacă aplicăm un câmp mai mare, astfel încât sistemul să fie saturat, indiferent de valorile anterioare ale câmpului, acesta va şterge toate informaţiile date de câmpurile anterioare în regiunea de memorie. De fapt, toate câmpurile cu valoare absolută mai mare decât a câmpului extrem anterior vor şterge informaţiile din regiunea de memorie.

Figura 5 – Regiunile planului Preisach la h pozitiv

pentru Hα=Hβ. Figura 6 – MHL-ul care îndeplinesc

proprietate de congruenţă în CPM.

b) Proprietatea de congruenţă arată că toate ciclurile minore de histerezis care corespund aceloraşi valori extreme ale câmpului sunt congruente în sens geometric (Figura 6). Pe scurt, putem spune că toate ciclurile minore de histerezis sunt identice ca formă. Experimental doar proprietatea de ştergere este îndeplinită la probele magnetice reale.

Limite ale modelului Preisach clasic

Modelul Preisach clasic prezintă avantajul că descrie foarte bine procesele de magnetizare scalare şi statice în concordanţă cu datele experimentale, dar numai pentru sistemele cu interacţiuni slabe. Modelul Preisach scalar static are şi numeroase limitări: − câmpul de interacţiune este fix, câmpul resimţit de particulele vecine nu depinde de

schimbarea stării magnetice a sistemului (distribuţia Preisach este fixă în timpul proceselor de magnetizare);

− model unidimensional, momentele magnetice sunt orientate paralel la câmpul aplicat şi la axele de uşoară magnetizare ale particulelor;

− magnetizaţia magnetică nu se calculează în funcţie de starea magnetică a sistemului; − nu include procesele reversibile din sistem, ci doar cele ireversibile (magnetizaţia se

schimbă doar la comutarea momentelor magnetice ale particulelor);

9

− nu consideră magnetizaţia dependentă de viteza de variaţie a câmpului aplicat (neglijează efectele timpului şi a temperaturii asupra proceselor de magnetizare).

Un alt avantaj al acestui model este acela că se pot dezvolta variante de modele care să compenseze limitările modelul Preisach clasic.

Modelul Preisach cu deplasare (MPM – Moving Preisach Model)

Aşa cum am precizat mai sus, condiţiile din teorema lui Mayergoyz, ca un sistem să poată fi descris de modelul Preisach clasic, nu sunt îndeplinite în multe sisteme reale. Pentru a rezolva această neconcordanţă s-au dezvoltat mai multe variante de model de tip Preisach.

În primul rând, s-a pus în dezbatere dacă distribuţia Preisach este statistic stabilă [20]. În CPM, distribuţia este considerată independentă de parametrii de intrare – ieşire. Dacă analizăm această ipoteză, luând în calcul interpretarea fizică a distribuţiei, stabilitatea distribuţiei devine improbabilă. Ipoteza că asimetria histeronului rectangular al fiecărei particule este datorată câmpului creat de particulele vecine (câmpul de interacţiune), câmp ce nu depinde de starea magnetică a sistemului, presupune considerarea distribuţiei ca fiind independentă de parametrii de intrare – ieşire, lucru evident neadevărat. Simulările arată o dependenţă a câmpului de interacţiune de magnetizaţia sistemului.

În 1965, Della Torre [21] consideră câmpul efectiv (Hef) resimţit de fiecare particulă ca fiind o sumă dată de câmpul aplicat (H), de câmpul de interacţiune statică (Hi) creat în starea demagnetizată şi de cea a interacţiunilor de câmp mediu, definit printr-un termen (α) proporţional cu momentul magnetic (m) al eşantionului.

ef iH H H mα= + +

Câmpul suplimentar αm este echivalent cu deplasarea distribuţiei Preisach pe direcţia axei câmpului de interacţiuni. Modelele de tip Preisach ce iau în consideraţie interacţiunile de câmp mediu sunt denumite modele Preisach cu deplasare (MPM – Moving Preisach Model). În acest tip de model, distribuţia Preisach în stare demagnetizantă este o caracteristică a sistemului.

Modelul Preisach cu varianţă variabilă (VVPM – Variable variance in Preisach model)

Măsurătorile experimentale pentru un mediu particulat, fără interacţiuni de schimb între particule şi cu anizotropie uniaxială suficient de mare încât magnetizaţia să fie perpendiculară pe suprafaţa substanţei, au arătat că în starea de saturaţie dispersia interacţiunilor este mică în comparaţie cu cea din starea demagnetizată, unde varianţa câmpul de interacţiune este una foarte largă. Aceasta înseamnă că, pentru acest tip de materiale, interacţiunile variază cu magnetizaţia sistemului [3].

Considerând efectul interacţiunilor din modelul precedent şi cel descris mai sus putem afirma că distribuţia Preisach nu este stabilă în timpul proceselor de magnetizare ci:

- se deplasează în lungul axei interacţiunilor, exact cum este luată în calcul în modelul Preisach cu deplasare [22];

10

- se modifică câmpul de interacţiuni cu magnetizaţia (modelul Preisach cu varianţă variabilă) [3], unde apare o modificare a interacţiunilor de câmp mediu dar și a celor statice;

- variază cu temperatura [4] (modelul Preisach cu varianţă variabilă cu temperatura) deoarece distribuţia câmpului de interacţiune se modifică datorită schimbării raportului dintre interacţiunile dinamice [7] şi cele statice, cât și datorită modificării proprietăţilor intrinseci ale sistemului în jurul temperaturii Curie, unde dispare ordinea magnetică [23].

Modelul Preisach pentru medii paternate (PM2 – Preisach Model for Patterned Media)

Măsurători micromagnetice arată că pentru sistemele feromagnetice puternic corelate, cu interacţiuni semnificative, o singură distribuţie a câmpului de interacţiune nu este o aproximaţie bună. Pentru probele cu un grad mare de ordonare distribuţia după interacţiuni, mai ales în stare demagnetizantă, este o suprapunere a două distribuţii statistice (tip Gauss) cu aceeaşi valoare absolută a câmpului mediu, dar de semne contrare [5]. Amplitudinea celor două distribuţii depinde de starea magnetică a sistemului. Aceste ipoteze au fost implementate în modelul Preisach pentru medii paternate (PMPM) – Preisach Model for Patterned Media (sau abreviat modelul PM2), denumire datorată strânsei legături a semilărgimii distribuţiei câmpului de interacţiuni de starea magnetică a sistemului ca în mediile paternate.

În modelul PM2, distribuţia „Preisach” este formată dintr-o distribuţie a câmpurilor coercitive şi o distribuţie bimodală a câmpurilor de interacţiune:

( ) ( ) ( ) ( )( )2 ,0 ,,PM c i c c i i i m ip h h p h p h m p h= +

Distribuţia după interacţiuni este o suprapunere a două distribuţii, una datorată câmpul static de interacţiuni şi cealaltă câmpului mediu. Pentru o mai bună înţelegere am reprezentat distribuţiile în planul Preisach (Figura 7).

(a) (b) Figura 7 – Reprezentarea 3D a distribuţiei din modelul PM2 ca produs a distribuţiei câmpurilor

coercitive şi distribuţia bimodală a câmpurilor de interacţiune în planul Preisach; (a) 0m > şi (b) 0m <

Modele ce includ componenta reversibilă şi ireversibilă a magnetizaţiei

Modelele feromagnetice, pentru a deveni realiste, trebuie să includă ambele tipuri de procese întâlnite în sistemele reale: procesele ireversibile şi reversibile ale magnetizaţiei, deoarece în unele sisteme procesele reversibile nu pot fi neglijate. Acest lucru se poate

11

evidenţia prin simulări cu un model simplu, de tip Stoner-Wohlfarth [14], care presupune un sistem format din particule izolate cu momentele magnetice ale tuturor particulelor distribuite aleator în sistem, pentru care ciclul major de histerezis este nerectangular. Această modificare a ciclului major de histerezis se poate explica prin introducerea unei componente reversibile a magnetizaţiei, prin care se înţelege efectul creat de momentele magnetice ale sistemului care nu comută. Diferenţa dintre partea reversibilă şi cea ireversibilă se evidenţiază la variaţia momentului magnetic datorată modificării intensităţii câmpului. Variaţiile ireversibile se produc doar la câmpurile la care au loc comutării ale momentelor magnetice dintr-o poziţie de echilibru în alta; la celelalte valori ale câmpurilor, magnetizaţia ireversibilă nu variază, având ca rezultat un ciclul major de histerezis rectangular. În realitate, ciclurile de histerezis sunt nerectangulare, iar diferenţele dintre ciclul rectangular şi cel obţinut este pus pe seama proceselor reversibile.

Modelele de tip Preisach care includ componentele ireversibilă şi reversibilă sunt denumite modele generalizate [8]. Denumirea reflectă proprietatea acestei componente de a reveni exact la valoarea iniţială atunci când valoarea câmpului aplicat revine şi ea la valoarea iniţială.

Procesele de magnetizare ireversibile sunt de obicei asociate cu pierderea de energie când are loc comutarea momentelor magnetice dintr-o poziţie de echilibrul în alta [24]. Pe de altă parte, procesele reversibile sunt asociate cu rotirea momentelor magnetice sau dinamica pereţilor domeniilor magnetice fără să aibă loc comutarea. Procesele reversibile de magnetizaţie sunt procese cvasistatice. Componenta ireversibilă depinde de câmpul magnetic aplicat dar şi de istoria valorilor extreme ale câmpului, iar componenta reversibilă depinde doar de valoarea câmpului magnetic aplicat.

Măsurătorile experimentale ale ciclurilor majore de histerezis diferă ca formă pentru un număr mare de eşantioane, cel mai des se întâlneşte o înclinare a acestuia. Porţiunea ciclului de histerezis dintre magnetizaţia de saturaţie ( )sm şi cea remanentă ( )remm se consideră a fi dominată de componenta reversibilă a magnetizaţiei, în rest domină componenta ireversibilă a magnetizaţiei (Figura 8).

Figura 8 – Ponderea proceselor reversibile şi

ireversibile în magnetizaţia ciclului de histerezis

Figura 9 – Distribuţia „Preisach” reversibilă

şi ireversibilă din modelul Preisach generalizat

Un model de tip Preisach ce include o componentă reversibilă [8] consideră că reversibilitatea va introduce o distribuţie singulară ce deformează histeronul poziţionată

12

pe prima diagonală a planului Preisach (Figura 9) (modelul Preisach generalizat-GPM). Cele două distribuţii (reversibilă şi ireversibilă) sunt ponderate cu parametrul de rectangularitate ( / )s remS m m= . Componentele reversibile se pot include în aceeași manieră şi în celelalte modele de tip Preisach, modelele dezvoltate purtând denumirea de modele de tip Preisach generalizat.

În aceste modele, susceptibilitatea magnetică în punctele de inversare pentru o valoare dată a câmpului de inversare este aceeaşi indiferent de valoarea magnetizaţiei eşantionului din aceste puncte, lucru contrazis de rezultatele experimentale. Della Torre şi colaboratorii găsesc o corelaţie între cele două componente ale magnetizaţiei (reversibilă şi reversibilă). Introducerea acestei ipoteze în modelele de tip Preisach a fost realizată în diferite variante de modele: modelul DOK [9], modelul VD1-2 [10] şi modelul CMH [11].

Modelul Preisach – Néel

Considerarea efectului timpului şi temperaturii în modelele fenomenologice de tip Preisach, într-un mod fizic, a fost făcută de către Mayergoyz [25] şi Souletie [26], care preiau ideea fenomenului de relaxare prezentat de Néel în [27]. Aceste efecte sunt datorate câmpul termic al perturbaţiilor, denumit câmpul de vâscozitate termică

0( / ln( / ))T B sH K T VP τ τ= ⋅ , unde τ este timpul de relaxare şi 0τ timpul corespunzător frecvenţei de oscilaţie a perturbaţiei.

Pornind de la ideea că toate barierele de energie mai mici decât o anumită valoare, dependentă de timp şi temperatură, poate fi depăşită prin activare termică, Roshko [6] şi Stancu [7], au dezvoltat modele simple de tip Preisach care includ aceste efecte, prin considerarea părţii superparamagnetice a momentului magnetic total al sistemului.

Acest tip de model (denumit Preisach – Néel) a fost dezvoltat pentru a explica efectul temperaturilor finite şi a duratei experimentalului (t) asupra diagramelor Henkel. Modelul se bazează pe împărţirea planului Preisach, de către liniile de comutare, în regiuni cu diferite semnificaţii fizice. Aceste linii sunt obţinute din condiţia de activare termică.

În literatură, sunt cunoscute două tipuri de model Preisach – Néel. Modelul dezvoltat de Roshko care consideră o dependenţă liniară a barierei de energie de câmpul aplicat şi modelul cu bariere neliniară de energie implementat de Stancu şi Spinu [7] (unde bariera de energie este calculată cu modelul Stoner-Wohlfarth), în care liniile de comutare devin curbe. Acest model a fost extins prin considerarea varianţei distribuţiei Preisach datorită interacţiunilor dinamice [4].

Modelele de tip Preisach–Néel consideră sistemele formate din particule monodomenice de tip Stoner-Wohlfarth (SW) [14] cu două stări energetice, în care axele de uşoară magnetizare ale particulelor sunt paralele între ele şi paralele la direcţia câmpului aplicat. În modelul Preisach clasic momentul magnetic al fiecărei particule este asociat cu un punct din planul Preisach, în care axele sistemului de coordonate sunt câmpurile de comutare (Figura 2); în schimb, în modelul Preisach-Néel unui singur punct

13

(unui moment magnetic) i se asociază o barieră de energie cu două poziţii de echilibru chiar şi în lipsa câmpului aplicat (Figura 10).

Figura 10 – Histeronul (a), punctul din planul Preisach asociat histeronului (b) şi (c) bariera de energie cu două poziţii de echilibru stabil şi o poziţie de echilibru instabil asociată histeronului.

Acest model extinde formalismul din modelul clasic incluzând fluctuaţiile termice [28] în care temperatura şi câmpul sunt dependente de răspunsul magnetic al sistemelor superparamagnetice reale, formate din particule fine şi ultrafine.

Capitolul III Componenta reversibilă a magnetizaţiei în modelele fenomenologice

În acest capitol am prezentat modelul scalar de tip Preisach, dezvoltat şi implementat de noi, ce include o componentă reversibilă asimetrică, poziţionată pe prima diagonală a planului Priesach dependentă de starea magnetică [5] şi o tehnică de evaluarea a componentei reversibile şi ireversibile a magnetizaţiei, bazată pe analiza diagramelor experimentale FORC, SORCR şi (FORC-SORCR) [13].

Dacă selectăm punctul 0H = de pe fiecare curbă SORC (valoarea magnetizaţiei remanente a curbei SORC) vom obţine un set de date, similare setului FORC. Noi identificăm acest set ca „SORC remanent” (SORCR) deoarece, acest set de curbe acoperă ciclul de histerezis remanent în acelaşi mod cum FORC-ul acoperă suprafaţa ciclului de histerezis măsurat în prezenţa câmpului extern.

Dacă luăm în considerare ipoteza că toate magnetizaţiile SORCR măsurate, în absenţa câmpului aplicat, au o componentă reversibilă neglijabilă în magnetizaţia sistemului; înseamnă că, în aceste curbe, vom avea doar informaţii despre componenta ireversibilă, însă curbele FORC vor includ ambele componente ale magnetizaţiei. Logic, diferenţa dintre datele FORC şi SORCR, în fiecare stare magnetică, va da o imagine completă a proceselor de magnetizare reversibilă în corelare cu procesele de magnetizaţie ireversibilă şi a interdependenţei dintre cele două componente.

În [13], am analizat capacitatea modelelor de tip Preisach de a reproduce caracteristicile tipice observate în diagrama (FORC-SORCR). În această analiză, parametrii de intrare ai modelul Preisach clasic, folosiţi la simularea curbelor FORC şi SORCR sunt identificaţi cu o tehnică experimentală. Curbele FORC sunt măsurate prin schimbarea

14

sensului câmpului magnetic, plecând de pe ramura descendentă a ciclului major de histerezis, care va creşte până la saturaţie şi oferă informaţii din interiorul ciclului de histerezis. Curbele de magnetizaţie SORC acoperă suprafaţa dintre FORC şi MHL. Magnetizaţia SORC remanentă depinde şi de cele două valori ale câmpului de inversare

1 2( , , 0)RSORC r rm H H H= = .

Metode experimentale pentru determinarea parametrilor mediilor feromagnetice

Determinările experimentale ale curbelor FORC şi SORC, pe un mediu de înregistrare comercial,au fost făcute folosind un sistem Vibrating Sample Magnetometer (Dual system AGM/VSM MicroMag 2900/3900 produs de Princeton Measurement Co.) din laboratorul centrului de excelenţă CARPATH. Sistemul Vibrating Sample Magnetometer (VSM - magnetometrul cu probă vibrantă) permite măsurarea magnetizaţiei unei eşantion care vibrează cu o frecvenţă dată, într-un câmp magnetic uniform, prin metoda inducţiei.

Măsurătorile pentru mediu de înregistrare comercial au fost făcute în secvenţa de câmp ( 5 kOe, 5 kOe)H = + − , iar magnetizaţia de saturaţie pozitivă pentru acest tip de probă este

de 0,119 emu. Curbele FORC au fost măsurate plecând de pe ramura descendentă a ciclului major de histerezis (MHL) schimbând sensul câmpului pentru seturi de câmpuri de primă inversare 1rH (Figura 11 (a)). Valoarea câmpului de inversare 1rH scade cu pasul

1 100OerH∆ = , iar la măsurarea magnetizaţiei FORC am crescut câmpul aplicat, de la 1rH până la valoarea maximă, cu pasul de 50OeH∆ = .

Curbele SORC au fost măsurate plecând de pe curba FORC şi schimbând sensul câmpului pentru un set de câmpuri de a doua inversare 2rH (Figura 11 (a)). Creşterea valorii câmpului de a doua inversare s-a făcut cu pasul 2 50OerH∆ = , iar magnetizaţia a fost măsurată pentru secvenţe de câmpuri cu pasul 50OeH∆ = în intervalul 2 1( , )r rH H . Magnetizaţia dată de diferenţa celor două componente ( )

RFORC SORCm − a fost calculată folosind magnetizaţiile celor două seturi de curbe măsurate. Rezultatele experimentale sunt reprezentate în 2rH (Figura 11 (b)).

(a) (b) Figura 11 – Curbele FORC (liniile gri) şi SORCR (liniile negre) (a) şi ( )

RFORC SORCm − (b) - mediu de înregistrare.

15

Distribuţia FORC este definită ca derivata mixtă a unui set de date FORC [29] şi printr-o cale similară am calculat distribuţia SORCR, definită ca o derivată mixtă a unui set de date SORCR:

( ) ( )21

11

12

FORC rFORC r

r

m H ,HH ,H

H Hρ

−∂= −

∂ ∂(FORC); ( ) ( )2

1 21 2

1 2

12

R

R

SORC r rSORC r r

r r

m H ,HH ,H

H Hρ

−∂= −

∂ ∂(SORCR)

Diagrame bidimensionale (2D) ale curbelor FORC şi SORCR sunt reprezentate ca linii de contur ale distribuţiilor în planul 1( , )rH H , respectiv 2 1( , )r rH H .

Diagrama FORC Diagrama SORCR Diagrama (FORC-SORCR)

Figura 12 – Rezultate experimentale – mediu de înregistrare comercial.

În diagrama FORC, a datelor experimentale din Figura 11, se observă prezenţa a două regiuni clar distincte, corespunzătoare distribuţiilor statistice ireversibile şi reversibile (Figura 12). Distribuţia componentei ireversibile (I) este localizată pe diagonala r1H H= − , iar cea a componentei reversibile (R) pe prima diagonala r1H H= a planului, reprezentată în diagrama FORC din Figura 12 printr-o funcţie revf , [30].

În diagrama SORCR construită pentru măsurătorile experimentale corespunzătoare se regăseşte numai regiunea corespunzătoare componentei ireversibile (I) (Figura 12), iar diagrama (FORC-SORCR) obţinută ca o derivată mixtă, a datelor din Figura 11 (b) [31], prezintă pe lângă distribuţia reversibilă clasică încă alte trei regiuni distincte (Figura 12). Una din aceste regiuni adiţionale, din diagrama (FORC-SORCR), este dată de o distribuţie negativă situată lângă distribuţia reversibilă clasică (R1) şi o pereche de regiuni, una ca rezultat a unei distribuţii pozitive (R2) şi alta a unei distribuţii negative (R3), situate de-a lungul celei de a doua bisectoare a planului Preisach, în aceeaşi regiune ca şi distribuţia ireversibilă.

Un alt punct dezvoltat în teză este metoda experimentală FORC de identificare a parametrilor de intrare din modelele fenomenologice.

Implementarea modelului cu distribuţie reversibilă asimetrică

Prin metoda de identificare non-parametrică din diagrama FORC se obţine o distribuţie asimetrică, faţă de originile sistemului de coordonate. Chiar dacă sursa fizică ce cauzează asimetria distribuţiei reversibile nu este legată de interacţiunile magnetice, dintre histeroni, ci doar de cuplajul dintre distribuţie şi starea magnetică a sistemului, noi am folosit o idee asemănătoare cu scopul de a descrie dinamica distribuţiei reversibile în

16

timpul procesului de magnetizaţie. Asemănător procedurii din modelul PM2 dacă notăm cu m valoarea curentă a magnetizaţiei normate la valoarea de saturaţie. Această distribuţie reversibilă se poate scrie ca:

( ) ( )1 12 2rev rev

m mf H f H+ −+ − .

Curba FORC Diagrama FORC

Figura 13 – Rezultatele simulate cu model - distribuţie reversibilă de tip PM2 (GPM2-asimetric)

Folosind această distribuţie reversibilă modificată, într-un model de tip Preisach, alături de distribuţia ireversibilă identificată din datele experimentale în simulări cu GPM2 am obţinut date în concordanţă cu datele experimentale (Figura 13). Deşi diagrama FORC prezintă regiuni negative în apropierea diagonalei rH H= simetria curbei de magnetizaţie din MHL este corect reprodusă cu modelul dezvoltat de noi.

Evaluarea componentei reversibile şi ireversibile în procesele cu histerezis folosind curbele de magnetizaţie FORC şi SORCR

Cu scopul de a studia caracteristicile observate în diagrama experimentală (FORC-SORCR) am simulat datele experimentale cu trei modele diferite:

1. modelul Preisach generalizat (GPM) [8]; 2. modelul Preisach cu deplasare generalizat (GMPM) [32]; 3. modelul Preisach pentru medii paternate generalizat [5], [33].

O primă etapă în obţinerea caracteristicilor din diagrama experimentală (FORC-SORCR) este verificarea ipotezelor propuse. Aceasta implică simulării folosind modelele descrise mai sus în care am folosit doar componenta ireversibilă (CPM, MPM şi PM2). Aşa cum ne aşteptam, diagramele FORC şi SORCR pentru modelele doar cu parte ireversibilă sunt identice, iar diagrama (FORC-SORCR) nu prezintă nici o regiune din cele descrise mai sus.

În modelele GPM şi GMPM distribuţia reversibilă simetrică ( ( ))rev rp h este centrată pe originile sistemului de coordonate. Însă, modelul GPM2 prezintă avantajul că poate folosi ambele tipuri de distribuţii reversibile: simetrică (GPM2) şi asimetrică, deoarece o componentă asimetrică poate fi introdusă numai într-un mod dinamic. În acest model componenta reversibilă îşi schimbă semnificativ forma, ceea ce influenţează diagramele FORC şi (FORC-SORCR). Toate caracteristicile din diagrama experimentală (FORC-SORCR)

17

sunt obţinute numai cu acest model dinamic putând explica atât forma lui revf cât şi cele trei regiuni (R1, R2 şi R3) (Figura 14).

GPM GMPM GPM2-asimetrică

Figura 14 – Diagramele (FORC-SORCR) simulate cu modele de tip Preisach generalizat.

Capitolul IV Evaluarea curbelor critice termice de tip Néel în procesele de magnetizare

Ultimul capitol al tezei este dedicat studiul barierelor de energie în modele de tip Preisach-Néel. Modele ce fac parte dintre modelele fenomenologice ce includ efectul relaxării magnetice şi a temperaturii. Aceste efecte sunt incluse în model prin considerarea unui sistem feromagnetic în care fiecare particulă este caracterizată de două stări de echilibru stabil şi o stare de echilibru instabil, despărţite de o barieră de energie dependentă de câmpul aplicat. Înălţimea barierei de energie este dată de diferenţa dintre energia maximă corespunzătoare poziţiei de echilibru instabil ( )mE θ şi energia corespunzătoare poziţiilor de echilibru stabil ale vectorului magnetizaţie ( )E θ± .

Dependenţa de câmpul aplicat a barierei de energie în modelul Stoner-Wohlfarth

Dependenţa barierei de energie de câmpul aplicat analizată în acest capitol este de două tipuri: liniară şi neliniară, deoarece doar acestea au semnificaţii fizice în modelul nostru.

Bariera de energie calculată cu modelul Stoner-Wohlfarth prezintă o dependenţă neliniară de câmpul aplicat (Figura 15), iar energia totală a unei particule este:

20

nl nlsE K V cos M VH cosθ µ θ= − −

unde nlK este constanta de anizotropie pentru bariera neliniară de energie, θ unghiul dintre câmpul aplicat şi axa de uşoară magnetizare, 0µ permeabilitatea magnetică a vidului, sM magnetizaţia de saturaţie a particulei feromagnetice considerate şi H vectorul câmpului aplicat, iar V este volumul particulei. Pentru bariera neliniară de energie câmpul de anizotropie ( )nl

KH se poate defini: 02nl nlK sH K / Mµ= .

Bariera de energie este diferenţa dintre energia particulei în starea de echilibru instabil şi cel stabil:

18

( ) ( ) ( )2

1nl nl nl nl nl nlm m K nl

K

HE H , E H , E H , K VH

θ θ θ± ± ±

∆ = − = +

.

Bariera liniară de energie

Pentru a găsi o semnificaţie fizică pentru bariera liniară de energie (Figura 16) am făcut calculul analitic al acesteia, prin dezvoltarea în serie Taylor a expresiei energiei de anizotropie, din care am considerat doar primul termen al dezvoltării aşa cum se propune în [34]. Forma analitică a expresiei barierei liniare de energiei este:

( ) { }( )0, 1l l l l lm l

K

HE E E K VH

θ π±∆ = − = ± ,

Figura 15 – Barieră neliniară de energie.

Figura 16 – Barieră liniară de energie.

iar expresia câmpului de anizotropie de tip liniar ( )lKH este definită de relaţia: 0/l l

K SH K Mµ= .

Curbele critice termice în modelul Preisach – Néel

Depăşirea barierelor de energie ale particulelor din sistemele feromagnetice se poate face prin activare termică ( )

0( ln( / ))nBE K T t τ±∆ < [35], energia termică sau mai riguros spus

energia câmpului de fluctuaţii termice (datorat temperaturii T sau/și duratei experimentului t), impune momentelor magnetice ale particulelor să comute spontan. Plecând de la această condiţie se definesc ecuaţiile curbelor critice termice care diferă ca formă pentru cele două tipuri de bariere de energie. În cazul neliniar curbele critice sunt ramurile a două parabole care împart „regiunea de memorie” a planul Preisach în patru regiuni cu semnificaţie fizică diferită (Figura 17). Regiunea 1 corespunde particulelor cu un comportament superparamagnetic, cele din regiunea 2 şi 3 sunt asociate particulelor cu o singură poziţie de echilibru (în starea „+” şi respectiv „+”), iar regiunea 4 corespunde particulelor blocate.

Ecuaţia curbelor critice termice pentru cazul neliniar se scrie ( ) 22nl nl

c s c Th h h h h ± − = , iar

pentru cel liniar ( )lc s Th h h h± − = . Curbele critice termice în cazul dependenţei liniare sunt

linii perpendiculare ce împart planul Preisach. Uzual în modelul Preisach-Néel se utilizează sistemul de coordinate ( , )c sh h sau ( , )c ih h ,

deoarece modelele se implementează mai uşor (Figura 17 (b)).

19

(a) (a) Figura 17 – Curbele critice termice pentru ambele bariere de energie în planul Preisach, la h pozitiv,

în sistemul de coordonate ( , )H Hα β (a) şi ( , )c sh h (b) (modelul PNM).

Configuraţia curbele critice în procesele de magnetizare

În modelele de tip Preisach–Néel, procesele de magnetizare sunt descrise prin curbele critice termice. Modificarea parametrilor de intrare au ca rezultat deplasarea curbelor critice termice în planul Preisach. Câmpul aplicat va deplasa regiunea superparamagnetică în lungul axei câmpului de interacţiune, iar creşterea timpului şi temperaturii au acelaşi efect, surprins în configuraţia curbelor critice termice prin deplasarea acestora astfel încât regiunea superparamagnetică să crească.

Pentru a înţelege reprezentarea curbelor critice termice în plan am reprezentat în acest rezumat diagrama procesului SORC, care este un proces dependent de câmp, iar modificarea curbelor este indicată prin săgeată. Curbele critice termice pentru un punct de pe curba SORC la un câmp h este reprezentat în (Figura 18) prin linii îngroşate. Prin linii discontinue este schiţată poziţia pentru un punct FORC la câmpul hr2 şi prin linii punctate pentru un punct hr1 de pe ciclul major de histerezis. De fapt, acesta este şi motivul pentru care am ales reprezentarea diagramei curbei SORC în acest rezumat, deoarece poate fi redus cu uşurinţă la diagrama curbei FORC sau MHL.

Dintre procesele de magnetizare prezentate în teză am ales să prezint şi un proces dependent de temperatură (Figura 19), procesul TRM. În diagrama TRM prin linii punctate este reprezentat configuraţia curbelor critice termice la un câmp h, care este un punct de pe diagrama curbei FC.

(a) (b) Figura 18 – Diagrama curbelor critice termice ale unei bariere liniare (a) şi neliniare (b) de energie în

planul Preisach de coordonate ( , )c sh h pentru un punct de pe curba SORC ascendentă.

20

(a) (b) Figura 19–Curbele critice termice ale unei bariere liniare (a) şi neliniare (b) de energie-procesul TRM

(T=ct).

Modelarea curbelor de magnetizare cu PNM-PM2

Modelul PNM-PM2 dezvoltat şi implementat de noi este un model fenomenologic de tip Preisach-Néel care foloseşte ipoteza distribuţiei bimodale a câmpurilor de interacţiune. Acest model se poate folosi în sistemele cu interacţiuni semnificative, cum ar fi mediile feromagnetice particulate, şi consideră dependenţa proceselor de magnetizare de câmp, timp sau temperatură. Dezvoltarea acestui model este impusă de condiţia de creştere a densităţii de înregistrare care implică creşterea interacţiunilor dintre particule şi a ponderii particulelor cu un comportament superparamagetic în sistem. Modelul prezintă avantajul că fiecare regiune a planului Priesach, delimitată de curbele critice termice, are o semnificaţie fizică.

Aşa cum am precizat anterior, modelul descrie un număr mare de procese de magnetizare folosind un singur set de parametrii de intrare. Parametrii identificaţi din diagramele experimentale FORC prin metoda folosită în capitolul III.

Pentru simularea principalelor curbe de magnetizare am folosit parametrii de intrare corespunzători unei probe virtuale, caracterizată de o distribuţie a câmpurilor coercitiv cu semilărgimea de 00.25 ( )c K c Kh h h hσ = ≈ , o distribuţie a câmpurilor de interacţiune de

0.13i Kh hσ = şi 0 0.08i Kh h= . Curbele de magnetizare simulate cu modelul PNM-PM2 cu barieră liniară şi neliniară de

energie sunt prezentate în continuare. Procesele de magnetizare dependente de câmp (curbele: FM, IRM, MHL, DCD, FORC şi SORC) au fost simulate pentru temperatura de

200( . .)T a u= şi câmpul aplicat a fost normat la câmpul de anizotropie ( )KH . În Figura 20 (a) sunt reprezentate curbele FM pentru cele două bariere, iar în Figura 20 (b) curbele FM remanente (curbele IRM).

Ciclul major de histerezis şi ciclul major de histerezis remanent (curba DCD) pentru cele două tipuri de bariere au alura din Figura 21 (a), respectiv Figura 21 (b), iar cu scopul de a observa particularităţile din interiorul ciclului major de histerezis am simulat curbele FORC pentru bariera liniară de energie (Figura 22 (a)) şi bariera neliniară de energie (Figura 22 (b)).

21

(a)

(b)

Figura 20 – Curba FM (a) şi IRM (b) simulate cu modelul PNM-PM2 pentru cele două bariere de energie.

(a)

(b)

Figura 21 – Ciclul major de histerezis (MHL) (a) şi ciclul major de histerezis remanent (DCD) (b) simulate cu modelul PNM-PM2 pentru cele două bariere de energie.

(a)

(b)

Figura 22 – Curbele FORC simulate cu modelul PNM-PM2; (a) barieră liniară şi (b) neliniară de energie.

Aspectele curbelor cuprinse între o curbă FORC şi ciclul major de histerezis sunt schiţate printr-un set de curbe SORC (Figura 23) simulate la un câmp de primă întoarcere

1 0,9r kH H= − .

22

(a)

(b)

Figura 23 – Curbele SORC simulate cu modelul PNM-PM2; (a) barieră liniară şi (b) neliniară de energie.

(a)

(b)

Figura 24 – Simulării ale curbelor FC (a) şi TRM (b), cu modelul PNM-PM2 pentru cele două tipuri de bariere de energie, la două câmpuri diferite ( 0.025 Kh h= şi 0.05 Kh h= ).

Curbele de magnetizare dependente de temperatură au fost simulate în PNM-PM2 pentru două câmpuri diferite ( 0,025 kH H= şi 0,05 kH H= ). Forma curbelor FC (Figura 24 (a)) şi a curbelor FC remanente (curbele TRM) (Figura 24 (b)) nu diferă în mod semnificativ pentru acelaşi set de parametrii. Curbele ZFC (Figura 25 (a)) şi ZFCR (Figura 25 (b)) simulate cu cele două tipuri de modele (barieră liniară şi neliniară de energie) diferă doar pentru temperaturi mai mici decât temperatura de blocare ( )blT .

Curbele de relaxare simulate cu modelul PNM-PM2 la două temperaturi diferite ( 100( . .)T a u= şi 300( . .)T a u= ) sunt prezentate în Figura 26. În procesele de magnetizare timpul şi temperatura au aceeaşi influenţă asupra magnetizaţiei.

(a) (b) Figura 25 – Simulării ale curbelor ZFC (a) şi ZFCR (b), cu modelul PNM-PM2 pentru cele două tipuri de

bariere de energie, la două câmpuri diferite ( 0.025 Kh h= şi 0.05 Kh h= ).

23

Figura 26 – Curba de relaxare magnetică simulată, cu modelul PNM-PM2 pentru cele două tipuri de

bariere de energie, la câmp 0.25 Kh h= − şi două temperaturii diferite ( 100( . .)T a u= şi 300( . .)T a u= ).

Analizând curbele de magnetizare simulate cu modelul PNM-PM2 constatăm o diferenţă între rezultatele obţinute cu modelul cu barieră liniară de energie şi cel cu barieră de energie neliniară. O explicaţie fizică a acestor diferenţe va fi prezentată şi argumentată în următoarea secţiune a acestui capitol.

Efectul interacţiunilor în modelele cu barieră de energie

În general, modelele fenomenologice presupun un număr mare de parametrii de intrare, fiecare parametru având un interval în care poate varia fără a modifica răspunsul sistemului. Pentru a stabili valorile acestor parametrii trebuie ca aceștia să fie identificaţi din curbele experimentale.

Modelul fenomenologic de tip Preisach-Néel (PNM-PM2), care include ambele tipuri de barieră de energie, prezintă avantajul că foloseşte un singur set de parametrii de intrare pentru un număr mare de procese de magnetizare. Unul dintre aeştia parametri este câmpul de vâscozitate termică, definită ca: /T B Sh K T P V= , iar pentru simplificare folosim notaţia: / ( )BK T KVλ = , acesta este un parametru adimensional proporţional cu temperatura.

La evaluarea efectului câmpului de fluctuaţii termice, pentru cele două bariere de energie, am folosit un eşantion virtual cu interacţiuni slabe, având distribuţia câmpului coercitiv 00.25 ( )c K c Kh h h hσ = ≈ , de tip Gauss.

Simularea ciclurilor majore de histerezis pentru ambele tipuri de barieră obţinute prin integrarea regiunilor planului Preisach, delimitate de curbele critice termice la 0λ = , au fost comparate cu ciclul majore de histerezis obţinut cu integrala Everett. Cele trei seturi de cicluri majore de histerezis obţinute sunt identice (Figura 27). Această analiză are ca scop definirea parametrilor pentru modelele cu barieră.

Determinarea efectului câmpului de fluctuaţii termice a fost făcută prin analiza variaţiei câmpului coercitiv al ciclului major de histerezis la creşterea temperaturii sistemului. Mediind efectul temperaturii se observă o scădere exponenţială a lui ch pentru ambele tipuri de bariere de energie (Figura 28).

24

Figura 27 – Ciclurile majore de histerezis identice, obţinute cu trei modele diferite. Modelul Preisach–

Néel cu barieră de energie de tip linear, nelinear şi modelul Preisach clasic la 0λ = .

Figura 28 – Dependenţa ch de T pentru cele două tipuri de barieră de energie.

Câmpul coercitiv al sistemului variază diferit pentru cele două tipuri de bariere de energie, însă bariera neliniară de energie are o scădere mai rapidă, care se justifică prin considerarea diferită a interacţiunilor în model. Diferenţa dintre cele două bariere de energie poate fi explicată prin includerea în modelul liniar a interacţiunilor magnetostatice şi a celor datorate influenţei pereţilor domeniilor particulelor individuale. Argumentul principal reiese din condiţia impusă câmpurilor de comutare din cazul liniar de a fi similare celor din cazul neliniar. Aceasta poate fi îndeplinită doar dacă modelul liniar include şi interacţiunile de schimb, obţinute la deplasarea pereţilor domeniilor.

Pentru a verifica ipoteza de mai sus, într-un model fizic neliniar [15] s-a adăugat la interacţiunile magnetostatice şi interacţiunile de schimb. Simulările au fost făcute la creşterea constantei de cuplaj hJ, definită ca normarea energiei interacţiunilor de schimb la energia de anizotropie, în care se observă că pierderile de energie (energia de disipare) din sistem sunt comparabile pentru cele două tipuri de barieră.

În modelele în care interacţiunile de schimb nu pot fi luate în consideraţie în mod direct, cum ar fi modelele de tip Preisach, folosirea barierei liniare de energie este o soluţie.

Modelarea proceselor magnetice dependente de timp prin utilizarea barierelor de energie

Procesele magnetice din sistemele feromagnetice cu două poziţii de echilibru sunt dependente de timp. Influenţa timpului este observată la tranziţia dintr-un minim local în

25

altul, ce conduce sistemul la un echilibru termic. Timpul necesar depăşirii barierei de energie ( )E±∆ la o temperatură T este 0 exp( / )Bt E K Tτ ±= −∆ , unde 0τ este timpul corespunzător frecvenţei câmpului fluctuant, cu valoarea tipică pentru sistemele reale în intervalul 12 9[10 10 ]s− −÷ .

Figura 29 – Relaxările magnetice izoterme ( 1.0)λ = modelate pentru un sistem cu interacţiuni slabe la

diferite câmpuri ( 0.25 , 0.125 , 0.00 , 0.125 , 0.25 )K K K K Kh h h h h h h h h h= − = − = = = .

Pentru a evidenţia evoluţia sistemelor feromagnetice am modelat în (Figura 29) efectul relaxării magnetice izoterme ( 1.0)λ = la diferite câmpuri aplicate în sistemele cu interacţiuni slabe ( 0.25 , 0.125 , 0.00 , 0.125 , 0.25 )K K K K Kh h h h h h h h h h= − = − = = = . Numărul de particule ce tranzitează bariera de energie, într-un timp dat, diferă pentru cele două tipuri de barieră de energie.

Curbele de relaxare obţinute cu două modele PNM diferă de la un tip de barieră la altul, dar acestea coincid în două cazuri: pentru relaxările în câmp nul ( 0.0 )Kh h= , după un timp suficient, şi la temperaturi mici. Diferenţa dintre ele este datorată componentei dinamice a interacţiunilor întâlnită în comportarea superparamagnetică.

Dinamica magnetizaţiei în timp este definită prin rata de relaxare ( ) /S m t t= −∂ ∂ . Aceasta a fost analizată prin evaluare lui S pentru fiecare curbă de relaxare care prezintă un maxim la un timp dat. Timpul pentru care S are valoarea maximă descreşte exponenţial cu creşterea temperaturii pentru ambele tipuri de barieră şi indiferent de tipul de interacţiune din sistem.

Pentru un sistem cu interacţiuni slabe, maximul ratei de relaxare, al fiecărei curbe de relaxare izotermă în lipsa câmpului aplicat, are o dependenţă lineară cu temperatura şi coincide pentru ambele tipuri de barieră (Figura 30).

Figura 30 – Dependenţa maximul lui S de T, modelată pentru un sistem cu interacţiuni slabe.

26

Pentru ca modelul să fie realist este nevoie să considere câmpul de interacţiune dintre particulele sistemului, acestea sunt incluse în model printr-o distribuţie a câmpurilor de interacţiune ( ( ))ip h . Sistemul considerat în acest studiu este format din particule cu interacţiuni semnificative; descrise de o semilărgime a distribuţ iei câmpului de interacţiune de 0.20i Kh hσ = şi aceeaşi distribu ţie a câmpului coercitiv ca pentru sistemul descris anterior.

În Figura 31 este prezentată dinamica lui S pentru relaxării izoterme în câmp aplicat 0.25 Kh h= − , ale unui astfel de sistem, utilizând modelul PNM-PM2 cu diferite bariere de

energie. Reprezentarea maximului ratei de relaxare al fiecărei curbe de relaxare ca o dependenţă de temperatură este liniară. Panta acestei dependenţe este mai semnificativă pentru rezultatele obţinute cu modelul cu barieră liniară de energie (Figura 32).

(a)

(b)

Figura 31 – Rata de relaxare pentru un eşantion cu interacţiuni semnificative în câmp aplicat 0.25 Kh h= − simulate cu modelul PNM-PM2; barieră liniară (a) şi neliniară (b) de energie.

(a)

(b)

Figura 32 – Maximul ratei de relaxare simulat cu modelul PNM-PM2 cu bariere de energie (sistem cu interacţiuni) pentru relaxării în câmp aplicat 0.25 Kh h= − (a) şi 0.25 Kh h= (b).

Simulările numerice arată că dinamica relaxării este guvernată de legea Arrhenius pentru activarea termică în modelele de tip Preisach dependente de timp. Rezultatele diferite obţinute în cele două modele sunt datorate evaluării neunitare a câmpurilor de interacţiune în fiecare model. Pentru simularea proceselor de magnetizare a sistemelor feromagnetice nanoparticulate utilizând modelele fenomenologice de tip Preisach-Néel este de preferat folosirea barierei liniare de energie, deoarece include interacţiunile într-un mod mult mai realist.

27

Studiul proprietăţilor magnetice asupra proceselor de magnetizare dependente de temperatură folosind barierele de energie

Cele mai semnificative procesele de magnetizare dependente de temperatură sunt ZFC, FC şi ZFCR, TRM ca procese remanente. Acestea pot oferi informaţii despre comportamentul superparamagnetic al eşantionului, temperatura de blocare, distribuţiile anizotropilor şi interacţiuni.

În modelul cu barieră liniară de energie maximul magnetizaţiilor curbelor dependente de temperatură se întâlneşte la temperaturi mai mari decât în cazul neliniar, iar curbele ZFCR, fiind curbe remanente, vor avea o valoare a maximului magnetizaţiei mai mică decât în procesele ZFC. Temperatura de blocare este comparabilă pentru procesele măsurate în câmp şi procesele remanente. Dacă aceste maxime sunt calculate pentru procese dependente de temperatură la diferite câmpuri aplicate atunci procesele obţinute cu modelul cu barieră neliniară de energie vor avea o valoare maximă a magnetizaţiei curbei mai apropiată de saturaţie, la câmpuri mai mici (Figura 33).

Pentru a analiza influenţa interacţiunilor asupra acestor curbe am folosit ca parametrii de intrare, în cele două modele de tip Preisach–Néel (PNM-PM2), parametrii corespunzători unui set de eşantioane cu interacţiuni diferite. Se observă o scădere exponenţială a valorii maxime a magnetizaţiei, cu creşterea interacţiunilor din sistem (Figura 34), pentru toate procesele simulate. În modelele cu barieră liniară de energie valorile maxime ale magnetizaţiilor ZFC şi ZFCR sunt mai mici decât în modelul neliniar (Figura 34 (a)), însă coincid pentru procesele FC şi TRM (Figura 34 (b)).

Figura 33 – Valorile maxime a curbelor ZFC şi ZFCR dependente de câmpului aplicat, pentru un sistem cu interacţiuni slabe.

(a) (b) Figura 34 – Maximul magnetizaţiei ZFC-ZFCR (a) şi FC-TRM (b) pentru un set de eşantioane cu

interacţiuni diferite.

28

Modelele de tip Preisach–Néel (PNM-PM2) folosite în simulările de mai sus consideră doar componenta ireversibilă a magnetizaţie, extinderea studiilor pentru procesele reversibile dependente de temperatură vor face obiectul următoarelor cercetări.

29

Concluzii generale

Dezvoltarea de medii de înregistrare magnetică cu densitate mare necesită o bună înţelegere a proprietăţilor magnetice. Scopul acestei teze este studierea procesele de magnetizare statice şi dinamice în mediile particulate feromagnetice, cu obiectivul de a cerceta influenţa parametrilor de intrare (timp, temperatură, câmp aplicat) şi de a găsi un model fenomenologic care să descrie corect aceste procese, folosind un singur set de parametri de intrare. Pentru a îndeplini aceste obiective am prezentat modul de variaţie a magnetizaţiei în procesele de magnetizare, la aplicarea unui câmp menţinând temperatura şi timpul constant sau variind câmpul fluctuant şi păstrând câmpul magnetic constant. Acest mod de prezentare are ca scop identificarea principalelor elemente din experimente cât, şi stabilirea dacă istoria lor este importantă sau nu pentru procesul de magnetizare.

Principalele elemente originale ale tezei sunt:

� propunerea unei noi tehnici de identificare a componentei reversibile direct din datele experimentale FORC utilizând un model scalar de tip Preisach. Metoda este recomandată în special pentru probele cu componentă reversibilă considerabilă. Această metodă permite simularea diagramei FORC asimetrice la valoarea zero a interacţiunilor (a doua bisectoare a planului Preisach) chiar dacă distribuţia Preisach ireversibilă este simetrică. În acest model starea sistemului depinde de partea reversibilă şi explică forma ciclului de histerezis. Acest model îmbunătăţeşte remarcabil rezultatele, obţinându-se curbe de magnetizare de foarte bună calitate;

� studierea efectelor reversibile şi ireversibile datorate câmpului mediu de interacţiune în planul operativ, unde distribuţia ireversibilă devine simetrică faţă de a doua bisectoare a planului Preisach transformat;

� folosirea diagramelor SORCR pentru a evidenţia contribuţia proceselor ireversibile, ipoteză ce stă la baza metodei dezvoltate de noi pentru a evalua componentele ireversibile şi reversibile ale magnetizaţiei utilizând diagramele FORC, SORCR şi (FORC–SORCR);

� dezvoltarea şi implementarea unui nou model fenomenologic [modelul Preisach pentru medii particulate cu componentă reversibilă asimetrică dependentă de starea magnetică a sistemului (GPM2–asimetric)] care poate să reproducă toate detaliile diagramei experimentale (FORC–SORCR) şi în consecinţă să includă majoritatea elementelor din procesele reversibile ale sistemelor cu interacţiuni format din particule feromagnetice;

� am implementat unui model PNM-PM2 pentru sistemele cu interacţiuni semnificative, ce include ambele bariere de energie, capabil să descrie un număr mare de procese de magnetizare, dependente de:

30

- câmp, - temperatură şi - timp,

folosind un singur set de parametrii de intrare;

� am găsit o expresie analitică cu semnificaţie fizică pentru bariera liniară de energie;

� am comparat ipoteza barierei liniare de energie cu cea a barierei neliniare de energie, propunând la utilizarea modelelor fenomenologice de tip Preisach–Nẻel (PNM-PM2) folosirea barierei liniare de energie pentru simularea proceselor de magnetizare în sistemele cu interacţiuni de schimb.

31

Bibliografia selectivă

[1] F. Preisach, "Über die magnetische Nachwirkung", Zeitschrift für Physik, vol. B/94, pp. 277–302, 1935.

[2] E. Della Torre, "Effect of interaction on the magnetization of single domain particles”, IEEE Transactions Audio Electroacoust, vol. 14, no. 2, pp. 86-92, Jun. 1966.

[3] M. Pardavi-Horvath, E. Della Torre, and F. Vajda, "A variable variance Preisach model [garnet film]", IEEE Transactions on Magnetics, vol. 29, no. 6, pp. 3793-3795, Nov. 1993.

[4] I. D. Borcia, L. Spinu, and A. Stancu, "A Preisach-Neel model with thermally variable variance", IEEE Transactions on Magnetics, vol. 38, no. 5, pp. 2415-2417, Sep 2002.

[5] A. Stancu, L. Stoleriu, P. Postolache, and M. Cerchez, "Preisach-type model for strongly interacting ferromagnetic particulate systems”, IEEE Transactions on Magnetics, vol. 40, pp. 2113-2115, Jul 2004.

[6] R.M. Roshko and C. Viddal, "Interpreting remanence isotherms: a Preisach-based study”, European Physical Journal B, vol. 40, pp. 145-151, Jul 2004.

[7] A. Stancu and L. Spinu, "Temperature and time dependent Preisach model for a Stoner-Wohlfarth particle system", IEEE Transactions on Magnetics, vol. 34, no. 6, pp. 3867-3875, Nov 1998.

[8] I.D. Mayergoyz, "Mathematical models of hysteresis and their applications", Amsterdam, Elsevier, 1st editions, 2003.

[9] E. Della Torre, J. Oti, and G. Kadar, "Preisach modeling and reversible magnetization”, IEEE Transactions on Magnetics, vol. 26, no. 6, pp. 3052-3058, Nov. 1990.

[10] F. Vajda and E. Della Torre, "Measurements of output-dependent Preisach functions", IEEE Transactions on Magnetics, vol. 27, no. 6, pp. 4757-4762, Nov. 1991.

[11] F. Vajda and E. Della Torre, "Characteristics of magnetic media models”, IEEE Transactions on Magnetics, vol. 28, no. 5, pp. 2611-2613, Sep. 1992.

[12] L. Stoleriu, I. Bodale, A. Apetrei and A. Stancu, "Realistic Reversible Magnetization Component in Preisach-type Models”, IEEE Transactions on Magnetics, vol. 46, pp. 2341-2344, Apr. 2010.

[13] I. Bodale, L. Stoleriu and A. Stancu, "Reversible and irreversible components evaluation in hysteretic processes using First and second-order magnetization curves", IEEE Transactions on Magnetics, vol 47, no. 1, Jan. 2011.

[14] E.C. Stoner and E.P. Wohlfarth, "A mecanism of magnetic hysteresis in heterogenous alloys", Phylos. Trans. R. Soc., vol. A, no. 240, pp. 599–642, May 1948.

[15] I.I. Petrila, I. Bodale, C.N. Rotarescu and A. Stancu, "Linear and non-linear energy barriers in systems of interacting single-domain ferromagnetic particles", IEEE Transactions on Magnetics, sent to TMAG-10-11-0648, 2010.

[16] T. A. Savas, M. Farhoud, H. I. Smith, M. Hwang, and C. A. Ross, "Properties of large-area nanomagnet arrays with 100 nm period made by interferometric lithography," Journal of Applied Physics, vol. 85, pp. 6160 - 6162 Apr 1999.

[17] K. Ouchi and N. Honda, "Overview of latest work on perpendicular recording media," IEEE Transaction on Magnetics, vol. 36, pp. 16-22, Jan 2000.

[18] I.D. Mayergoyz, "Mathematical Models of Histeresis", New York, 1991.

32

[19] I.D. Mayergoyz, "Mathematical-models of hysteresis", IEEE Transactions on Magnetics, vol. 22, no. 5, pp. 603-608, Sep 1986.

[20] G. Bate, "Statistical stability of the Preisach diagram for particles of gamma-Fe2O3”, Journal of Applied Physics, vol. 33, pp. 2263-2269, 1962.

[21] E. Della Torre, "Measurments of interaction in an assembly of gamma-iron oxide particles," J. Appl. Phys., vol. 36, pp. 518-522, 1965.

[22] E. Della Torre, "Effect of interaction on the magnetization of single domain particles," IEEE Trans. Audio Electroacoustics, vol. AE, p. 8, 1966.

[23] T. Song and R. M. Roshko, "A Preisach model for systems with magnetic order," Physica B-Condensed Matter, vol. 275, pp. 24-27, Jan 2000.

[24] E. C. Stoner and E. P. Wohlfarth, "A mecanism of magnetic hysteresis in heterogenous alloys," Phylos. Trans. R. Soc., vol. A 240, p. 4, 1948.

[25] I. D. Mayergoyz, "Dynamic Preisach Models of Hysteresis," IEEE Transactions on Magnetics, vol. 24, pp. 2925-2927, Nov 1988.

[26] J. Souletie, "Hysteresis and aftereffects in massive substances - from spin-glasses to the sand hill," Journal De Physique, vol. 44, pp. 1095-1116, 1983.

[27] L. Nẻel, "Thẻorie du trainage magnẻtique des ferromagnẻtiques en grains fine avec applications aux terres cuites”, Annales Geophysique, vol. 5, no. 2, pp. 99-136, 1949.

[28] P. D. Mitchler, E. D. Dahlberg, E. Engle, and R. M. Roshko, "Henkel Plots in a Thermally Demagnetized Scalar Preisach Model," Ieee Transactions on Magnetics, vol. 31, pp. 2499-2503, Sep 1995.

[29] C.R. Pike, A.P. Roberts and K.L. Verosub, "Characterizing interactions in fine magnetic particle systems using first order reversal curves”, Journal of Applied Physics, vol. 85, no. 9, pp. 6660-6667, May 1999.

[30] C.R. Pike, "First-order reversal-curve diagrams and reversible magnetization”, Physical Review B, vol. 68, pp. 104424(1-5), Sep 2003.

[31] A. Stancu, P. Andrei and L. Stoleriu, "Magnetic characterization of samples using first- and second-order reversal curve diagrams”, Journal of Applied Physics, vol. 99, no. 8, 08D702(1-3), Apr 2006.

[32] E. Della Torre and F. Vajda, "Parameter identification of the complete-moving-hysteresis model using major loop data," Magnetics, IEEE Transactions on, vol. 30, pp. 4987-5000, 1994.

[33] A. Stancu, L. Stoleriu, P. Postolache, and R. Tanasa, "New Preisach model for structured particulate ferromagnetic media," Journal of Magnetism and Magnetic Materials, vol. 290, pp. 490-493, Apr 2005.

[34] I. I. Petrila and A. Stancu, "Analytical vector generalization of the classical Stoner-Wohlfarth hysteron," J. Phys.: Condens. Matter, vol. sent 2010.

[35] R. Street and J. C. Woolley, "A study of magnetic viscosity," Proc. Phys. Soc. , vol. A, pp. 562-572, 1949.

Lucrarea cuprinde un număr de 121 referinţe bibliografice, din care:

• 103 articole ISI; • 6 cărţi; • 7 teze de doctorat • 5 programe PC (software).

33

Diseminarea activităţii ştiinţifice

Articole publicate sau în curs de publicare în reviste cotate ISI în domeniul tezei

1. I. Bodale, L. Stoleriu and A. Stancu,

"Reversible and irreversible components evaluation in hysteretic processes using First and second-order magnetization curves", IEEE Transactions on Magnetics, vol 47, no. 1, Jan. 2011.

2. L. Stoleriu, I. Bodale, A. Apetrei and A. Stancu, "Realistic Reversible Magnetization Component in Preisach-type Models”, IEEE Transactions on Magnetics, vol. 46, pp. 2341-2344, Apr. 2010.

3. I. Petrila, I. Bodale, C. Rotarescu and A. Stancu, "Linear and non-linear energy barriers in systems of interacting single-domain ferromagnetic particles", IEEE Transactions on Magnetics, sent to TMAG-10-11-0648, 2010.

Articole publicate în reviste cotate ISI în domeniul apropiat tezei

1. A. Manoliu, L. Oprica, Z. Olteanu, I. Neacsu, V. Artenie, D. Creanga, I. Rusu, I.Bodale

Peroxidase activity in magnetically exposed cellulolytic fung, Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 300(1), pp. e323-e326, 2006 Citări: 4

Y. Liu, S. Jia, J. Ran, S. Wu, Effects of static magnetic field on activity and stability of immobilized α-amylase in chitosan bead, Catalysis Communications,11(2), pp. 364-367, 2010 J. Ran, S. Jia, Y. Liu, S. Wu, Characterization of cellulase under various intensities of static magnetic fields, Catalysis Communications,11(2) pp. 91-95, 2009, Y. Liu, S. Jia, S. Wu, Effects of different magnetic fields on activity of catalase and enzymatic reaction, Journal of Tianjin University Science and Technology, 42(10), pp. 897-900, 2009 Chen, H., Li, X. Effect of static magnetic field on synthesis of polyhydroxyalkanoates from different short-chain fatty acids by activated sludge, Bioresource Technology, 99 (13), pp. 5538-5544, 2008.

34

Lucrări prezentate la conferinţe (oral sau poster) în domeniul tezei

1. Ilie Bodale, Laurentiu Stoleriu, Postolache Petronel and Alexandru Stancu,

Reversible component evaluation using First and Second-order Reversal Curves, 3rd Joint MmdE- IEEE ROMSC International Conf., 7th MmdE &7th IEEE-ROMSC,7-8June2010, Iasi-oral

2. Ilie Bodale and Alexandru Stancu, The temperature dependents of reversible component of magnetization, 3rd Joint MmdE- IEEE ROMSC International Conf., 7th MmdE &7th IEEE-ROMSC,7-8June2010, Iasi-poster

3. Laurentiu Stoleriu, Alexandru Stancu, Ilie Bodale, Realistic reversible magnetization component in Preisach-type model,11th Joint MMM-INTERMAG Conference, 18-22 Ianuarie 2010, Washington, SUA-invited

4. Ilie Bodale, Petronel Postolache, Alexandru Stancu, Identification of the reversible and irreversible components of magnetization in nanostructured systems, 6th IEEE ROMSC 6-9 Iunie 2009, Iaşi-poster

5. Ilie Bodale, Alexandru Stancu, Simulation of magnetization curves with new Preisach–Néel type model, PhD Student Workshop on Fundamental and Applied Research in Physics,FARPhys,23-25 Oct., Iasi,-oral

6. Ilie Bodale, Alexandru Stancu, Simulation of magnetization curves with Preisach Model for Patterned Media–Néel type model, The 4th ed.of the International Conference "Advanced Topics in Optoelectronics, Microelectronics and Nanotechnologies" ATOM-N, 28-31 August 2008, Constanța –poster

7. Ilie Bodale, Alexandru Stancu, The relaxation effects in the Preisach Neel Model with linear and non-linear energy barrier, 8th International Conference on Physics of Advanced Materials ICPAM-2008, 4-7 Iunie, Iași,-poster

8. Ilie Bodale, Alexandru Stancu, Simulation of magnetization curves with Preisach Model for Patterned Media for linear and non-linear barrier energy, 2nd Joint International Conference Materials for Electrical Engineering, 6th MmdE-2008 & 5th IEEE ROMSC-2008, 16 - 17 Iunie, București-poster

9. Alexandru Stancu, Ilie Bodale, C. Rotarescu, D. Cimpoesu, L. Spinu, Magnetic relaxation in nanostructured systems, 52nd Magnetism and Magnetic Materials Conferince, 5-9 Noiembrie 2007, Tampa, Florida, SUA-poster

35

10 Ilie Bodale, Alexandru Stancu, The maximum relaxation rate simulated for a Preisach-Néel system with interactions, International Conf. on Fundamental and Applied Research in Physics FARPhys, 25-27 Oct. 2007,Iasi-oral

11 Ilie Bodale, Alexandru Stancu, The temperature dependence of the maximum relaxation rate for a two-level system with interactions, 4th International Workshop Amorphous and Nanocomposite Mag. Mat., 29-31 August 2007, Iaşi-poster

12 Ilie Bodale, I. Klik, C-R. Chang, Alexandru Stancu, Fluctuation field in Preisach-Néel Model with non-linear energy barrier, 4th IEEE ROMSC 2007, 26-29 Mai, Iaşi-poster

13 Ilie Bodale, Alexandru Stancu, Thermal fluctuation in Preisach model for pattern media, Workshop on Fundamental and Applied Research in Physics FARPhys, 28 Oct. 2006, Iasi-poster

14 Ilie Bodale, Florin Ciubotaru, Cristina Elena Ciomaga, Alexandru Stancu, Interaction effects in magnetic relaxation of nanostructured systems, 5th International Conf. on Global Research and Education (Inter-Academia 5), 25-28 Sept. 2006, Iaşi-poster